Luận văn Định liều Neutron nhiệt bằng phương pháp đo 24Na trong máu người

thể người và thông lượng tích phân của neutron [35, pp. 182-183] là: A = 7,77.10-9. V FS .. (1.23) Trong đó: F (n/cm2) là thông lượng tích phân của neutron; tF  , t là thời gian chiếu; (1.24) S (cm2) là diện tích hình chiếu của cơ thể người trên mặt phẳng vuông góc với phương chiếu;  là giá trị xác suất trung bình của việc bắt neutron theo phổ  (E) trong cơ thể người; V (cm2) là thể tích của cơ thể người. Tỷ số S/V thực nghiệm có giá trị là 0,083 (đối với người chuẩn Quốc tế qui ước). Ngoài ra theo [30, p. 37] nếu thông lượng tích phân của neutron nhiệt là 9,6  108 (n/cm2) thì tương đương với 1 rem. Mà 1 rem = 10-2 Sv, do đó ta có hệ số biến đổi giữa liều tương đương và thông lượng tích phân của neutron nhiệt là: 1,04.10-11 Sv/(n/cm2). Chương 2: THIẾT BỊ VÀ DỤNG CỤ THÍ NGHIỆM 2.1 Kênh chiếu kích hoạt neutron trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt [1], [16] Để phương pháp kích hoạt neutron có độ nhạy cao, cần có dòng neutron có thông lượng cao từ lò phản ứng nghiên cứu. Tùy thuộc vào công suất hoạt động cực đại của lò mà chúng ta có thể có được dòng neutron nhiệt với thông lượng cực đại để kích hoạt neutron. Luận văn này được tiến hành thực nghiệm trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Công suất nhiệt của lò phản ứng Đà Lạt là 500kW, làm nguội và làm chậm bằng nước nhẹ, cơ chế làm nguội trong tâm lò là đối lưu tự nhiên. Thanh nhiên liệu sử dụng loại WWR-M2, độ giàu 36% 235U. Xem sơ đồ sắp xếp các vị trí chiếu trên lò phản ứng Đà Lạt được trình bày trong Hình 2.1. Hình 2.1: Sơ đồ bố trí các thiết bị chiếu trong lò phản ứng Đà Lạt [16] Người ta sử dụng hệ các ống làm việc nhờ khí nén dịch chuyển nhanh để kích thích và ghi nhận mẫu ở cùng một thời điểm nhằm tạo ra và ghi nhận các đồng vị phóng xạ có thời gian sống ngắn với chu kỳ bán rã cỡ giây đến phút. Còn để tạo ra và ghi nhận các đồng vị phóng xạ có thời gian sống dài hơn với chu kỳ bán rã cỡ giờ, ngày, hay dài hơn thì người ta chiếu xạ mẫu và mẫu chuẩn một cách đồng thời, thời gian chiếu xạ và ghi nhận các mẫu phóng xạ thu được cũng dài hơn. Trong phạm vi luận văn, các thí nghiệm sử dụng ba vị trí chiếu là kênh 7-1; mâm quay và cột nhiệt. 2.1.1 Kênh chiếu mẫu bằng khí nén kênh 7-1  Hệ chiếu mẫu bằng khí nén kênh 7-1 do Úc chế tạo, chuyên dụng cho NAA. Hệ bao gồm bốn khối chính: Cột nhiệt Vành phản xạ Bẫy neutron Kênh 1-4 Khối các nguồn nuôi: Sử dụng trực tiếp điện lưới 220V cho bơm áp suất, quạt thông gió và được nắn nguồn 24 VDC thành khối nguồn thứ cấp dùng cho hoạt động của các relay và các khối điều khiển hoạt động theo chương trình. Khối điều khiển: Sử dụng một vi xử lý PCL 6805 và chương trình điều khiển được chứa trong RAM. Khối đặt thời gian: Cho phép đặt thời gian chiếu, khởi động chiếu và ngừng chiếu tự động hoặc bằng tay. Khối áp suất: Gồm các bình áp suất cao có sức chịu đựng 10 Bar, bình áp suất thấp có sức chịu đựng 10 Bar, van an toàn và các đồng hồ báo áp suất trong bình và áp suất trên đường ống.  Thông lượng neutron ở kênh 7-1 khoảng 2,11012 hạt/cm2.giây.  Container (ống chiếu) sử dụng cho việc chiếu mẫu trên kênh 7-1 được làm bằng polyethylene (PE), có khối lượng 12,5 gam, gồm hai phần thân và nắp, có kích thước và hình dạng như ở Hình 2.2. Thời gian chuyển mẫu ≈ 2 giây. Hình 2.2: Hình dạng và kích thước của container chiếu mẫu trên kênh 7-1 [16] 2.1.2 Mâm quay với 40 hốc chiếu Mâm quay nằm ở ngoài vành phản xạ. Đây là vị trí chiếu ướt dùng cho các phép chiếu dài. Tiến hành nạp mẫu trước khi khởi động lò và lấy mẫu sau khi dừng lò. Thời gian thao tác đặt và lấy mẫu khoảng 10-15 phút. Thông lượng neutron tại mâm quay khoảng 4,271012 hạt/cm2.giây. 2.1.3 Cột nhiệt Vị trí No. 1, No. 2 trong cột nhiệt cách bề mặt thành lò phản ứng tương ứng là 1m và 2,18m. Lỗ cột nhiệt hình tròn, có đường kính 1cm; dài 2,5m tính từ bề mặt thành lò tới vùng hoạt. 2.2 Phổ kế gamma dùng detector siêu tinh khiết (HPGe) 10 16 cm Hình 2.3: Sắp xếp vị trí hình học theo giá đo bằng tay Ngoài việc xác định thành phần Natri với mục đích định liều neutron nhiệt, trong luận văn này còn thực hiện việc xác định các thành phần một vài nguyên tố khác có trong mẫu cũng bằng phương pháp INAA. Do điều kiện về thời gian và máy móc, để thực hiện luận văn này phải sử dụng hai hệ phổ kế gamma, đó là: ● Đối với mẫu chiếu dài: Dùng phổ kế gamma phông thấp Canberra (USA) với đặc trưng sau: detector HPGe đồng trục; HV = 3000V; Hiệu suất đo tương đối = 33,4%; FWHM (1332,5keV) = 1,73keV; FWTM/FWHM = 1,83; FWHM (122,06keV) = 0,75keV; MCA: APTEC. ● Đối với mẫu chiếu ngắn: Dùng hệ phổ kế gamma sử dụng detector HPGe đồng trục loại GMX-30190 (ORTEC): HV = -2500V; FWHM (122keV) = 1,7 keV; FWHM (1332,5keV) = 2,3keV; MCA: Genie 2000. 2.3 Chương trình xử lý số liệu Dùng chương trình ORTEC Genie-2000 để thu nhận phổ gamma (mẫu chiếu ngắn, chiếu trung). Để ghi và đọc phổ chiếu dài dùng phần mềm APTEC. 2.3.1 Chương trình Genie–2000 9 14,5 cm 8 12,9 cm 7 11,4 cm 6 9,7 cm 5 7,3 cm 4 5,7 cm 3 4,2 cm 2 2,7 cm 1 1,1 cm 0 0,2 cm Các vị trí đặt mẫu khác nhau Detector Trong chương trình Genie-2000: Vào chức năng “Edit Sample Information” để nhập các thông số mẫu như tên mẫu, ngày giờ bắt đầu và kết thúc chiếu, thời gian chiếu, khối lượng mẫu. Các phím chức năng để dãn phổ, đến vị trí đỉnh tiếp theo, v.v... được thể hiện trên cửa sổ giao diện chính. Để đặt thời gian đo phổ vào chức năng “Edit – Analysic sequence”. Phổ được ghi dưới dạng *. CHN. Các thông số đọc được khi đo phổ là hạt nhân, thời gian chết, diện tích đỉnh, sai số thống kê đỉnh, v.v... 2.3.2 Chương trình APTEC Trong chương trình APTEC: Để xem đỉnh rõ vào chức năng “View – Connect points”. Xác định vị trí các đỉnh bằng máy sử dụng chức năng “Analyze – Peak search”. Vào chức năng “Edit Sample description” để nhập các thông số mẫu như tên mẫu, ngày giờ bắt đầu và kết thúc chiếu, thời gian chiếu, khối lượng mẫu. Để co dãn phổ, đến vị trí đỉnh kế tiếp hay đỉnh kế sau sử dụng chức năng trong mục “View”, v.v... hoặc sử dụng các phím tắt như trong mục “View” đã chỉ. Ví dụ: Muốn tới đỉnh kế tiếp vào “View - Next roi” hoặc dùng phím tắt “Space”. Đặt thời gian đo vào chức năng “Set up – Presets”. Phổ được ghi dưới dạng *. DAT. Các thông số đọc được khi đo phổ là thời gian đo, thời gian chết, diện tích đỉnh, sai số thống kê đỉnh, v.v... Chức năng của hai phần mềm Genie-2000 và Aptec đều là thu nhận phổ theo năng lượng; chuẩn năng lượng; chuẩn hiệu suất; xử lý phổ gamma; có thư viện các dữ liệu hạt nhân; v.v… Hình 2.3: Giao diện phần mềm Genie-2000 Hình 2.4 a Hình 2.4b: Hình 2.4: Hình ảnh khi đo phổ sử dụng phần mềm APTEC 2.3.3 Chương trình k0-DALAT Hình 2.5: Giao diện của chương trình k0-DALAT Chương trình k0-DALAT được sử dụng với mục đích là đọc và xử lý phổ gamma, tính các thông số phổ neutron cũng như tính toán hàm lượng các nguyên tố quan tâm trong mẫu. Chương trình k0-DALAT cho phép xử lý đồng thời nhiều phổ gamma (≤128 phổ) trong cùng một loạt chiếu một cách tự động. Kết quả chạy chương trình là giá trị các thông số phổ neutron Asp(Au), , f, th, v.v..; (: độ lệch phổ neutron trên nhiệt dạng 1/E1+) kết quả xử lý phổ gamma, giới hạn phát hiện (LOD) cho từng nguyên tố và giá trị hàm lượng cũng như sai số cho từng nguyên tố có mặt trong mẫu dưới dạng một file văn bản (*.TXT) và một file Excel dạng (*.CSF).Trước khi chạy phổ bằng chương trình k0-DALAT cần đổi dạng phổ thành dạng chuẩn của k0-DALAT dạng *. RPT. Tính năng của hệ chương trình gắn k0-DALAT với một quy trình thực nghiệm bao gồm việc đọc phổ máy từ đĩa (hiện nay một số dạng phổ có thể đọc được là ASCII, Aptec, Genie-2K, GammaVision), sau đó tự động thực hiện các bước tiếp theo như: Xử lý phổ gamma, nhận diện hạt nhân tự động, tính các thông số phổ neutron, hiệu chính các phản ứng ảnh hưởng, tính hàm lượng dựa trên phương pháp k-zero của phép chiếu không bọc Cd và có bọc Cd, quản lý – xem – in kết quả hoặc lưu trữ trên đĩa. Giao diện của hệ chương trình k0-DALAT được chỉ ra trong Hình 2.5. Trong giao diện chính của chương trình k0-DALAT gồm có chức năng F1 để giúp đỡ người sử dụng; F2 để thoát khỏi chương trình; F3 để xem kết quả (định nghĩa các thông số thực hiện như thư mục hiện hành, tên file kết quả, tên cơ sở dữ liệu; F4 để truy cập cơ sở dữ liệu các hệ số k-zero và các thông số hạt nhân khác hoặc dùng để đổi dạng phổ; F5 và F6 là các lựa chọn theo phương án thực nghiệm chiếu trần hoặc chiếu bọc Cadmi. Trước khi để chương trình chạy dữ liệu cần nhập thời gian bắt đầu chiếu, thời gian kết thúc chiếu, lựa chọn tên phổ, chọn tên các nguyên tố, v.v... 2.4 Mẫu máu người và mẫu chuẩn ● Máu người: Mẫu máu phải được thu góp chỉ bởi y tá lành nghề dưới điều kiện hợp vệ sinh có kiểm soát cẩn thận. Ổn định mẫu máu bằng việc thêm chất bảo quản Lithium heparin để tránh sự đông đặc. Trong trường hợp tai nạn có khả năng chiếu liều cao thì mẫu máu thường được thu góp để phân tích các số đếm tế bào máu trắng, sai hình nhiễm sắc thể hoặc các chất chỉ thị khác của việc chiếu xạ. Trong trường hợp như vậy thì việc thu góp mẫu bổ sung là có ích cho việc phân tích hoạt độ phóng xạ. ● Mẫu chuẩn: Luận văn sử dụng 3 mẫu chuẩn của IAEA: A-13 (Animal Blood), V-10 (Hay Powder) và SRM 1547 (Peach Leaves). Hàm lượng các nguyên tố trong các mẫu chuẩn được thể hiện theo Bảng 2.1 và Bảng 2.2. Bảng 2.1: Hàm lượng các nguyên tố trong mẫu chuẩn A-13, V-10 [26] Nguyên tố Khối lượng Đơn vị Giới hạn phát hiện Dưới Trên Fe 2.4 g/kg 2.2 2.5 Na 12.6 g/kg 11.6 13.5 Rb 2.3 mg/kg 1.7 3.1 Se 0.24 mg/kg 0.15 0.31 Zn 13 mg/kg 12 14 Sc 14 μg/kg 12 15 Trong đó hàm lượng Sc là trong mẫu chuẩn V-10 Bảng 2.2: Hàm lượng nguyên tố trong mẫu chuẩn SRM-1547 [40] Nguyên tố Khối lượng Đơn vị K 2.43 ± 0.03 % 2.5 Dụng cụ Găng tay, kim tiêm, cồn, lọ thủy tinh, bông gòn; Kéo thép không gỉ, thìa xúc mẫu, panh gắp kẹp; Máy dán bao nylon, cối nghiền mẫu, tủ sấy; Bao nylon, giấy nhôm, giấy lọc; Cân phân tích điện tử với 4 chữ số sau dấu phẩy; Container nhựa, container nhôm, v.v… Chương 3: THỰC NGHIỆM 3.1 Xác định hàm lượng Natri và một số nguyên tố khác trong máu người 3.1.1. Thu góp và chuẩn bị mẫu Thu góp 50 mẫu máu (với thể tích mỗi mẫu từ 0,5 – 2 ml) theo giới tính (21 mẫu máu nam và 29 mẫu máu nữ), theo độ tuổi (từ tuổi 15 - 78) từ 50 đối tượng dân cư chủ yếu là dân cư Lâm Đồng, trong đó có 35 mẫu từ dân cư Đà Lạt, 3 mẫu từ dân cư Lâm Hà, 6 mẫu từ dân cư Đức Trọng, 1 mẫu từ dân cư Đơn Dương, 1 mẫu từ dân cư Lạc Dương, 1 mẫu từ dân cư Huế, 1 mẫu từ dân cư Đồng Nai, 2 mẫu từ dân cư thành phố Hồ Chí Minh. Các mẫu máu được đựng trong lọ thủy tinh sạch. Các lọ được đánh số thứ tự tương ứng với tên của người trong danh sách lấy mẫu. Thông tin về danh sách lấy mẫu được thể hiện theo Phụ lục 3. Lưu ý khi đánh số phải đánh số ở cả đáy ống để tránh mất số. Mỗi lần đông khô mất khoảng 24 tiếng. ● Quá trình chuẩn bị mẫu:  Đông khô: Mẫu máu sau khi thu góp được làm đông khô trên thiết bị đông khô. Sau đó, các mẫu này được nghiền và cân để tính trọng lượng mẫu khô trên thể tích mẫu (tính theo mg/ml).  Túi đựng mẫu: Túi nylon có kích thước 2cm  2,7cm. Nylon đảm bảo độ dẻo dai, hoạt độ không ảnh hưởng tới hàm lượng mẫu. Giấy nylon được lau sạch bằng cồn. Túi chia làm 2 ngăn, trong đó 1 ngăn để mẫu và một ngăn để tên mẫu; viết tên mẫu lên giấy lọc (giấy lọc để ghi kí hiệu, cách nhiệt) cả hai mặt. Viết tên mẫu theo số đã đánh trên ống đựng mẫu ban đầu. Cách viết tên mẫu: Tên mẫu + X. Trong đó, X là kí tự khác nhau ứng với các phép chiếu khác nhau. Nếu chiếu ngắn viết thêm kí tự a; chiếu trung viết thêm kí tự d và nếu chiếu dài viết thêm kí tự g. Ví dụ: Với mẫu số 4 để chiếu ngắn thì kí hiệu 4a, chiếu trung thì kí hiệu 4d, chiếu dài thì kí hiệu 4g. Dùng máy hàn lại các mép, chừa một mép để cho mẫu vào sau. Chọn loại nylon thích hợp với từng phép chiếu để làm “Bót”.  Cân mẫu: Sử dụng cân phân tích có độ chính xác 4 chữ số sau dấu phẩy để cân khối lượng bì, khối lượng của toàn bộ máu đã đông khô và mẫu chứa trong các “Bót”. “Bót” chiếu ngắn chứa khối lượng mẫu cỡ 25 - 30 mg, “Bót” chiếu trung chứa khối lượng mẫu cỡ 40 - 50 mg “Bót” chiếu dài chứa khối lượng mẫu cỡ 75 - 80 mg. Khối lượng bì, khối lượng mẫu ghi trong sổ cân mẫu. Mẫu chuẩn cũng được đóng gói như mẫu phân tích. Trước lúc cân, bật trước 15-20 phút để cân ổn định. Để mẫu vào tâm cân. Sau khi cân, lau sạch để tránh nhiễm bẩn, trộn mẫu đều, đảo mẫu để đồng đều mẫu. Mẫu phân tích, mẫu chuẩn, lá dò được bỏ vào ống chiếu. Chiếu ngắn và chiếu trung thì sử dụng ống chiếu bằng nhựa, chiếu dài thì sử dụng container bằng nhôm. Mẫu chiếu ngắn được cho vào hai ống chiếu nhựa cùng mẫu chuẩn; mẫu chiếu trung được cho vào ba ống chiếu nhựa cùng mẫu chuẩn; còn mẫu chiếu dài và mẫu chuẩn được cho vào ống chiếu nhôm, bọc nylon 1 lớp nylon và lớp giấy nhôm bên ngoài, vặn nắp chặt. Trong quá trình thu gom và làm mẫu máu phải cẩn thận vì máu là nguyên nhân lây lan rất nhiều mầm bệnh . 3.1.2 Chiếu kích hoạt và đo mẫu Các mẫu máu đã chuẩn bị cùng với mẫu chuẩn được chiếu đồng thời. Tùy theo chu kỳ bán rã của các nguyên tố quan tâm mà ta chọn thời gian chiếu, rã, đo thích hợp. Luận văn này thực hiện phép chiếu ngắn 5 phút chiếu kèm mẫu chuẩn SRM-1547, chiếu trung 10 phút chiếu kèm mẫu chuẩn A-13 ở kênh 7-1. Phép chiếu dài 10 giờ chiếu kèm mẫu chuẩn A-13, V-10 ở mâm quay trong lò phản ứng hạt nhân Đà lạt ở công suất 500 kW. Thời gian khi chiếu, chế độ chiếu, rã, đo của ba phép chiếu này được thể hiện trong Bảng 3.1. Do điều kiện về thời gian và thiết bị nên trong phép chiếu dài chỉ đo được 1 lần và đo trong 30 phút/mẫu. Khi thực hiện phép chiếu trung 10 phút, chúng tôi nhận thấy hàm lượng của Natri trong mẫu khá lớn, không thể tính hàm lượng Natri bền trong máu dựa vào mẫu chuẩn SRM-1547. Vì vậy, chúng tôi đã chiếu mẫu đợt 2 với thời gian chiếu mẫu là 5 phút, để rã 15 giờ rồi phân tích Natri. Sau khi chiếu xạ, các mẫu máu và mẫu chuẩn được chứa trong buồng chì để rã sau đó mới lấy ra đo. ● Các mẫu chiếu ngắn, chiếu trung và mẫu chuẩn đo trực tiếp trên phổ kế gamma sử dụng detector GMX-3090 ở vị trí số 8 (H = 12,09cm so với tâm detector). Các mẫu được đặt vào hộp đựng mẫu đo bằng cách dùng băng dính để dán mẫu lên nắp hộp đựng mẫu đo, rồi sau đó đặt hộp lên giá đo. ● Các mẫu chiếu dài và chuẩn được đo trực tiếp trên phổ kế gamma phông thấp Canberra tại vị trí sát tâm detector. Trước khi đo, kiểm tra nhiệt độ, độ ẩm tại nơi đo mẫu, chuẩn năng lượng. Nhiệt độ phòng khoảng 250C, độ ẩm 65%. Phần mềm Genie-2000 để ghi nhận phổ chiếu ngắn, chiếu trung. Phần mềm Aptec để ghi nhận phổ chiếu dài. Trong quá trình đo phổ, nhập các thông số của mẫu vào phổ gồm có khối lượng mẫu, thời gian chiếu, vị trí đo. Phổ sau khi đo được lưu vào thư mục tự tạo trên đĩa cứng: X:\SPECTRA\Y - Z - W. Trong đó, X là ổ đĩa, Y là tên mẫu, Z là vị trí đặt mẫu trên giá đo, W đo lần mấy. Nếu đo lần 1 thì W viết là A. Ví dụ: D:\SPECTRA\4 - 8A. Các phổ chiếu trung được đưa vào chương trình k0-DALAT để xử lý. Trước khi chạy phổ bằng chương trình k0-DALAT đổi dạng phổ từ dạng *. CNF thành dạng *. RPT. Khởi động chương trình; chọn chế độ chiếu trần; sau đó nhập thời gian bắt đầu chiếu; thời gian kết thúc chiếu; lựa chọn tên phổ. Cụ thể thời gian bắt đầu chiếu tương ứng với 3 container lần lượt là 10 giờ 20 phút, 10 giờ 34 phút, 10 giờ 48 phút; thời gian kết thúc chiếu tương ứng với 3 container lần lượt là 10 giờ 30 phút, 10 giờ 34 phút, 10 giờ 58 phút. ● Phổ gamma của các mẫu chiếu ngắn 5 phút thu được sau khi đo chỉ chứa các đỉnh năng lượng của đồng vị 24Na. ● Phổ gamma của các mẫu chiếu trung 10 phút thu được sau khi đo chứa các đỉnh năng lượng của đồng vị 24Na; 37Cl; 42K. ● Phổ gamma của các mẫu chiếu dài 10 giờ thu được sau khi đo chứa các đỉnh năng lượng của đồng vị 82Br ; 59Fe; 65Zn; 75Se; 46Sc; 47Ca; 60Co; 203Hg; 51Cr; 86Rb. Trong đó, các đỉnh năng lượng của các đồng vị 82Br ; 47Ca; 60Co; 203Hg; 51Cr có cường độ rất yếu. Do đó, trong phạm vi luận văn không tính hàm lượng các nguyên tố này. Lấy diện tích đỉnh của các đồng vị dựa vào các đỉnh năng lượng được mô tả theo Phụ lục 4. Bảng 3.1: Chế độ thời gian chiếu - rã - đo cho mẫu máu trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Loại (vị trí chiếu) Thời gian chiếu Thời gian rã Thời gian đo Nhân được đo Ngày chiếu; ngày đo Chiếu ngắn (Kênh 7-1) 5 phút 15 giờ 200 giây Na 21/7/2010; 22/7/2010 Chiếu trung (Kênh 7-1) 10 phút 4 giờ 120 giây Na, K, Cl Cùng ngày 4/6/2010 Chiếu dài (mâm quay) 10 giờ 2 tuần 30 phút Rb, Se, Fe, Br, Zn, Ca, Co, Cr, Sc, Hg 2/7/2010; 17/7/2010 3.1.3 Xử lý kết quả ●Natri: Hàm lượng Natri được xác định theo phương pháp k-zero (chương trình k0-DALAT xử lý) và phương pháp tương đối (dựa vào mẫu chuẩn A-13), tính theo công thức (1.6) và (1.7). Bảng so sánh kết quả của hai phép xác định này được thể hiện trong Phụ lục 5 (xem thêm Hình 3.1, Hình 3.2). Dựa vào kết quả nhận được và xem Hình 3.1, Hình 3.2 ta thấy được sự tương đương của hai phương pháp k – zero và tương đối, hầu hết độ lệch giữa hai phương pháp nằm trong 5%. Số liệu hàm lượng của Natri bền trong máu được tính dựa vào phương pháp tương đối sẽ được sử dụng để tính toán hoạt độ riêng của thành phần Natri phóng xạ 24Na sau này. ●Clo: Hàm lượng của Clo được xác định theo phương pháp k–zero (chương trình k0- DALAT xử lý) . ●Kali, Rb, Se, Fe, Zn, Sc: Hàm lượng của các nguyên tố còn lại được xác định theo phương pháp tương 0 0,5 1 1,5 2 2,5 3 1 3 5 7 9 11 13 15 17 19 21 23 25 27 29 31 33 35 37 39 41 43 45 47 49 TB Kí hiệu mẫu H à m l ư ợ n g N a tr i b ề n (m g /m l) Theo phương pháp k - zero Theo phương pháp tương đối Hình 3.1: Đồ thị so sánh giá trị hàm lượng Natri bền trong 50 mẫu máu khi tính bằng phương pháp k - zero và tương đối 0 0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2 1,4 1,6 0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 22 24 26 28 30 32 34 36 38 40 42 44 46 48 50 52 Kí hiệu mẫu k - z er o /t ư ơ n g đ ố i Hình 3.2: Hình vẽ thể hiện tỉ số k–zero/ tương đối tính cho nguyên tố Natri trong 50 mẫu máu. đối tính theo công thức (1.6) và (1.7): Kali (dựa vào mẫu chuẩn SRM-1547); Rb, Se, Fe, Zn (dựa vào mẫu chuẩn A-13); Sc (dựa vào mẫu chuẩn V-10). Chi tiết hàm lượng của các nguyên tố trong 50 mẫu máu được thể hiện trong Phụ lục 6. Các phổ gamma điển hình của mẫu chiếu dài và chiếu trung được thể hiện trong Phụ lục 9. Dải hàm lượng và giá trị trung bình của các nguyên tố đo được trong máu người được thể hiện trong Bảng 3.2 và Hình 3.3. Bảng 3.2: So sánh dải hàm lượng và giá trị trung bình của 8 nguyên tố trong 50 mẫu máu với các tài liệu tham khảo khác . TT Nguyên tố Đơn vị đo Dải hàm lượng Giá trị trung bình Theo các tài liệu khác Giá trị trung bình Tài liệu 1 Na mg/ml 1,06-2,48 1,71 ± 0,03 1,98 1,9 1,55 ± 0,36 [33] [28] [41] 2 Cl mg/ml 1,10-3,75 2,66 ± 1,11 2,8 [7] 3 Fe mg/ml 0,26-0,72 0,49 ± 0,02 0,45 0,51 ± 0,06 0,550 ± 0,078 [33] [7]; [13] [41] 4 Zn μg/ml 4,55-13,97 8,08 ± 0,48 7,6 7 [33] [25] 5 Se μg/ml 0,04 - 0,18 0,08 ± 0,05 0,07 [32] 6 Sc ng/ml 0,22 - 1,61 0,56 ± 0,34 ng/g 2,38 ± 1,43 11 ± 3 [41] 7 K mg/ml 0,31 - 1,14 0,73 ± 0,1 0,22 ± 0,02 [13] 8 Rb μg/ml 2,73 - 7,92 5,11 ± 0,46 4,2 ± 0,5 [41] Sai số ở đây chủ yếu là sai số thống kê 2 với độ tin cậy 95%. TT là thứ tự Na; 1710 Cl; 2660 K; 730 Fe; 490 Rb; 5,11Sc; 0,00056Se; 0,08Zn; 8,08 0 500 1000 1500 2000 2500 3000 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 Hình 3.3: Đồ thị biểu diễn các giá trị hàm lượng trung bình của 8 nguyên tố có trong máu người. * Nhận xét: ●Từ Phụ lục 6, Bảng 3.2 ta thấy rằng: Dải hàm lượng của thành phần Natri đo được trong 50 mẫu máu người là 1,06-2,48 mg23Na/ml máu, tương ứng với giá trị trung bình là 1,71 mg23Na/ml. Trong đó, đối với 35 mẫu máu của cư dân Đà Lạt thì giá trị trung bình là 1,69 mg23Na/ml, của 6 dân cư Đức Trọng là 1,7 mg23Na/ml. Đối với cư dân sống ở các vùng gần thành phố Đà Lạt thì hàm lượng trung bình thành phần Natri trong máu cũng không chênh lệch nhiều so với các mẫu máu của cư dân Đà Lạt và Đức Trọng. Riêng đối với 4 mẫu máu còn lại của cư dân sống ở các tỉnh ngoài Lâm Đồng thì hàm lượng Natri trung bình trong máu của 4 cư dân này là thấp hơn (không đáng kể) so với cư dân sống ở Lâm Đồng. Với chỉ 4 mẫu này, không thể khẳng định rằng toàn bộ cư dân sống ở các tỉnh ngoài Lâm Đồng có hàm lượng Natri trong máu thấp hơn so với cư dân sống ở Lâm Đồng, tuy nhiên điều này khẳng định hàm lượng Natri trong máu của các đối tượng khác nhau không hoàn toàn giống nhau nhưng khác nhau không nhiều. Chưa thấy quy luật nào về hàm lượng Natri của các nhóm đối tượng có độ tuổi khác nhau. ●Từ Hình 3.3 nhận thấy: Các giá trị hàm lượng được xác định bằng phương pháp INAA của các nguyên tố như Na, Cl, Fe và K nằm trong dải rộng mg/ml, có trong máu người đối với 50 đối tượng dân cư là rất lớn so với giá trị hàm lượng trung bình của Zn, Se, Sc, Rb nằm trong dải rộng, từ ng/ml (như Sc) đến μg/ml (như Zn, Se, Rb). Từ Bảng 3.3 ta thấy rằng: Dải hàm lượng và giá trị của Na, Cl, Fe, Zn, Se, Rb đều phù hợp với các giá trị trong các tài liệu [7], [13], [25], [28], [32], [33], [41]. So với tài liệu [13], hàm lượng của K cao hơn 3,3 lần; còn hàm lượng của Sc chỉ bằng 0,22 lần hàm lượng Sc trong tài liệu [41]. 3.2 Xây dựng đường đặc trưng liều - hoạt độ phóng xạ riêng của Natri Để xây dựng đường đặc trưng liều với hoạt độ phóng xạ riêng của Natri, trước tiên cần xác định thông lượng neutron nhiệt. 3.2.1 Xác định liều neutron nhiệt H àm l ư ợ n g μ g/ m l 3.2.1.1 Xác định thông lượng neutron nhiệt trong cột nhiệt lò phản ứng: Theo tài liệu [12], thí nghiệm đối với một số mẫu máu chiếu kích hoạt không bọc Cadmi và có bọc Cadmi thì kết quả thực nghiệm cho thấy lượng đóng góp của neutron trên nhiệt và neutron nhanh là không đáng kể so với neutron nhiệt (cỡ chỉ 1,16 phần nghìn). Tỷ số Cadmi đã tính được năm 2002 tại vị trí cột nhiệt là R = 860,32 nghĩa là thông lượng neutron nhiệt có giá trị rất lớn. Để xác định được thông lượng tuyệt đối của neutron nhiệt tại cột nhiệt lò phản ứng dùng phương pháp lá dò vàng để kích hoạt tại 2 vị trí xác định trong cột nhiệt ở công suất P = 500 kW. Kết quả cho thấy: Thông lượng tại vị trí No. 1 là 5,8.109  4% n/(cm2.s) và tại vị trí No. 2 là 7,52.107  5% n/(cm2.s). 3.2.1.2 Xác định liều tương đương neutron nhiệt Các mẫu máu (đã được chuẩn bị như ở “mục 3.1.1.1”) được chiếu xạ tại hai vị trí No. 1 và No. 2 ở cột nhiệt với các thời gian chiếu khác nhau (từ 7 - 135 phút) để có các thông lượng tích phân khác nhau (từ 3.108 – 5.1013 n/cm2). Từ đó tính được thông lượng tích phân của neutron F dựa trên thông lượng của neutron nhiệt theo công thức (1.24). Sau đó đo hoạt độ phóng xạ của Natri trong các mẫu đã chiếu xạ.Với thông lượng tích phân tìm được ta nhân với hệ số biến đổi giữa liều tương đương và thông lượng tích phân của neutron nhiệt 1,04.10-11 Sv/(n/cm2), ta sẽ tính được liều tương đương ( DFth  ) (xem Bảng 3.3). 3.2.2 Thiết lập đường đặc trưng liều tương đương neutron nhiệt - hoạt độ phóng xạ riêng của 24Na Căn cứ theo kết quả các giá trị nồng độ Natri bền đã xác định theo Phụ lục 6 và hoạt độ phóng xạ của mẫu tương ứng với từng đối tượng, sẽ xác định được hoạt độ riêng của Natri A [Bq24Na/mg23Na] đối với từng mẫu máu. Từ số liệu hoạt độ riêng của Natri trong mỗi mẫu máu đã chiếu kích hoạt và liều tương đương, sẽ tính được mối liên quan giữa liều tương đương D và hoạt độ riêng của Natri. Kết quả tính toán thông lượng tích phân của neutron F, hoạt độ riêng Natri A và liều tương đương D được trình bày trong Bảng 3.3 và đồ thị được biểu diễn trên Hình 3.4. Bảng 3.3: Kết quả đo hoạt độ riêng của Natri A (đơn vị Bq 24Na/mg23Na) trong các mẫu máu tương ứng với liều neutron nhiệt D (đơn vị Sv) TT Vị trí chiếu Thông lượng tích phân của neutron (x109n/cm2) Hoạt độ riêng A (Bq 24Na/mg23Na) Liều tương đương D (Sv) 1 No.2 33,84 6,38 0,35 2 No.2 101,97 19,83 1,06 3 No.2 169,65 25,26 1,76 4 No.2 338,4 49,64 3,52 5 No.2 1016,6 166,34 10,57 6 No.1 3480 603,99 36,19 7 No.1 5220 908,74 54,29 8 No.1 6960 1233,1 72,38 9 No.1 10544 1880,5 109,66 10 No.1 15695 2866,9 163,23 11 No.1 17435 3245 181,32 12 No.1 20915 3878,9 217,51 13 No.1 31355 5820,8 326,09 14 No.1 38350 6970,5 398,84 15 No.1 45484 8090,2 473,03 * Nhận xét: Từ Hình 3.4 thấy rằng, dạng đồ thị tuân theo phương trình: D [Sv] = 0,057.A [Bq24Na/mg23Na] + 0,008 với hệ số tương quan R2 = 0,999. Với giới hạn dò của thiết bị đo cụ thể ở trên là 0,139 Bq24Na/ mg23Na thì liều tương đương cực tiểu xác định được là 8 mSv. 3.3 Quy trình định liều neutron nhiệt 3.3.1 Quy trình định liều  Khái quát: Hình 3.4: Đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc của liều tương đương neutron nhiệt D theo hoạt độ riêng Natri A đo được trong máu người. D = 0,057A + 0,008 R² = 0,999 0 100 200 300 400 500 0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 9000 D ( S v) A (Bq 24Na/mg23Na) Phương pháp này dựa trên việc xác định hoạt độ riêng của thành phần Natri bền 23Na (có độ phổ biến 100%) có trong máu người khi bị kích hoạt bởi neutron nhiệt (tiết diện kích hoạt đối với neutron nhiệt là  = 530,5  5,0 mbar; còn đối với neutron trên nhiệt và neutron nhanh thì rất nhỏ và không đáng kể) thành Natri phóng xạ 24Na với chu kỳ bán rã T1/2 = 14,96 giờ theo phản ứng 23Na(n, )24Na. 24Na có năng lượng gamma E = 1368,6 keV (100%) và 2754 keV (99,94%), năng lượng beta cực đại Emax = 1392 keV (năng lượng beta trung bình là 553 keV). Có thể đo hoạt độ phóng xạ của Natri kích hoạt theo hoạt độ beta hoặc gamma (ví dụ đo theo hoạt độ gamma trên phổ kế gamma). Từ mối liên quan đó, sẽ xác định được liều tương đương neutron nhiệt mà đối tượng nhận được theo độ lớn của hoạt độ riêng của thành phần Natri khi bị kích hoạt.  Dụng cụ, thiết bị: 1. Phổ kế gamma: Tùy theo địa điểm tiến hành đo có thể sử dụng loại phổ kế khác nhau. Một loại phổ kế gamma có tại Viện Nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt đó là hệ phổ kế gamma phông thấp Canberra (USA) với đặc trưng sau: detector HPGe đồng trục; HV = 3000V; Hiệu suất đo tương đối = 33,4%; FWHM (1332,5keV) = 1,73keV; FWTM/FWHM = 1,83; FWHM (122,06keV) = 0,75keV; MCA: APTEC. 2 . Dụng cụ: Kim tiêm, cồn, lọ thủy tinh, bông gòn; Kéo thép không gỉ dùng trong y tế, thìa xúc mẫu, panh gắp kẹp; Máy dán bao nylon, cối để nghiền mẫu, tủ sấy; Bao nylon, giấy nhôm, giấy lọc; Cân phân tích điện tử với 4 chữ số sau dấu phẩy; Container ; Máy đo liều; v.v…  Quy trình: Bước 1- Chuẩn bị mẫu máu và thiết bị đo: 1. Thu góp và chuẩn bị mẫu: Dùng ống kim tiêm, thu góp khoảng 0,5 - 1 ml máu từ mỗi đối tượng đã bị chiếu xạ vào ống nghiệm polietilen (hoặc ống nghiệm thủy tinh sạch); định lượng thể tích mỗi mẫu máu, ghi kí hiệu mẫu trên ống. Trường hợp chưa dùng mẫu ngay và để tránh sự đóng cục (làm khó khăn trong việc định hình thể tích mẫu) thì sử dụng Lithium heparin (cỡ 1 mg/5 ml máu). 2. Xác định hiệu suất đếm của phổ kế gamma: Dùng một số nguồn chuẩn điểm đo trên phổ kế (tại khoảng cách từ 10 – 20 cm tính từ tâm và sát bề mặt detector theo chiều thẳng đứng) để xác định hiệu suất đếm ở năng lượng 1368,6 keV tại các khoảng cách này. Bước 2- Đo hoạt độ phóng xạ riêng: Đo trực tiếp các mẫu máu đã chuẩn bị trên phổ kế gamma tại đỉnh năng lượng 1368,6 keV (ở vị trí đã biết hiệu suất đếm) để xác định hoạt độ riêng của Natri theo công thức (1.21) Nếu chưa biết chính xác hàm lượng Natri của bản thân một đối tượng nào đó thì sử dụng giá trị trung bình 1,71 mg23Na/ml máu đã xác định bằng thực nghiệm ở trên đối với các đối tượng dân cư Lâm Đồng. Bước 3- Hiệu chỉnh Rt: Rt là tỷ lệ 24Na còn lại trong cơ thể người ở thời điểm mẫu được thu góp (t là thời gian tính từ sau khi xảy ra chiếu xạ, đơn vị tính là ngày), được tính theo công thức (1.22). Hiệu chỉnh được Rt ở công thức (1.22) khi biết khoảng thời gian từ lúc xảy ra chiếu xạ đến lúc đo mẫu. Bước 4- Xác định liều neutron: Dựa theo công thức thực nghiệm đã xác định: D [Sv] = 0,057.A [Bq24Na/mg23Na] + 0,008 (3.1) Trong đó: D (Sv) là liều tương đương neutron nhiệt; A (Bq24Na/mg23Na) là hoạt độ riêng của Natri phóng xạ đo được. Bước 5- Đánh giá hiệu suất: Giới hạn dò của phương pháp đo hoạt độ riêng là 0,139 Bq24Na/ mg23Na. Liều cực tiểu có thể xác định được theo phương pháp này là 8 mSv. Liều tỷ lệ thuận với hoạt độ phóng xạ riêng đo được trong máu người. Bước 6- Kiểm tra chất lượng: Sai số của phép định liều bao gồm các sai số sau: Quá trình đo hoạt độ phóng xạ riêng; giá trị hàm lượng Natri trung bình trong máu người; thời gian hiệu chỉnh từ lúc đối tượng bị chiếu xạ đến lúc đo mẫu; xây dựng đường chuẩn liều theo công thức (3.1).  Những điều cần chú ý khi thực hiện quy trình: - Trong thời gian thu góp mẫu máu, cần có máy đo liều để kiểm soát an toàn. - Quy trình chuẩn bị mẫu trước khi phân tích phải chú ý: Túi đựng mẫu phải lau chùi sạch sẽ, không bị thủng, không để lẫn lộn các mẫu, không dây bẩn phóng xạ (vì mẫu dạng lỏng) cũng như mất mát nguyên tố trong mẫu. 3.3.2 Phạm vi áp dụng Giới hạn dò của phương pháp đo hoạt độ riêng là 0,139 Bq24Na/ mg23Na. Liều cực tiểu có thể xác định được theo phương pháp này là 8 mSv. Đối tượng được áp dụng là những nhân viên bức xạ bị chiếu xạ với liều cao khi xảy ra tai nạn hoặc trong trường hợp khắc phục sự cố với neutron. KẾT LUẬN Kết luận chung: ●Luận văn đã trình bày các phương pháp nghiên cứu đó là NAA, đo phổ gamma và phương pháp định liều neutron nhiệt trên cơ sở đo 24Na trong máu người. Đã tìm hiểu cơ chế của bức xạ neutron/gamma khi đi qua vật chất. ●Luận văn cũng đã giới thiệu thiết bị, dụng cụ thí nghiệm và chương trình đo, xử lý phổ gamma. ●Các kết quả thực nghiệm đã trình bày trong luận văn này như sau: - Đã tìm thấy trong máu có 13 nguyên tố như Na, K, Cl, Rb, Se, Fe, Br, Zn, Ca, Co, Cr, Sc, Hg. - Đã xác định được các giá trị hàm lượng Natri trong 50 mẫu máu người (chủ yếu là dân cư Lâm Đồng) nằm trong dải từ 1,06-2,48 mg23Na/ml máu, tương ứng với giá trị trung bình là 1,71  0,03 mg/ml (độ tin cậy 95%). Chưa thấy sự khác biệt hay quy luật nào giữa các đối tượng sống ở các vùng khác nhau và giữa các đối tượng ở độ tuổi khác nhau. - Đã xác định hàm lượng của 7 nguyên tố khác ngoài Na có trong máu người của 50 đối tượng dân cư nói trên: Cl (giá trị trung bình 2,66  1,11 mg/ml; dải hàm lượng từ 1,10-3,75); Fe (giá trị trung bình: 0,49  0,02 mg/ml; dải hàm lượng 0,26-0,72); Zn (giá trị trung bình: 8,08  0,48 μg/ml; dải hàm lượng: 4,55-13,97); Se (giá trị trung bình: 0,08  0,05 μg/ml; dải hàm lượng: 0,04- 0,18); Sc (giá trị trung bình: 0,56  0,34 ng/ml; dải hàm lượng 0,22-1,61); Rb (giá trị trung bình: 5,11  0,46 μg/ml; dải hàm lượng: 2,73-7,92 và K (giá trị trung bình: 0,73  0,1 mg/ml; dải hàm lượng: 0,31-1,14). - Đã xác định thông lượng neutron nhiệt tại 2 vị trí ở cột nhiệt lò phản ứng hạt nhân với công suất 500 kW. Các giá trị thông lượng đo được tại vị trí No. 1 là 5,58.109  4% n/(cm2.s) và tại vị trí No. 2 là 7,52.107  5% n/(cm2.s). - Thiết lập mối liên quan giữa liều tương đương neutron nhiệt D [Sv] và hoạt độ riêng của Natri A [Bq24Na/mg23Na] trong máu người theo công thức thực nghiệm D = 0,057.A + 0,008. Từ đó suy ra được liều tương đương cực tiểu xác định được là 8 mSv. - Thiết lập qui trình định liều cá nhân neutron nhiệt bằng phương pháp phân tích thành phần Natri phóng xạ trong máu người cho các đối tượng bị chiếu xạ bởi nguồn neutron cho các cơ sở bức xạ có sử dụng các nguồn neutron công suất lớn. Phương hướng nghiên cứu phát triển tiếp theo: Để có thể thực hiện các nghiên cứu rộng hơn về phương pháp định liều neutron thì cần kết hợp với định liều neutron nhanh bằng phương pháp phân tích thành phần Photpho phóng xạ 32P theo phản ứng 32S(n, p)32P trong tóc người. Đồng thời xây dựng hệ đo toàn thân có che chắn [sử dụng đầu dò NaI(Tl) kích thước lớn] và các phantom chuẩn dạng người để định liều tổng cộng. Xác định hàm lượng các nguyên tố khác trong máu người. Từ đó, đóng góp vào việc xây dựng các đặc trưng sinh lý của người Việt Nam, có thể phản ánh chế độ dinh dưỡng hiện nay của một nhóm đối tượng người Việt Nam, tìm ra mối liên quan giữa các thành phần này với bệnh tật và sức khỏe. TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt [1] Hồ Mạnh Dũng (2002), Nghiên cứu phát triển phương pháp K-Zero trong phân tích kích hoạt neutron lò phản ứng hạt nhân cho xác định đa nguyên tố, Luận án tiến sỹ trường đại học Khoa Học Tự Nhiên. [2] TS. Hồ Mạnh Dũng và cộng sự (2004), Xác định các nguyên tố độc và vết trong tóc người và trầm tích bằng kỹ thuật phân tích kích hoạt nơtron lò phản ứng dựa trên phương pháp K – zero. [3] Phan Văn Duyệt (1979), Phóng xạ y học – cơ sở và lâm sàng, Nhà xuất bản Y học, Hà Nội. [4] Nguyễn Văn Đỗ (2004), Các phương pháp phân tích hạt nhân, Nhà xuất bản đại học quốc gia Hà Nội. [5] Nguyễn Văn Hùng (2008), Giáo trình An toàn và liều lượng bức xạ. [6] PGS.TS.Ngô Quang Huy (2006), Cơ sở Vật lý hạt nhân, Nhà xuất bản khoa học và kỹ thuật. [7] Nguyễn Thế Khánh và cộng sự (1990), Hóa nghiệm sử dụng trong lâm sàng, Nhà xuất bản Y học, Hà Nội. [8] Hoàng Đắc Lực (2010), Giáo trình thực hành phổ kế Gamma, Đà Lạt. [9] Nguyễn Quang Miên (2008), Giáo trình ghi nhận và đo lường bức xạ hạt nhân, Thành phố Hồ Chí Minh. [10] Trần Thanh Minh, Phương pháp thực nghiệm trong Vật lý hạt nhân, Đại học Đà Lạt [11] Mai Văn Nhơn (2002), Nhập môn Vật lý neutron, Nhà xuất bản Đại học Quốc gia thành phố Hồ Chí Minh. [12] Hoàng Văn Nguyện và cộng sự (2002), Một số nghiên cứu phục vụ định liều neutron và xây dựng bộ số liệu cơ bản sai hình nhiễm sắc thể cho nhân viên bức xạ làm việc tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt, Báo cáo kết quả thực hiện đề tài nghiên cứu khoa học cấp bộ năm 2000- 2001. [13] Nguyễn Tấn Gi Trọng và cộng sự (1975), Hằng số sinh học người Việt Nam, Nhà xuất bản Y học, Hà Nội. [14] Đặng Huy Uyên, Môi trường nhiễm xạ và kỹ thuật hạt nhân trong nghiên cứu môi trường, Nhà xuất bản đại học quốc gia Hà Nội. [15] Đặng Huy Uyên (2005), Vật lý hạt nhân đại cương, Nhà xuất bản Đại học Quốc gia Hà Nội. [16] Viện Nghiên cứu hạt nhân (2005), Phân tích kích hoạt nơtron, Tài liệu dùng cho Khóa huấn luyện về sử dụng lò phản ứng hạt nhân. [17] Viện Nghiên cứu hạt nhân, Trung tâm đào tạo (2008), Viện nghiên cứu hạt nhân và các hoạt động nghiên cứu, triển khai điển hình. [18] Ths Cao Đông Vũ và cộng sự (2007-2008), Áp dụng phương pháp phân tích kích hoạt nơtrôn dụng cụ (INAA) trên lò phản ứng và phương pháp xử lý thống kê đa biến trong nghiên cứu đặc trưng đa nguyên tố và xuất xứ của vật liệu khảo cổ đất nung thu thập từ một số khu di chỉ, di tích ở Việt Nam, Báo cáo tổng kết đề tài khoa học công nghệ cấp bộ. Tiếng nước ngoài [19] W.G. Cross (1981), Neutron activation of sodium in phantoms and the Human body, Health physics, Vol. 41 (July) pp. 105-121. [20] R. Cornelis et al (1995), Sample collection guidelines for trace elements in blood and urine, Great Britain. [21] E.S. Da Fonseca et al. (1999), Estimation of the absorbed dose received by individuals irradiated with neutrons, Instituto de radioprotecao e dosimetria/CNEN, CEP 2278-160, Rio de Janeiro, RJ, Brazil. [22] Michael D. Glascock, An Overview of Neutron Activation Analysis, University of Missouri Research Reactor, từ [23] Thomas E. Gills (1993), Sandard reference material 1633b, Gaithersburg. [24] Dale E. Hankins (1980), Dosimetry of criticality accidents using activations of the blood and hair, Vol. 38 (April), pp. 529-541. [25] R. Delon Hull et (1994), Element in blood or tissue. [26] IAEA (1999), AQCS catalogue for reference materials and intercomparison exercises. [27] IAEA (1982), Basis safety standards for radiation protection, Series No.9 [28] IAEA (1982), Dosimetry for criticality accidents, A manual, Technical reports series No. 211, Vienna, Austria. [29] IAEA (1980), Elemental analysis of biological material, Technical reports Series No. 197, Vienna, Austria. [30] IAEA (1974), Evaluation of radiation emergencies and accidents, Technical reports series No. 152, Vienna, Austria. [31] IAEA (1970), Nuclear accident dosimetry systems, Proccedings of a panel, 17-22 Feb. 1969, Vienna, Austria. [32] IAEA (1972), Nuclear activation techniques in the life sciences, Proceedings of a symposium, Bled, Vienna, Austria. [33] IAEA (1967), Nuclear activation techniques in the life sciences, Proceedings of a symposium, Amsterdam, Vienna, Austria. [34] IAEA (1965), Personnel dosimetry for radiation accidents, Proccedings of a symposium, 8-12 March, 1965, Vienna, Austria. [35] C.H. Kraitop (1979), Dozimetria pri radiacionnux avariax, Mockva. [36] Paul Kruger (1970), Principles of Activation Analysis, California. [37] C.L.P. Mauricio et al (1999), IRD Criticality accident dosimetry system, Instituto de radioprotecao e dosimetria (IRD), CEP 2278, Brazil. [38] Masayasu Noguchi (2005), Gamma ray spectrometry with a Ge detector, Japan. [39] Masayasu Noguchi (2005), Gamma-ray spectrometry for environmental sample, Japan. [40] William P. Reed (1993), Sandard reference material 1547, Gaithersburg. [41] Cecilia E. Trindade et al (2007), Comparative study between trace element concentrations in human whole blood and serium samples, Brazil. [42] John Wiley & Sons (1978), Table of isotopes, 7th ed, Inc. PHỤ LỤC Phụ lục 1: GIỚI HẠN LIỀU Ở VIỆT NAM VÀ THỜI GIAN LÀM VIỆC Nhân viên bức xạ Dân chúng Tài liệu Thời gian 40 giờ/tuần 2000 giờ/năm 7000 giờ/năm IAEA Giới hạn liều hàng năm 50 mSv/năm (25 Sv/giờ) 5 mSv/năm (0,7 Sv/giờ)m Cũ (TCVN) 20 mSv/năm (10 Sv/giờ) 1 mSv/năm (0,143 Sv/giờ) Mới (IAEA) Chú ý:  Bao gồm cả chiếu trong và chiếu ngoài  Không bao gồm phông tự nhiên  Phông tự nhiên ở Việt nam (0,15 ~0,25) Sv/giờ. Phụ Lục 2: QUY TRÌNH INAA I. Xác định điều kiện phân tích tối ưu 1. Xác định loại mẫu gì? 2. Chọn mẫu chuẩn thích hợp (cùng hoặc gần giống matrix/thành phần) 3. Xác định khối lượng mẫu và chuẩn cần lấy 4. Thời gian chiếu 5. Vị trí chiếu 6. Thời gian nguội/đợi 7. Thời gian đo/đếm phóng xạ 8. Đỉnh năng lượng (E) II. Chuẩn bị mẫu 1. Chuẩn bị mẫu phân tích 2. Chuẩn bị bao bì túi đựng mẫu (bằng nhựa polyêthylene PE, container,v.v…) a. Túi PE sạch: Đã dán thành túi vuông hoặc tròn - trừ 1 phía để cho mẫu vào. b. Container nhôm hoặc PE sạch, có nắp vặn,.. đúng kích thước, trọng lượng 3. Đóng gói mẫu phân tích và mẫu chuẩn a. Cân khối lượng mẫu chuẩn và mẫu phân tích thích hợp và cho vào túi PE đã chuẩn bị và cân trọng lượng (bì), hàn kín bằng nhiệt, đánh số kí hiệu mẫu, ghi vào sổ nhật ký thí nghiệm,… b. Cho các túi mẫu phân tích và mẫu chuẩn vào container nhôm hoặc PE, vặn nắp kín. IV. Chiếu xạ mẫu 1. Chọn lựa phản ứng hạt nhân: (n,);... 2. Chọn lựa nguồn neutron: Lò phản ứng, 3. Chọn lựa loại neutron: nhiệt, trên nhiệt, nhanh, 4. Chọn thời gian chiếu 5. Xác định vị trí chiếu (với Lò Đà Lạt): +) Chiếu ngắn < 1phút: chọn kênh 13-2; +) Chiếu trung bình từ 1 - 30 phút: chọn kênh 7-1; +) Chiếu dài >30 phút: chọn mâm quay hoặc bẩy neutron 6. Lập phiếu chiếu mẫu, xin chữ ký người có thẩm quyền 7. Nộp bộ phận vận hành phiếu chiếu mẫu và container đựng mẫu 8. Chiếu mẫu trên Lò V. Chọn thời gian để nguội/đợi 1. Thời gian (tùy thuộc loại đồng vị và thời gian đã chiếu) 2. Chổ cất giữ: Trong container chì, để ở nơi ít gây ảnh hưởng cho người làm và môi trường. VI. Thực hiện đo/đếm hoạt độ phóng xạ 1. Kiểm tra tòan bộ hệ thống đo (điện, phòng, sổ ghi chép,…) 2. Đổ Nitơ lỏng 2-3 giờ trước khi khởi động máy 3. Khởi động máy vài giờ trước khi tiến hành đo đếm (lên cao thế) 4. Chuẩn đường cong năng lượng 5. Tiến hành đo/đếm phóng xạ 6. Lấy diện tích tại đỉnh phân tích đã chọn VII. Tính tóan kết quả 1. Phương pháp k0 2. Phương pháp tương đối VIII. Xử lý kết quả Sơ đồ tóm tắt phương pháp INAA như sau: Phụ lục 3: DANH SÁCH 50 ĐỐI TƯỢNG DÂN CƯ Tên mẫu Họ và tên Giới tính Tuổi Nơi ở Số ml 1 Trần Hoàng Sơn M 15 Đà Lạt 1 2 Trần Tuấn Anh M 19 Đà Lạt 1 3 Phan Thị Oanh F 19 Đà Lạt 2 Chuẩn bị mẫu phân tích và mẫu chuẩn Tính toán kết quả Xử lý phổ Thu nhận phổ Để rã Chiếu xạ mẫu phân tích và mẫu chuẩn Cân, đóng gói mẫu phân tích và mẫu chuẩn 4 Mai Đức Bình M 23 Đà Lạt 2 5 Hà Trung Dũng M 23 Đà Lạt 1 6 Huỳnh Minh Sơn M 23 Đà Lạt 2 7 Lê Minh Khoái M 24 Đà Lạt 2 8 Đặng Thị Kim Vinh F 24 Đà Lạt 2 9 Thiều Quốc Tuyền M 25 Đà Lạt 1 10 Nguyễn Trần Mỹ Linh F 26 Đà Lạt 2 11 Lê Hoàng Mỹ Dung F 26 Đà Lạt 1 12 Võ Thị Dung F 26 Đà Lạt 1 13 Trịnh Văn Minh M 26 Đà Lạt 1 14 Lê Thị Hồng F 26 Đà Lạt 1 15 Phạm Thị Kiều Dung F 28 Đà Lạt 1 16 Đặng Thanh Sơn M 31 Đà Lạt 1 17 Đỗ Văn Quyết M 31 Đà Lạt 2 18 Bùi Thanh Hoạt M 32 Đà Lạt 2 19 Cao Thị Hoài Linh F 32 Đà Lạt 1 Tên mẫu Họ và tên Giới tính Tuổi Nơi ở Số ml 20 Võ Thị Thủy F 33 Đà Lạt 1 21 Trần Việt Hoài M 34 Đà Lạt 1 22 Lê Viết Cường M 34 Đà Lạt 2 23 Đặng Thị Nguyệt F 36 Đà Lạt 2 24 Trần Thị Vân F 36 Đà Lạt 1 25 Phạm Thị Tâm F 40 Đà Lạt 0,5 26 Đặng Thị Nga F 40 Đà Lạt 1 27 Đặng Thị Hồng F 41 Đà Lạt 2 28 Phạm Thị Tân F 45 Đà Lạt 2 29 Đặng Thị Hương F 45 Đà Lạt 2 30 Nguyễn Thị Thuyền F 46 Đà Lạt 1 31 Đặng Công Tâm M 52 Đà Lạt 2 32 Lê Thị Trắc F 58 Đà Lạt 1 33 Trần Rõ M 60 Đà Lạt 1 34 Nguyễn Thị Lan F 70 Đà Lạt 1 35 Đặng Phước Huynh M 78 Đà Lạt 1 36 Cil Mup Siêu F 17 Lạc Dương 1 37 Lê Thị Vượng F 20 Lâm Hà 2 38 Chu Ngọc Toán M 31 Lâm Hà 1 39 Rơ Ông Kloi F 54 Lâm Hà 1 Tên mẫu Họ và tên Giới tính Tuổi Nơi ở Số ml 40 Đặng Thị Thêm F 46 Đơn Dương 1 41 Nông Thị Đào F 22 Đức Trọng 1 42 Nguyễn Thị Luyện F 26 Đức Trọng 2 43 Phùng Thị Như Hồng F 31 Đức Trọng 1 44 Nguyễn Thị Công F 34 Đức Trọng 2 45 Chu Thị Bích Hường F 37 Đức Trọng 1 46 Nguyễn Đức Thuận M 48 Đức Trọng 2 47 Tống Văn Thắng M 29 Đồng Nai 2 48 Trần Thị Huyền Trâm F 25 TPHCM 2 49 Trần Điền Tú M 23 TPHCM 2 50 Phan Minh Nguyệt M 21 Huế 1 Phụ lục 4: MỘT SỐ THÔNG SỐ CỦA CÁC ĐỒNG VỊ ĐƯỢC TÌM THẤY TRONG MẪU MÁU TT Loại phản ứng  (barns) T1/2 E() (keV)  (%) Ghi chú 1 Na),n(Na 2423  0,513 14,96 (giờ) 1368,60* 2754,00 100,00 99,94 2 Cl),n(Cl 3837  0,423 37,24 (phút) 1642,69* 2167,68 31,00 42,00 3 K),n(K 4241  1,45 12,36 (giờ) 1524,58 18,80 4 Sc),n(Sc 4645  26,3 83,81 (ngày) 889,28* 1120,55 99,98 99,99 5 Ca),n(Ca 4746  0,62 4,54 (ngày) 489,23 807,86 1297,09* 6,51 6,51 74,00 Không phân tích 6 Cr),n(Cr 5150  15,2 27,7 (ngày) 320,08 10,08 Không phân tích 7 Fe),n(Fe 5958  1,31 44,5(ngày) 142,65 192,35 1099,25* 1291,60 1,02 3,08 56,50 43,20 8 Co),n(Co 6059  37,13 5,27 (năm) 1173,24* 1332,50 99,90 99,98 Không phân tích 9 64Zn(n,)65Zn 0,726 243,9 (ngày) 1115,55* 50,7 TT Loại phản ứng  (barns) T1/2 E() (keV)  (%) Ghi chú 10 74Se(n, )75Se 51,2 119,77 (ngày) 121,12 136,01 264,66* 279,54 400,66 17,30 59,00 59,20 25,20 11,56 11 Br),n(Br 8281  2,58 35,3 (giờ) 554,35 619,11 698,37 776,52* 827,83 1044,08 1317,47 1474,88 70,76 43,44 28,49 83,54 24,03 27,23 26,48 16,32 Không phân tích 12 Rb),n(Rb 8685  0,494 18,66 (ngày) 1076,60* 8,78 13 Hg),n(Hg 203202  4,35 46,61 (ngày) 279,20* 81,46 Không phân tích Trong đó:: Tiết diện bắt neutron nhiệt, T1/2 : Thời gian bán rã, E: Năng lượng gamma đặc trưng của đồng vị phóng xạ, : Hiệu suất phát tại năng lượng gamma đặc trưng, *: Đỉnh năng lượng được dựa vào để tính diện tích đỉnh. Phụ lục 5: BẢNG SO SÁNH HÀM LƯỢNG NATRI BỀN TRONG MÁU 50 ĐỐI TƯỢNG DÂN CƯ THEO PHƯƠNG PHÁP KZERO VÀ TƯƠNG ĐỐI Tên mẫu(1) Tuổi(2) Nơi ở(3) Số ml(4) Kzero(mg/ml)(5) Tương đối(mg/ml)(6) Natri Sai số Natri Sai số 1 15 Đà Lạt 1 1,81 0,09 1,89 0,04 2 19 Đà Lạt 1 2,12 0,13 2,33 0,05 3 19 Đà Lạt 2 1,33 0,07 1,44 0,03 4 23 Đà Lạt 2 1,16 0,06 1,28 0,03 5 23 Đà Lạt 1 1,19 0,07 1,33 0,03 6 23 Đà Lạt 2 1,38 0,07 1,36 0,03 7 24 Đà Lạt 2 1,69 0,08 1,76 0,03 8 24 Đà Lạt 2 1,28 0,07 1,45 0,03 9 25 Đà Lạt 1 1,63 0,08 1,8 0,03 10 26 Đà Lạt 2 1,47 0,07 1,56 0,03 11 26 Đà Lạt 1 1,82 0,09 1,72 0,03 12 26 Đà Lạt 1 1,5 0,08 1,62 0,03 13 26 Đà Lạt 1 1,95 0,1 2,1 0,04 14 26 Đà Lạt 1 2,18 0,1 2,03 0,04 15 28 Đà Lạt 1 1,48 0,07 1,6 0,03 16 31 Đà Lạt 1 1,78 0,09 1,84 0,04 17 31 Đà Lạt 2 1,41 0,07 1,48 0,03 18 32 Đà Lạt 2 1,3 0,08 1,44 0,03 19 32 Đà Lạt 1 1,68 0,1 1,91 0,03 20 33 Đà Lạt 1 1,84 0,09 1,87 0,03 21 34 Đà Lạt 1 1,82 0,09 2,01 0,04 22 34 Đà Lạt 2 1,39 0,07 1,27 0,03 23 36 Đà Lạt 2 1,45 0,08 1,61 0,03 24 36 Đà Lạt 1 1,66 0,09 1,78 0,03 (1) (2) (3) (4) (5) (6) 25 40 Đà Lạt 0,5 1,88 0,09 1,75 0,03 26 40 Đà Lạt 1 2,26 0,11 2,48 0,04 27 41 Đà Lạt 2 1,71 0,08 1,64 0,03 28 45 Đà Lạt 2 2,01 0,11 1,81 0,03 29 45 Đà Lạt 2 1,47 0,07 1,53 0,03 30 46 Đà Lạt 1 1,72 0,08 1,78 0,03 31 52 Đà Lạt 2 1,75 0,09 1,6 0,03 32 58 Đà Lạt 1 2,4 0,12 2,33 0,04 33 60 Đà Lạt 1 2,25 0,11 2,39 0,05 34 70 Đà Lạt 1 0,99 0,05 1,06 0,02 35 78 Đà Lạt 1 2,22 0,11 2,31 0,04 36 17 Lạc Dương 1 1,95 0,1 1,81 0,04 37 20 Lâm Hà 2 1,74 0,09 1,62 0,03 38 31 Lâm Hà 1 1,46 0,07 1,4 0,03 39 54 Lâm Hà 1 2,25 0,1 2,29 0,04 40 46 Đơn Dương 1 1,79 0,1 1,64 0,03 41 22 Đức Trọng 1 1,58 0,07 1,52 0,03 42 26 Đức Trọng 2 2,08 0,1 1,94 0,04 43 31 Đức Trọng 1 2,19 0,1 2,13 0,04 44 34 Đức Trọng 2 1,4 0,07 1,52 0,03 45 37 Đức Trọng 1 1,52 0,07 1,4 0,03 46 48 Đức Trọng 2 1,76 0,08 1,68 0,03 47 29 Đồng Nai 2 1,45 0,07 1,29 0,03 48 25 TPHCM 2 1,65 0,08 1,49 0,03 49 23 TPHCM 2 1,49 0,09 1,27 0,03 50 21 Huế 1 1,45 0,07 1,31 0,03 Giá trị trung bình 1,69 0,09 1,71 0,03 Độ tin cậy 2σ (95%), sai số ở đây là sai số thống kê đỉnh Phụ lục 6: HÀM LƯỢNG 8 NGUYÊN TỐ TRONG 50 MẪU MÁU NGƯỜI Tên mẫu Na (mg/ml ) Cl (mg/ml) Fe (mg/ml) Zn (μg/ml) Se (μg/ml) Sc (ng/ml) K (mg/ml) Rb (μg/ml) 1 1,89 2,57 0,57 10,26 0,09 1,2 0,63 6,68 2 2,33 3,37 0,72 9,75 0,11 1,42 0,91 6,54 3 1,44 1,68 0,35 6 0,06 0,14 0,4 2,81 4 1,28 1,32 0,36 6,01 0,03 0,44 0,48 5,05 5 1,33 1,2 0,34 4,9 0,05 0,24 0,55 5,41 6 1,36 1,92 0,6 9,66 0,16 0,67 1,01 5,68 7 1,76 1,16 0,65 8,58 0,08 0,69 0,83 7,52 8 1,45 1,7 0,45 5,71 0,06 0,17 0,46 5,05 9 1,8 1,46 0,56 9,25 0,06 0,5 0,64 5,84 10 1,56 1,8 0,51 7,77 0,02 0,22 0,73 4,16 11 1,72 2,72 0,47 8,72 0,08 0,56 0,58 4,14 12 1,62 2,22 0,47 6,71 0,1 0,19 0,7 5,37 13 2,1 3,62 0,56 11,93 0,06 0,35 0,87 5,01 14 2,03 3,55 0,49 8,86 0,05 1,51 0,99 4,84 15 1,6 2,37 0,36 7,22 0,05 0,52 0,84 4,11 16 1,84 2,85 0,59 7,3 0,03 1,39 0,92 6,15 17 1,48 3,57 0,49 5,6 0,11 0,34 0,65 5,6 18 1,44 1,73 0,32 5,44 0,07 0,29 0,37 4,02 19 1,91 2,52 0,35 5,81 0,08 0,26 0,87 3,19 20 1,87 2 0,41 6,86 0,04 0,36 0,73 3,55 21 2,01 2,8 0,62 10,45 0,14 1,07 1,04 5,52 22 1,27 2,4 0,52 7,59 0,1 0,47 0,9 5,63 23 1,61 2,6 0,41 5,64 0,04 0,68 0,52 4,05 24 1,78 1,55 0,46 8,12 0,07 0,37 0,42 5,6 25 1,75 1,52 0,72 13,92 0,08 0,74 1,01 7,18 Tên mẫu Na (mg/ml ) Cl (mg/ml) Fe (mg/ml) Zn (μg/ml) Se (μg/ml) Sc (ng/ml) K (mg/ml) Rb (μg/ml) 26 2,48 1,87 0,54 8,76 0,18 0,57 0,51 5,37 27 1,64 2,43 0,55 5,86 0,12 0,4 0,71 5,76 28 1,81 1,12 0,53 8,18 0,2 0,66 0,79 4,34 29 1,53 3,19 0,51 6,1 0,1 0,51 0,55 4,64 30 1,78 3,08 0,52 10,22 0,11 0,49 0,81 4,85 31 1,6 2,1 0,41 6,73 0,04 1,09 1,01 3,6 32 2,33 1,1 0,62 12,69 0,09 0,67 0,98 6,09 33 2,39 2,23 0,62 11,82 0,07 0,31 1,11 5,99 34 1,06 1,48 0,33 4,55 0,05 0,19 0,49 4,92 35 2,31 1,41 0,67 10,03 0,13 0,41 0,56 6,81 36 1,81 3,54 0,49 13,97 0,08 1,61 0,84 6,53 37 1,62 2,32 0,53 9,43 0,05 1,02 0,98 6,06 38 1,4 2,45 0,44 8,09 0,06 0,28 0,83 4,98 39 2,29 2,35 0,28 5,01 0,1 0,23 0,62 3,57 40 1,64 2,71 0,43 7,26 0,1 0,52 1,14 7,06 41 1,52 2,55 0,32 5,62 0,04 0,19 0,69 2,91 42 1,94 2,08 0,48 7,05 0,07 0,58 0,89 4,98 43 2,13 2,43 0,48 8,76 0,07 0,22 0,9 4,46 44 1,52 1,71 0,34 6,79 0,09 0,22 0,58 3,74 45 1,4 3,11 0,26 6,66 0,01 0,25 0,31 3,86 46 1,68 3,75 0,34 5,78 0,07 0,32 0,61 2,94 47 1,29 2,56 0,61 9,11 0,11 0,6 0,89 7,92 48 1,49 2,16 0,5 7,36 0,09 0,51 0,73 3,72 49 1,27 2,32 0,36 4,56 0,11 0,27 0,38 2,73 50 1,31 2,44 0,49 5,57 0,06 0,3 0,67 3,53 TB 1,71 2,66 0,49 8,08 0,08 0,56 0,73 5,11 Với: TB là giá trị trung bình. Phụ Lục 7: ĐỘ NHẠY PHÂN TÍCH CỦA NAA Độ nhạy (E-12) Nguyên tố 1 Dy, Eu 1 – 10 In, Lu, Mn 10 – 100 Au, Ho, Ir, Re, Sm, W 100 – 1E3 Ag, Ar, As, Br, Cl, Co, Cs, Cu, Er, Ga, Hf, I, La, Sb, Sc, Se, Ta, Tb, Th, Tm, U, V, Yb 1E3 – 1E4 Al, Ba, Cd, Ce, Cr, Hg, Kr, Gd, Ge, Mo, Na, Nd, Ni, Os, Pd, Rb, Rh, Ru, Sr, Te, Zn, Zr 1E4 – 1E5 Bi, Ca, K, Mg, P, Pt, Si, Sn, Ti, Tl, Xe, Y 1E5 – 1E6 F, Fe, Nb, Ne 1E7 Pb, S Phụ lục 8: HỆ PHỔ KẾ GAMMA PHÔNG THẤP CANBERRA TẠI VIỆN NGHIÊN CỨU HẠT NHÂN ĐÀ LẠT MCA Phần mềm Bình đựng Nitơ lỏng Detector HpGe và hệ che chắn Phụ lục 9: HÌNH ẢNH MỘT SỐ PHỔ Phổ chiếu dài của mẫu chuẩn A- Số kênh Số kênh Phổ chiếu dài của mẫu chuẩn V- Số kênh Phổ chiếu dài của mẫu số 1 N a (1 36 8, 6 k eV ) K ( 1 52 4 .5 8 k eV ) C l (1 64 2 ,6 9 k eV ) N a (2 75 4 ,6 k eV ) Phổ chiếu trung của mẫu số 1 Phụ lục 10: HÌNH CHỤP ĐO PHỔ NGÀY 20 THÁNG 7 NĂM 2010