Luận văn Nghiên cứu đo liều bức xạ Anpha trong mẫu gốm cổ bằng Đềtectơ nhiệt huỳnh quang LiF(Mg,Cu,P)

nhiệt huỳnh quang mới đó là LiF: Mg, Cu, P dạng bột. - Năm 1984, phòng thí nghiệm phương pháp và đềtectơ liều lượng vật rắn (Bắc Kinh- Trung Quốc) đã chế tạo thành công vật liệu LiF: Mg, Cu, P dạng rắn. Với kỹ thuật đặc biệt, độ nhạy của tín hiệu nhiệt huỳnh quang của vật liệu LiF: Mg, Cu, P thậm chí còn cao hơn dạng bột. - Bên cạnh việc đo liều bức xạ tự nhiên, hiện nay các nhà khoa học trên thế giới đang tích cực áp dụng phương pháp nhiệt huỳnh quang trong việc xác định tuổi các loại gốm cổ và đã đạt được độ chính xác dưới 10%. 1.4.2. Tình hình nghiên cứu trong nước Đối với nước ta, các nghiên cứu về hiện tượng nhiệt huỳnh quang mới được quan tâm trong những năm gần đây, song các thiết bị quan sát bức xạ nhiệt huỳnh quang ở nước ta cũng rất phong phú, như hệ đo Harsaw 4500 ở Viện Khoa học kỹ thuật hạt nhân, hệ đo Harsaw 3500 ở Viện Khoa học vật liệu, hệ đo RGD-3A ở Viện Khảo cổ học…. Các hệ đo này nói chung có sự khác biệt về cấu tạo buồng đốt khay đo. Để nâng cao hiệu quả của phương pháp, cần nghiên cứu chế độ nhiệt một cách cụ thể phù hợp với từng đối tượng đo và thiết bị đo. Một số công trình nghiên cứu liên quan được công bố tại hội nghị Quang phổ-quang học hay vật lý hạt nhân (Đặng Thanh Lương 1996; Nguyễn Quang Miên, Bùi Văn Loát 2004; Vũ Xuân Quang, MarcoMartini 2006; Nguyễn Quang Miên, Bùi Văn Loát, Thái Khắc Định 2009,…). Những công trình này đã cho thấy tiềm năng ứng dụng to lớn và hiệu quả của kỹ thuật nhiệt huỳnh quang trong đo liều bức xạ môi trường, đo liều y tế cũng như trong việc xác định tuổi các vật cổ. Bên cạnh vấn đề này, các nhà khoa học trong nước còn đặc ra nhiệm vụ nghiên cứu về các loại vật liệu nhiệt huỳnh quang sao cho có độ ổn định và độ lặp lại cao, gớp phần mở ra hướng ứng dụng vào trong đo liều xạ trị cũng như đo liều cá nhân (Huỳnh Kỳ Hạnh ,Phan tiến Dũng....2006, Hoàng Đức Tâm, Thái Khắc Định...... 2008). 1.4.3. Những vấn đề quan tâm nghiên cứu của luận văn - Nghiên cứu giải pháp gia công và chế tạo mẫu đo trên mẫu gốm. - Xây dựng cấu hình phép đo tín hiệu nhiệt huỳnh quang trên hệ đo RGD-3A. - Xử lí tín hiệu, tính liều bức xạ anpha trong mẫu gốm và đề xuất giải pháp nghiên cứu trong thời gian tới. CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM VÀ XÁC ĐỊNH LIỀU BỨC XẠ ANPHA TRONG MẪU GỐM Quá trình thực nghiệm được tiến hành qua các giai đoạn sau: - Gia công chế tạo mẫu đo. - Xây dựng cấu hình phép đo trên hệ đo RGD-3A. - Đo bức xạ nhiệt huỳnh quang mẫu LiF:Mg,Cu,P trên hệ đo RGD-3A. - Xử lí số liệu đo. 2.1. Gia công chế tạo mẫu đo 2.1.1.Gia công mẫu gốm - Bước 1: Lựa chọn mẫu gốm Để thuận tiện cho việc gia công chế tạo mẫu, chúng tôi chọn những mẫu có khối lượng lớn, độ nung không cao, dễ gia công. Những mẫu này được sưu tầm ở những khu di tích cao, ít khả năng ngập nước, vì thế giúp chúng ta loại bỏ được ảnh hưởng của độ ẩm lên quá trình đo đạt liều bức xạ. Bảng 2.1: Các mẫu gốm được chọn làm thí nghiệm Thứ tự Tên mẫu Mô tả mẫu Địa điểm lấy mẫu Đặc điểm 1 G1-CL Xã Cổ Loa, Huyện Đông Anh, Hà Nội. Mẫu là những mảnh đồ gốm màu nâu nhạt. 2 G2-DT Di tích Dục Tú, xã Dục Tú, Huyện Đông Anh, Hà Nội. Mẫu là những mảnh đồ gốm màu nâu nhạt. 3 G3-ĐTr Làng gốm Đông Triều, Huyện Đông Triều, Quảng Ninh. Mẫu là những mảnh đồ gốm màu nâu nhạt. 4 G4-DL Tháp Dương Long, xã Tây Bình, Huyện Tây Sơn, Bình Định. Mẫu là những mảnh gạch màu nâu nhạt. 5 G5-LL Di chỉ khảo cổ Lung Leng, xã Sơn Bình, huyện Sa Thầy, Kon Tum. Mẫu là những mảnh đồ gốm màu nâu nhạt. Hình ảnh các mẫu nghiên cứu được chỉ trong Hình 2.1 Hình 2.1: Các mẫu gốm và gạch Bước 2: Làm nhỏ và mịn mẫu Mục đích của việc làm nhỏ mẫu là làm thoát các hạt khoáng cứng (chủ yếu là thạch anh và fenspat) ra khỏi cấu trúc kết khối của mảnh gốm và không được làm vỡ thêm các hạt khoáng có trong mẫu bởi những thao tác cơ học này. Các mẫu gốm được làm nhỏ nhờ bộ cối và chày làm bằng đồng cho đến khi các hạt gốm tương đối mịn. Sau đó ta dùng bộ rây với mắc lưới 250m sàng mẫu để tạo ra các mẫu có kích thước nhỏ hơn 250 m. Sau đó mẫu gốm này sẽ được đóng đầy vào các hộp nhựa có kích thước tiêu chuẩn và có khối lượng như trong bảng 2.2. Bảng 2.2: Khối lượng của các mẫu sau khi đã đóng vào hộp nhựa Thứ tự Tên mẫu Khối lượng 1 G1-CL 35,4g 2 G2-DT 29,8g 3 G3-ĐTr 30,0g 4 G4-DL 31,1g 5 G5-LL 36,1g Bộ chày, cối đồng và rây sàng mẫu Bộ chày, cối đồng Rây sàng mẫu Hi ̀nh 2.2: Dụng cụ tạo mẫu Bước 3: Tạo buồng chiếu xạ cho mẫu gốm: Cho đến nay, đã có một số giải pháp khác nhau để đo liều anpha trong mẫu gốm cổ như: + Phương pháp sử dụng cách tính tương đương theo giá trị hàm lượng các nguyên tố phóng xạ có trong mẫu gốm. Đây là phương pháp có độ chính xác cao, nhưng khó khăn là cần phải có lượng mẫu gốm lớn và thực tế là không phải lúc nào cũng có khối lượng mẫu cần thiết, đặc biệt là đối với loại gốm cổ. + Cũng có thể đo hoạt độ anpha trong mẫu gốm bằng đêtectơ nhấp nháy lỏng, tuy nhiên phương pháp này cần một chế độ gia công mẫu khá phức tạp và đặc biệt là cần một hệ thiết bị đo khá đắt tiền. + Đo liều anpha trong mẫu gốm bằng liều kế nhiệt huỳnh quang, phương pháp này mang lại độ chính xác cao cho phép đo, giảm giá thành công tác và tăng thêm tính chủ động trong đo tuổi vật cổ bởi nó sử dụng ngay thiết bị đo đạc này. Những giải pháp chủ yếu đo liều anpha trong mẫu gốm bằng đêtectơ nhiệt huỳnh quang như sau: Bột nhiệt huỳnh quang được đặt trực tiếp vào mẫu gốm cần đo, song giải pháp này không loại trừ được ảnh hưởng của độ ẩm môi trường và khó đạt được độ ổn định cần thiết khi đo lặp lại nhiều lần một phép đo. Ngoài ra, vấn đề hiệu chỉnh tác động gây liều của tia bêta trong bột nhiệt huỳnh quang cũng cần phải đặt ra. Trước đây, trong một số nghiên cứu về đo liều nhiệt huỳnh quang Valladas đã đề suất giải pháp đo liều bêta trong mẫu gốm như sau: Hộp đựng mẫu bột gốm được làm bằng chất dẻo có bề dày chừng 0,5mm, hình trụ tròn đường kính trong 3cm, chiều cao 5cm như trong Hình 2.3. Hình 2.3. Sơ đồ hộp chiếu mẫu theo phương pháp Valladas Gần đây, cũng đã có một số đề xuất đo liều bức xạ anpha trong mẫu gốm bằng đềtectơ màng mỏng. Đó là sử dụng một lớp màng polime mỏng để bảo vệ lớp bột mẫu nhiệt huỳnh quang khỏi tác động của độ ẩm môi trường, song vẫn có thể cho bức xạ anpha đi qua được. Đây cũng là giải pháp được chúng tôi quan tâm nghiên cứu trong luận văn này. Sơ đồ cấu tạo đềtectơ nhiệt huỳnh quang đo bức xạ anpha như được chỉ trong Hình 2.4. Trong đó, màng polime có bề dày <0.5m, được tạo thành hình vuông mỗi cạnh 2cm, mẫu bột nhiệt huỳnh quang được dải đều ở tâm theo một hình tròn đường kính 0,8mm (Hình 2.4). Hộp chứa mẫu Bột mẫu gốm Ống capsule Vật liệu nhiệt huỳnh quang Hình 2.4. Chế tạo mẫu màng mỏng Các mẫu bột gốm sau khi được gia công sẽ được làm đầy trong các buồng chiếu cùng với các liều kế nhiệt huỳnh quang được đặt tại tâm buồng, Khi đó, các bức xạ anpha, bêta phát ra từ mẫu gốm sẽ tạo ra liều tích lũy trên vật liệu nhiệt huỳnh quang. 2.1.2. Xử lí nhiệt độ và chuẩn liều chiếu xạ Cũng như các giải pháp đo liều khác, để có thể xác định được giá trị liều chiếu xạ trong các mẫu gốm cũng cần phải thực hiện chuẩn liều chiếu xạ cho các đềtectơ nhiệt huỳnh quang. Nội dung công việc được tiến hành theo các quy trình sau: - Loại bỏ tín hiệu dư: Mặc dù bột nhiệt huỳnh quang chưa được sử dụng để đo liều, nhưng trong quá trình bảo quản bị tác động của các tia phóng xạ từ môi trường bên ngoài, vì vậy trong chúng vẫn có một lượng tín hiệu nhiệt huỳnh quang nào đó. Do vậy, trước khi sử dụng các bột nhiệt huỳnh quang này, chúng ta phải nung nóng chúng nhằm loại bỏ tín hiệu dư không mong muốn đã tích lũy trước đó. Trong quá trình thực hiện thí nghiệm, trước khi chế tạo thành đêtectơ các mẫu bột nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P đều đã được nung nóng trong lò nung chuyên dụng TLD-2000A (Hình 2.4) với nhiệt độ nung là 2400C trong khoảng thời 2 phút và như vậy ta có thể coi là đã loại bỏ tín hiệu nhiệt huỳnh quang dư trước đó trong bột mẫu này. Vật liệu nhiệt huỳnh quang Màng mỏng Hình 2.5: Lò nung rửa nhiệt - Phân chia mẫu đo: Lượng bột nhiệt huỳnh quang chia làm 3 phần: Phần dùng để xây dựng đường chuẩn liều bức xạ hạt nhân; phần dùng để ghi nhận các tín hiệu nhiệt huỳnh quang do các bức xạ hạt nhân trong mẫu gốm gây ra và phần dùng để hiệu chỉnh phông môi trường cho phép đo. + Phần bột nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P dành để xây dựng đường chuẩn liều bức xạ anpha được nạp thành các đềtectơ màng mỏng, có 4 đềtectơ như vậy đã được chế tạo. Sau đó, những đềtectơ này đã được đặt trong 4 dĩa nguồn để được chiếu bởi nguồn phóng xạ Am-241 tại Phòng thí nghiệm và Xác định niên đại - Viện khảo cổ học Việt Nam (Hình 2.6) với các khoảng thời gian định trước là 5 giờ 10 giờ, 15 giờ và 25 giờ. Hình 2.6: Đĩa chứa túi màng mỏng đựng bột LiF:Mg,Cu,P Mục đích của việc xây dựng đường chuẩn liều bức xạ hạt nhân là thiết lập được mối quan hệ tuyến tính giữa lượng tín hiệu nhiệt huỳnh quang ghi nhận được trong đềtectơ và giá trị liều bức xạ hạt nhân “thực” chiếu lên mẫu. Do vậy, với mục tiêu đối sánh trong thí nghiệm này chúng tôi cũng đã tạo ra 4 đềtectơ nhiệt huỳnh quang theo cách truyền thống (Hình 2.3) và gửi chiếu trên nguồn phóng xạ Cs-137 tại Viện Khoa học và Kỹ thuật hạt nhân cũng với các mức liều chuẩn đã định sẵn là 5mGy; 10 mGy, 15mGy và 25mGy. + Phần bột nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P dành để đo liều bức xạ anpha trong các mẫu gốm sẽ được đóng trong 5 capsule và 5 túi nhựa màng mỏng, capsule và túi nhựa màng mỏng này sẽ đặt vào chính giữa các hộp nhựa đựng mẫu bột gốm. + Phần bột nhiệt LiF:Mg,Cu,P dùng làm phông cho phép đo liều anpha trong mẫu gốm cũng được đóng trong túi nhựa màng mỏng giống như trên rồi đặt vào hộp nhựa nhưng không chứa mẫu gốm. 2.1.3. Chiếu xạ bột nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P trong buồng chì phông thấp - Xây dựng đường chuẩn liều bức xạ: Cho bột nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P vào 4 túi nhựa màng mỏng. Toàn bộ 4 túi nhựa này được đặt trong 4 đĩa nguồn chiếu Am-241 với mức liều 1  Ci trong những thời gian khác nhau là 5giờ, 10 giờ, 15 giờ và 25 giờ (Hình 2.6). Từ đó, chúng ta có thể xây dựng hàm tương quan tuyến tính giữa lượng bức xạ nhiệt huỳnh quang và giá trị liều chiếu xạ sẽ xác định được đường chuẩn liều bức xạ cho đềtectơ nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P. - Xác định liều anpha trong mẫu gốm: Trong quá trình này, chúng tôi tiến hành thực nghiệm xác định liều anpha trên 5 mẫu gốm, vì vậy phải có 5 capsule và 5 đềtectơ màng mỏng chứa bột nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P. Mỗi mẫu bột gốm cần đo sẽ cho đầy vào 2 hộp đựng mẫu rồi đặt lần lượt 1 capsule và 1 túi màng mỏng vào chính giữa từng hộp trên như Hình 2.3 và 2.4. - Xác định phông: Trong quá trình đặt đềtectơ nhiệt huỳnh quang trong mẫu gốm, vật liệu nhiệt huỳnh quang còn bị tác động bởi những nguồn bức xạ không mong muốn khác mà chúng ta gọi là phông phép đo. Vì vậy để đảm bảo kết quả xác định liều bức xạ anpha được chính xác cần phải tiến hành hiệu chỉnh phông phép đo. Việc hiệu chỉnh này được thực hiện bằng cách song song với việc đặt các đềtectơ màng mỏng chứa bột LiF:Mg,Cu,P vào mẫu gốm, chúng tôi đặt một đềtectơ màng mỏng vào trong một hộp không chứa bột mẫu gốm và đặt cùng với các hộp mẫu trên. Hình 2.7: Các hộp chiếu mẫu trong phòng thí nghiệm Ngoài ra, nhằm mục đích giảm thiểu tác động của phông bức xạ môi trường lên độ nhạy của phép đo, toàn bộ quá trình chiếu bức xạ anpha, bêta từ mẫu gốm lên đềtectơ nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P được đặt trong buồng chì phông thấp của phòng thí nghiệm (Hình 2.8). Hình 2.8: Buồng chì phông thấp trong phòng thí nghiệm - Thời gian chiếu mẫu đo: Sau khi hoàn tất các bước chuẩn bị mẫu như trên, các hộp đựng mẫu gốm, mẫu phông và đềtectơ nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P được đặt trong buồng chì phông thấp. Thời gian chiếu mẫu đo có thể nhiều tuần lễ hoặc hơn, tùy theo yêu cầu về mặt thời gian đồng thời phải đảm bảo để có thể ghi nhận được tín hiệu nhiệt huỳnh quang đạt yếu tố thống kê. Trong công trình này chúng tôi đặt mẫu từ ngày 26/12/2009 đến 17/2/2010. 2.2. Xây dựng cấu hình phép đo nhiệt huỳnh quang trên hệ đo RGD-3A 2.2.1. Những đặc trưng kỹ thuật cơ bản của máy đo RGD-3A Máy đo RGD-3A là một thiết bị dùng đo bức xạ nhiệt huỳnh quang từ các mẫu bột với các khay đo khác nhau, máy do viện Nghiên cứu Hạt nhân Bắc Kinh chế tạo với chuẩn quốc tế GB10264-88 (hình 2.8). Hình 2.9: Hệ đo RGD-3A tại phòng thí nghiệm và xác định niên đại-Viện khảo cổ học Việt nam Dải đo rộng: từ 1 Gy – 100mGy. Nhiệt độ đốt: từ phòng – 4000C. Tốc độ gia nhiệt: từ 1-500C/s. Máy được thiết kế với cổng nối RS-232 để liên kết với các thiết bị điều khiển xử lí từ máy tính ngoài. Và buồng nung mẫu còn được nối với các thiết bị cấp khí nitơ để chống nhiễu khi đo. Các bộ phận chính là: Hệ điều khiển nhiệt độ; Ống nhân quang; bộ biến đổi tín hiệu và đếm. Máy tính xử lí biểu diễn kết quả phân tích (Hình 2.10) Hình 2.10: Sơ đồ khối của hệ đo RGD-3A 2.2.2. Phần mềm điều khiển và xử lí tín hiệu đo Hệ đo sử dụng phần mềm RGD3 để điều khiển, thu nhận và xử lí phổ. Phần mềm này do nhà sản xuất cung cấp. Phần mềm này được chạy trên phần mềm DOS. Chế độ đo và xử lí tín hiệu trên thiết bị được thực hiện thông qua những chương trình điều khiển do nhà sản xuất cung cấp. MENU giao diện chính được chỉ trên Hình 2.11. Communication Dose data Parameter Image Save data Read data Quit Hình 2.11: Menu chính của chương trình khi khởi động Ống nhân quang điện (PMT) Bộ biến đổi và bộ đếm Máy in Máy vi tính Detector Cao áp Nguồn nuôi Hệ cấp nhiệt Bức xạ nhiệt huỳnh quang Khay nhiệt (chứa mẫu đo) Các chức năng chính của phần mềm: - Communication: Chức năng truyền thông tin. - Dose data: Chức năng thông báo số liệu. - Parameter: Chức năng thông số hoạt động. - Image: Chức năng biểu diễn hình ảnh. - Save data: chức năng lưu dữ liệu. - Read data: Chức năng đọc dữ liệu. - Quit: Chức năng thoát khỏi chương trình. Hệ đo RGD-3A có thể tính toán luôn được giá trị liều dựa trên tín hiệu nhiệt huỳnh quang mà máy thu nhận được. Tuy nhiên, để đảm bảo độ chính xác cao, chúng tôi sử dụng tập tin dữ liệu mà máy xuất ra để xử lí bằng phần mềm Excel. Bộ số liệu mà máy ghi nhận được chuyển sang định dạng với phần mở rộng *IMG, với định dạng này chương trình Excel mới có thể đọc được. Chương trình để thực hiện việc chuyển đổi là GLOW. Đây là chương trình đi kèm với hệ đo RGD-3A. Sau khi chuyển đổi định dạng có thể dùng chương trình Excel để xử lí bộ số liệu này. Tuy nhiên, phần mềm ghi nhận tín hiệu nhiệt huỳnh quang lưu số liệu đo được ở hệ đếm thập lục phân, vì vậy để thuận tiện cần phải chuyển sang hệ đếm thập phân trước khi tính toán. 2.3. Đo tín hiệu nhiệt huỳnh quang trên hệ đo RGD-3A 2.3.1. Định lượng mẫu và khởi động chương trình đo Trong quá trình đo, việc định khối lượng mẫu nhiệt huỳnh quang là rất quan trọng và để thực hiện nội dung này chúng tôi đã sử dụng thiết bị chuyên dụng như chỉ trong Hình 2.12. Hình 2.12. Dụng cụ để định lượng mẫu trước khi đo Với dụng cụ này, mẫu bột huỳnh quang sau khi được chiếu xạ sẽ từ khay chứa ở trên sẽ đi vào hốc nhỏ bên dưới, sử dụng cần gạt mẫu sao cho bột nhiệt huỳnh quang đầy từ đáy đến hốc miệng. Điều này sẽ đảm bảo rằng lượng bột nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P cho vào khay đốt trong mỗi lần đo là như nhau. Sau đó, lượng bột nhiệt huỳnh quang này được đưa vào khay đốt của hệ đo RGD-3A với chế độ gia nhiệt được thiết lập trước. 2.3.2. Ghi nhận bức xạ nhiệt huỳnh quang từ các mẫu 2.3.2.1. Xây dựng cấu hình phép đo Như nêu trên, một trong những yêu cầu kỹ thuật căn bản trong đo ghi bức xạ nhiệt huỳnh quang là cần có sự phối hợp chặt chẽ giữa tính chất nhiệt huỳnh quang của đềtectơ và chế độ nhiệt độ của khay đo. Trên cơ sở tham khảo kết quả nghiên cứu của các tác giả trước đây [1, 2, 7] chúng tôi đã đề xuất xây dựng cấu hình phép đo nhiệt huỳnh quang của thí nghiệm như sau: - Nhiệt độ nung đầu: 1350C. - Thời gian nung đầu: 6 giây. - Nhiệt độ nung cuối: 2400C. - Thời gian nung cuối: 6 giây. - Tốc độ gia nhiệt: 60C/giây. Chế độ đo được thiết lập trên máy đo RGD-3A, các phép đo đã được tiến hành và kết quả được nêu dưới đây. 2.3.3.2. Kết quả đo nhiệt huỳnh quang mẫu chuẩn liều Như đã trình bày trên, mẫu chuẩn liều bức xạ nhiệt huỳnh quang sẽ được làm trên nguồn chuẩn phóng xạ Cs-137 đặt tại viện Khoa học và Kỹ thuật hạt nhân Hà Nội. Ở đây, chúng tôi đã lựa chọn một số giá trị liều chiếu là: 5mGy; 10mGy; 15mGy; 25mGy. Các mẫu bột nhiệt huỳnh quang sau khi chiếu xạ sẽ được để phơi 1 ngày nhằm loại bỏ các nguồn phóng xạ thứ sinh và các mức năng lượng nông trong mẫu. Sau đó, sẽ được đo trên hệ đo RGD-3A với tốc độ gia nhiệt là 60/s. Phổ nhiệt huỳnh quang của các mẫu bột LiF:Mg,Cu,P với các mức liều chuẩn tương ứng được chỉ trên Hình 2.13. NHQ cua LiF 0 50 100 150 200 250 300 350 130 150 170 190 210 230 250 Nhiệt độ s ố đ iế m M1 M2 M3 M4 Hình 2.13: Phổ nhiệt huỳnh quang của các mẫu bột LiF:Mg,Cu,P với các mức liều chuẩn đo được với tốc độ gia nhiệt 60C/s trên hệ đo RGD-3A Trong hình trên các đường phổ M1, M2, M3 và M4 của đềtectơ nhiệt huỳnh quang sẽ tương đương với các mức liều chiếu chuẩn là 5mGy, 10mGy, 15mGy và 25mGy. Trong đó, trục đứng là giá trị số đếm nhiệt huỳnh quang, trục ngang là các giá trị nhiệt độ kích thích đềtectơ nhiệt huỳnh quang. 2.3.3.3. Kết quả đo nhiệt huỳnh quang trên các đềtectơ dạng capsule Bột nhiệt huỳnh quang được đặt trong các đềtectơ dạng capsule, sau một khoảng thời gian đặt ở giữa các mẫu gốm sẽ được đo trên máy đo RGD-3A với các chế độ đo đã nêu trên. Phổ bức xạ nhiệt huỳnh quang phát ra từ bột LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mỗi mẫu gốm được trình bày trong các Hình 2.14; 2.15; 2.16; 2.17 và 2.18. 050 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T G1_CL(V) Hình 2.14: Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mẫu G1-CL bằng phương pháp Valladas. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo. 0 50 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T G2_DT(V) Hình 2.15: Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mẫu G2-DT bằng phương pháp Valladas. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo. 050 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T G3_DTr(V) Hình 2.16: Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mẫu G3-DTr bằng phương pháp Valladas. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo. 0 50 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T G4_DL(V) Hình 2.17: Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mẫu G4-DL bằng phương pháp Valladas. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo 050 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T G5_LL(V) Hình 2.18: Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mẫu G5-LL bằng phương pháp Valladas. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo 2.3.3.4. Kết quả đo nhiệt huỳnh quang trên các đềtectơ màng mỏng Cũng tương tự như trên, bột nhiệt huỳnh quang được đặt trong các đềtectơ màng mỏng, sau một khoảng thời gian đặt ở giữa các mẫu gốm sẽ được đo trên máy đo RGD-3A cùng với các chế độ đo như đã nêu. Kết quả ghi nhận phổ bức xạ nhiệt huỳnh quang phát ra từ bột LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mỗi mẫu gốm được trình bày trong các Hình 2.19; 2.20; 2.21; 2.22 và 2.23. 050 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T G1_CL(L) Hình 2.19: Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mẫu G1-CL bằng phương pháp màng mỏng. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo. 0 50 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T G2_DT(L) Hình 2.20: Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mẫu G2-DT bằng phương pháp màng mỏng. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo. 050 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T G3_DTr(L) Hình 2.21: Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mẫu G3-DTr bằng phương pháp màng mỏng. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo. 0 50 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T G4_DL(L) Hình 2.22 Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mẫu G4-DL bằng phương pháp màng mỏng. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo. 050 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T G5_LL(L) Hình 2.23: Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi mẫu G5-LL bằng phương pháp màng mỏng. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo. 2.3.3.5. Kết quả đo nhiệt huỳnh quang trên mẫu chuẩn phông Bột nhiệt huỳnh quang được đặt trong đềtectơ màng mỏng, đặt trong hộp không có mẫu gốm sau một khoảng thời gian cũng sẽ được đo trên máy đo RGD-3A cùng với các chế độ đo như đã nêu. Kết quả ghi nhận phổ bức xạ nhiệt huỳnh quang phát ra từ mẫu phông được trình bày trong Hình 2.24. 0 50 100 150 200 250 0 100 200 300 400 500 600 T TLP Hình 2.24: Phổ nhiệt huỳnh quang của LiF:Mg,Cu,P chiếu bởi phông trong buồng tích mẫu. Đường đỏ biểu thị sự thay đổi nhiệt độ của phép đo. 2.4. Biểu diễn phổ nhiệt huỳnh quang theo nhiệt độ 2.4.1. Phổ của mẫu đo theo đềtectơ dạng capsule Từ những kết quả đo nhiệt huỳnh quang mẫu gốm đo được bằng đêtectơ dạng capsule trên, thực hiện hiệu chỉnh với mẫu phông, sau đó chuyển đổi sang cách biểu diễn số đếm theo nhiệt độ nung (trục ngang của đồ thị là thang nhiệt đô của khay đo) nhận được phổ nhiệt huỳnh quang hiệu dụng của các mẫu như sau (Hình 2.25, 2.26, 2.27, 2.28, 2.29) 120 140 160 180 200 220 240 0 5 10 15 20 25 30 35 Sè ® Õm NhiÖt ®é Hình 2.25: Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu gốm G1-CL đo bằng đetectơ capsule 120 140 160 180 200 220 240 0 5 10 15 20 25 30 35 Sè ® Õm NhiÖt ®é Hình 2.26: Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu gốm G2-DT đo bằng đetectơ capsule 120 140 160 180 200 220 240 0 5 10 15 20 25 30 35 Sè ® Õm NhiÖt ®é Hình 2.27: Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu gốm G3-DTr đo bằng đetectơ capsule 120 140 160 180 200 220 240 0 5 10 15 20 25 30 35 40 Sè ® Õm NhiÖt ®é Hình 2.28: Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu gốm G4-DL đo bằng đetectơ capsule 120 140 160 180 200 220 240 0 5 10 15 20 25 30 35 Sè ® Õm NhiÖt ®é Hình 2.29: Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu gốm G5-LL đo bằng đetectơ capsule 2.4.2. Phổ của mẫu đo theo đềtectơ màng mỏng Từ những kết quả đo nhiệt huỳnh quang mẫu gốm đo được bằng đêtectơ màng mỏng, thực hiện hiệu chỉnh với mẫu phông, sau đó chuyển đổi sang cách biểu diễn số đếm theo nhiệt độ nung (trục ngang của đồ thị là thang nhiệt độ của khay đo) nhận được phổ nhiệt huỳnh quang hiệu dụng của các mẫu như sau (Hình 2.30, 2.31, 2.32, 2.33, 2.34) 120 140 160 180 200 220 240 0 10 20 30 40 50 60 70 Sè ® Õm NhiÖt ®é Hình 2.30: Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu gốm G1-CL đo bằng phương pháp màng mỏng. 120 140 160 180 200 220 240 0 10 20 30 40 50 60 70 80 Sè ® Õm NhiÖt ®é Hình 2.31: Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu gốm G2-DT đo bằng phương pháp màng mỏng. 120 140 160 180 200 220 240 0 20 40 60 80 Sè ® Õm NhiÖt ®é Hình 2.32: Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu gốm G3-DTr đo bằng phương pháp màng mỏng. 120 140 160 180 200 220 240 0 20 40 60 80 100 Sè ® Õm NhiÖt ®é Hình 2.33. Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu gốm G4-DL đo bằng phương pháp màng mỏng. 120 140 160 180 200 220 240 0 10 20 30 40 50 60 70 80 Sè ® Õm NhiÖt ®é Hình 2.34: Phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu gốm G5-LL đo bằng phương pháp màng mỏng. 2.4.3. Một số nhận xét về các đường phổ trên Quan sát các dạng phổ bức xạ nhiệt huỳnh quang thu nhận được ở trên, chúng tôi có nhận xét sau: Trong vùng nhiệt độ quan tâm của loại vật liệu LiF:Mg,Cu,P (từ 1300C đến 2300C) phổ nhiệt huỳnh quang đo trên các mẫu gốm chỉ có một đỉnh rõ nét trong phạm vi nhiệt độ từ 1600C đến 2200C. Trong khi đó ở mẫu chuẩn còn thấy xuất hiện một đỉnh tương ứng với nhiệt độ thấp hơn nhưng lại không rõ ràng và có hình dạng không ổn định đối với tất cả các mẫu. Kết quả thực nghiệm này cho thấy, trong thí nghiệm này đã có sự thất thoát tín hiệu nhiệt huỳnh quang tương ứng ở vùng nhiệt độ thấp do đã phơi mẫu một thời gian dài. Từ đó, thấy rằng để có thể nhận được kết quả chính xác hơn khi tính toán suất liều bức xạ anpha hằng năm trong mẫu gốm chúng tôi lựa chọn giải pháp tách đỉnh trong phổ mẫu chuẩn và xây dựng đường chuẩn liều đối với đỉnh nhiệt độ cao. 2.5. Xử lý số liệu và tính toán kết quả đo 2.5.1. Độ nhạy nhiệt huỳnh quang Độ nhạy nhiệt huỳnh quang của là khả năng bức xạ nhiệt huỳnh quang tính trên một đơn vị liều chiếu và được tính bằng công thức: I μ= D (2.1) trong đó: μ là độ nhạy nhiệt huỳnh quang. I là cường độ bức xạ nhiệt huỳnh quang. D là liều bức xạ hạt nhân chiếu lên mẫu. Như ta đã biết, cường độ nhiệt phát quang tỉ lệ với liều bức xạ ion hóa mà mẫu hấp thụ. Nghĩa là tổng số đếm nhiệt huỳnh quang tỉ lệ với liều bức xạ ion hóa D. Về nguyên tắc chỉ cần hai điểm có thể xây dựng được đường tuyến tính, nhưng để tăng độ chính xác, chúng tôi đã lựa chọn 4 mức liều khác nhau là 5mGy, 10mGy, 15mGy, 25mGy. Mỗi mức liều đều có các tín hiệu nhiệt huỳnh quang tương ứng như trong Bảng 2.3. Từ đó, xây dựng được đường chuẩn cho phép đo liều chiếu xạ bằng bột nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P kết quả chỉ trong Hình 2.35. Bảng 2.3: Số đếm ghi nhận được với các mức liều tương ứng ở tốc độ gia nhiệt 60C/giây. Liều (mGy) 5 10 15 25 Số đếm tín hiệu 7509 13892 19084 32228 y = 1228x + 1293.5 R2 = 0.9983 0 10000 20000 30000 40000 -10 0 10 20 30 Hình 2.35 : Đồ thị tuyến tính xác định độ nhạy nhiệt huỳnh quang của vật liệu Trong hình trên, trục đứng là giá trị số đếm bức xạ nhiệt huỳnh quang, chúng đã được lấy trung bình qua 5 lần đo lặp, trục ngang là giá trị liều chiếu, đo bằng mGy. Góc nghiêng giữa đường hồi quy tuyến tính với trục ngang cho biết giá trị độ nhạy nhiệt huỳnh quang của vật liệu. Phương trình thể hiện mối liên hệ giữa tổng số tín hiệu nhiệt huỳnh quang và liều bức xạ ion hóa: D = AX + B (2.2) Với: D là liều bức xạ mà mẫu hấp thụ. X là tổng số liều nhiệt huỳnh quang đo được. A, B là các hệ số tuyến tính. 2.5.2. Tách đỉnh phổ nhiệt huỳnh quang bằng chương trình Origin 6.1. Như đã nêu trong phần nhận xét (2.4.3) phổ của mẫu chuẩn có 2 đỉnh trong khi đó phổ của mẫu gốm chỉ có 1 đỉnh, do vậy để nâng cao độ chính xác khi tính toán liều, chúng tôi đã xử dụng giải pháp tách đỉnh phổ. Nguyên lý của giải pháp này như chỉ trong Hình 2.36. Hình 2.36 : Sơ đồ tách đỉnh phổ nhiệt huỳnh quang: đường xanh là phổ kép, đường hồng và cam là hai đỉnh phổ thành phần Trong hình trên, đường phổ tổng cộng (ký hiệu màu xanh) sẽ được tách thành hai đỉnh phổ thành phần có dạng Gauss (ký hiệu màu cam và màu hồng). Để tách đỉnh chúng tôi đã sử dụng chương trình Origin 6.1, kết quả sẽ được nêu trong chương 3. 2.5.3. Tính toán giá trị liều anpha hằng năm Sau khi xây dựng đường chuẩn liều theo tín hiệu nhiệt huỳnh quang, cần phải xác định số đếm nhiệt huỳnh quang đo được của các mẫu gốm và sử dụng phương trình: D = A .NTL + B (2.3) Với D là liều chiếu tính theo mGy; và A, B là các hệ số, NTL số đếm nhiệt huỳnh quang do bức xạ anpha gây ra. Để chuyển sang liều chiếu hằng năm, chúng ta sử dụng công thức: Da= D t (2.4) Với: D là liều chiếu (mGy) t là thời gian (năm) Số đếm nhiệt huỳnh quang được xác định bằng cách tính diện tích đỉnh phổ (sử dụng chương trình Origin 6.1). 2.5.4. Xác định hiệu suất ghi của phương pháp Hiệu suất ghi của phương pháp được xác định bằng cách so sánh giá trị liều anpha ghi được với lượng liều anpha thực mà nó được xác định bằng cách tính toán qua hàm lượng các nguyên tố phóng xạ (chủ yếu là uran, thori và kali) có trong mẫu gốm đó. So do tach dinh pho 0 50 100 150 200 250 300 130 150 170 190 210 230 250 Hiệu suất ghi được tính theo công thức: Φ D ε D  (2.5) Với ε : hiệu suất ghi của phương pháp. ΦD : giá trị suất liều đo được. D: giá trị liều tính được theo công thức: D = (182,2ATh + 217AU)/1000 (2.6) Với ATh: hoạt độ của đồng vị thori (1Bq/1kg) AU: hoạt độ của đồng vị uran (1Bq/1kg). D: giá trị liều chiếu (mGy/năm) CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1. Tách đỉnh phổ bằng phần mềm Origin 6.1 3.1.1. Phần mềm origin 6.1 Origin là một chương trình chuyên dụng rất hiệu quả để xử lý tính toán như: khớp hàm, tính đạo hàm, tích phân số, làm mịn, trơn số liệu (smooth), tính toán, dịch chuyển các đỉnh, các cực trị. Trong đề tài này, chúng tôi sử dụng chương trình Origin để xử lý và xây dựng các hàm khớp từ số liệu thực nghiệm. Ưu điểm của chương trình là dễ sử dụng nhưng vẫn rất mạnh mẽ và đặc biệt là hỗ trợ tách nhiều đỉnh Gauss chồng chập. Để tách đỉnh phổ, đầu tiên bộ số liệu đo được cần phải xử lý sơ bộ bằng chương trình Excel. Sau đó nhập số liệu vào chương trình để xử lý. Giao diện với chương trình được chỉ trên Hình 3.1 Hình 3.1: Giao diện của chương trình Origin 6.1 Tiếp theo, trình tự các bước như sau: Bước 1: Sử dụng chương trình Excel để xử lý sơ bộ số liệu đo được. Bộ số liệu gồm hai cột (một cột là số thứ tự và các cột khác là số đếm nhiệt huỳnh quang). Bước 2: Trên giao diện của Origin 6.1, ta copy số liệu đã được xử lý trong chương trình Excel. Bước 3: Chọn từng cột số liệu và vẽ phổ cho từng cột số liệu này (Hình 3.2). Hình 3.2: Bảng số liệu sau khi nhập vào. Cột A[X] là nhiệt độ, cột B[Y] là số đếm nhiệt huỳnh quang mức liều là 5mGy. 120 140 160 180 200 220 240 0 10 20 30 40 50 60 70 Sè ® Õm Kªnh ®o Hình 3.3: Phổ nhiệt huỳnh quang vẽ bằng chương trình Origin. Phổ gồm hai đỉnh chồng chập nhau Bước 4: Sử dụng công cụ Data Selector trên thanh công cụ để chọn vùng số quan tâm tách đỉnh phổ. Tiếp tục vào Menu Analysis Fit Multi peaks  Gaussian. Bước 5: Trong hộp thoại xuất hiện, cần nhập vào số đỉnh để tách là 2. Tiếp đó là nhập vào bề rộng một nửa của đỉnh (ước lượng). Chương trình xuất hiện con trỏ chữ thập có hình ô vuông ở giữa, nhấp đôi chuột vào các vị trí đỉnh phổ (đỉnh 1 và 2). Nhấn OK, chương trình sẽ vẽ các đường Gauss tổng và 2 đường Gauss tách ra (Hình 3.4). 120 140 160 180 200 220 240 0 10 20 30 40 50 60 70 K e n h d o So dem Duong thuc nghiem Duong Gauss tong Duong Gauss cua cac dinh sau khi tach Hình 3.4: Phổ nhiệt huỳnh quang với hai đỉnh chồng chập được tách ra bằng chương trình Origin 6.1. Bước 6: Trong bước trên, ta chọn bề rộng và vị trí đỉnh một cách ước lượng. Do vậy cần phải chỉnh sửa lại một số thông số và tiến hành tách lại để có được đường cong đỉnh tốt nhất. Vào Menu Analysis  Non-linear Curve Fit. Trong hộp thoại xuất hiện ta sẽ nhấn nút 1 Iter cho đến khi đường Gauss là tốt nhất và sẽ không đổi khi vẫn tiếp tục nhấn Iter (Hình 3.5). Hình 3.5: Hộp thoại để chỉnh sửa lại một số thông số bằng cách nhấn 1 Iter cho đến khi số liệu không nhảy nữa 3.1.2. Kết quả tách đỉnh phổ trên những mẫu chuẩn Bằng cách sử dụng chương trình Origin 6.1, chúng tôi đã thực hiện tách đỉnh cho các phổ nhiệt huỳnh quang mẫu chuẩn, kết quả được chỉ trong các hình 3.6; 3.7; 3.8 và 3.9. 120 140 160 180 200 220 240 0 10 20 30 40 50 60 70 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 75.16149 R^2 = 0.81512 y0 0 ±0 xc1 170.25154 ±0 w1 25.09467 ±0 A1 1883.87642 ±38.4628 xc2 199.66864 ±0 w2 20.21648 ±0 A2 1478.62085 ±34.53069 S o d e m Kenh do Lieu 5mGy Duong thuc nghiem Duong Gauss tong Duong Gauss cua cac dinh sau khi tach Hình 3.6. Tách phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu chiếu 5mGy 120 140 160 180 200 220 240 0 20 40 60 80 100 120 140 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^ 2/DoF = 126.60924 R^2 = 0.91004 y0 0 ±0 xc1 171.095 ±0 w1 25.5 ±0 A1 3496.11745 ±50.47307 xc2 200.6 ±0 w2 20.99932 ±0 A2 2882.48176 ±45.7914 S o d e m Kenh do Lieu 10mGy Duong thuc nghiem Duong Gauss tong Duong Gauss cua cac dinh sau khi tach Hình 3.7: Tách phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu chiếu 10mGy 120 140 160 180 200 220 240 0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 247.43761 R^2 = 0.91336 y0 0 ±0 xc1 172.0999 ±0 w1 22.59 ±0 A1 4517.28899 ±66.1512 xc2 200.11 ±0 w2 20.09 ±0 A2 3960.1488 ±62.35934 S o d e m Kenh do Lieu 15mGy Duong thuc nghiem Duong Gauss tong Duong Gauss cua cac dinh sau khi tach Hình 3.8: Tách phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu chiếu 15mGy 120 140 160 180 200 220 240 0 50 100 150 200 250 300 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 426.57284 R^2 = 0.95012 y0 0 ±0 xc1 171.1 ±0 w1 23.2 ±0 A1 7700.65908 ±88.14314 xc2 199.7 ±0 w2 21.005 ±0 A2 6846.87062 ±83.86353 S o d e m Kenh do Lieu 25mGy Duong thuc nghiem Duong Gauss tong Duong Gauss cua cac dinh sau khi tach Hình 3.9: Tách phổ nhiệt huỳnh quang của mẫu chiếu 25mGy 3.2. Xác định độ nhạy nhiệt huỳnh quang của đềtectơ 3.2.1. Số đo bức xạ nhiệt huỳnh quang sau khi tách đỉnh Từ những kết quả tách đỉnh nhận được giá trị của các số đêm tương ứng trong mỗi đỉnh, kết quả được nêu trong Bảng 3.1. Bảng 3.1: Số đếm tín hiệu nhiệt huỳnh quang trong mẫu chuẩn Thứ tự Liều(mGy) Diện tích đỉnh 1 Sai số Diện tích đỉnh 2 Sai số 1 5 1883  38 1478  34 2 10 3496  50 2882  45 3 15 4517  66 3960  62 4 25 7700  88 6846  83 3.2.2. Xác định độ nhạy nhiệt huỳnh quang bằng hồi quy tuyến tính Như trình bày trong chương trước (mục 2.5.1) để xác định độ nhạy nhiệt huỳnh quang của vật liệu trong nghiên cứu này chúng tôi sử dụng phương pháp hồi quy tuyến tính để xác định giá trị độ nhạy nhiệt huỳnh quang của mẫu bột LiF:Mg,Cu,P. Nội dung như sau: Từ những số liệu thu được trong Bảng 3.1 dựng đường chuẩn liều theo tín hiệu nhiệt huỳnh quang. Kết quả như trong Hình 3.10. 0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000 0 5 10 15 20 25 30 Y =0.0037X-0.4585 R^2 = 0.99751 L ie u ( m G y ) So dem Hình 3.10: Đường chuẩn liều theo tín hiệu nhiệt huỳnh quang xây dựng bằng phương pháp tách đỉnh phổ Như vậy, với phương pháp hồi quy tuyến tính này, hệ số nghiêng của đường tuyến tính sẽ cho ta giá trị độ nhạy nhiệt huỳnh quang của vật liệu. Kết quả nhận được trên Hình 3.10 cho thấy độ nhạy nhiệt huỳnh quang của mẫu bột LiF:Mg,Cu,P dùng trong thí nghiệm này là: 0,0037mGy/xung. 3.3. Xác định liều anpha trong một số mẫu gốm cổ 3.3.1. Tách lượng bức xạ nhiệt huỳnh quang do bức xạ anpha gây ra Như đã trình bày trên, trong thí nghiệm này, với các liều kế được chuẩn bị theo phương pháp Valladas, các bức xạ anpha phát ra từ mẫu gốm sẽ bị cản lại hoàn toàn bởi lớp vỏ dày của capsule chứa bột nhiệt huỳnh quang LiF(Mn, Cu,P). Nghĩa là, tín hiệu nhiệt huỳnh quang của các detectơ này sẽ chỉ do bức xạ bêta gây ra. Trong khi đó, với các liều kế được làm theo phương pháp màng mỏng, do có lớp polime chứa bột nhiệt huỳnh quang rất mỏng (< 0,5µm) nên lượng tín hiệu nhiệt huỳnh quang của các detecctơ này sẽ được gây bởi đồng thời của cả bức xạ anpha và bêta. Như vậy, trên cơ sở hai phép đo này chúng ta có thể tách được riêng biệt lượng bức xạ nhiệt huỳnh quang do bức xạ anpha gây ra, theo công thức: G = (GA - GB) (3.1) trong đó: Gα là lượng bức xạ nhiệt huỳnh quang do bức xạ anpha gây ra. GA là lượng bức xạ nhiệt huỳnh quang đo được từ detectơ màng mỏng. GB là lượng bức xạ nhiệt huỳnh quang đo được từ detectơ capsule. 3.3.2. Kết quả đo bức xạ nhiệt huỳnh quang từ detectơ dạng capsule Kết quả tính toán trên bộ số liệu thực nghiệm đo đạt bằng hệ đo RGD-3A của các mẫu gốm sau khi đã trừ phông được xử lí bằng chương trình Origin 6.1 như trong bảng 3.2. Bảng 3.2: Kết quả tính diện tích đỉnh (số đếm tín hiệu nhiệt huỳnh quang) đo được bằng detectơ capsule Thứ tự Mẫu gốm Diện tích đỉnh Sai số Hệ số tương quan 1 G1-CL 1003  19 0.76014 2 G2-DT 1035  10 0.94506 3 G3-DTr 1026  11 0.93357 4 G4-DL 1081  13 0.91158 5 G5-LL 1017  16 0.84678 3.3.3. Kết quả đo bức xạ nhiệt huỳnh quang từ đềtectơ màng mỏng Kết quả tính toán trên bộ số liệu thực nghiệm đo đạt bằng hệ đo RGD-3A của các mẫu gốm sau khi đã trừ phông được xử lí bằng chương trình Origin 6.1 như trong bảng 3.3. Bảng 3.3: Kết quả tính diện tích đỉnh (số đếm tín hiệu nhiệt huỳnh quang) bằng phương pháp màng mỏng Thứ tự Mẫu gốm Diện tích đỉnh Sai số Hệ số tương quan 1 G1-CL 1353  24 0.7674 2 G2-DT 1708  23 0.91426 3 G3-DTr 1549  26 0.87998 4 G4-DL 1893  24 0.92428 5 G5-LL 1494  28 0.83349 3.3.4. Lượng bức xạ nhiệt huỳnh quang do bức xạ anpha gây ra trong các mẫu Sau đó thực hiện hiệu chỉnh số đếm nhiệt huỳnh quang đo được bằng detectơ màng mỏng và detectơ capsule, chúng tôi tính được số đếm tín hiệu nhiệt huỳnh quang của bức xạ anpha trong các mẫu gốm cổ như trong bảng 3.4. Bảng 3.4: Kết quả số đếm tín hiệu nhiệt huỳnh quang của bức xạ anpha trong các mẫu gốm cổ Thứ tự Mẫu gốm Số đếm nhiệt huỳnh quang Sai số 1 G1-CL 350  43 2 G2-DT 673  33 3 G3-DTr 523  37 4 G4-DL 812  37 5 G5-LL 477  44 3.3.5. Kết quả tính liều anpha trong các mẫu gốm cổ Trên cơ sở số đếm nhận được từ Bảng 3.4, theo công thức: D = 0,0037. NTL – 0.4585 (3.2) trong đó: D là liều chiếu của bức xạ anpha (mGy) NTL số đếm nhiệt huỳnh quang do bức xạ anpha gây ra. Chúng ta tính được giá trị liều anpha trong các mẫu gốm cổ, kết quả nêu trong Bảng 3.5. Bảng 3.5: Số liều anpha nhận đựơc bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang Thứ tự Mẫu gốm Liều (mGy) Sai số 1 G1-CL 0.837  0.1591 2 G2-DT 2.032  0.1221 3 G3-DTr 1.477  0.1369 4 G4-DL 2.546  0.1369 5 G5-LL 1.306  0.1628 Thời gian nhốt mẫu là 415 ngày. Do đó số liệu liều bức xạ hằng năm trong mẫu gốm được tính trong bảng 3.6. Bảng 3.6: Số liệu liều anpha hằng năm của một số mẫu gốm cổ Thứ tự Mẫu gốm Liều (mGy/năm) Sai số 1 G1-CL 0.736  0.1399 2 G2-DT 1.787  0.1074 3 G3-DTr 1.299  0.1204 4 G4-DL 2.239  0.1204 5 G5-LL 1.179  0.1432 Kết quả xác định liều bức xạ anpha hằng năm thu được trong bảng 3.6 cho thấy có sự phân biệt khá rõ về liều anpha trong các mẫu gốm khác nhau: mẫu có bức xạ anpha cao nhất là mẫu G4-DL khoảng 2.239mGy/năm, thấp nhất là mẫu G1-CL khoảng 0.736mGy/năm 3.3.6. So sánh kết quả với phương pháp khác Để so sánh tỉ lệ ghi nhận bức xạ anpha theo phương pháp này, chúng tôi tiến hành xác định hoạt độ phóng xạ của các nguyên tố kali, thori và uran trong các mẫu gốm bằng hệ phân tích hệ gamma đa kênh GMP-100 tại Trung tâm Nghiên cứu và ứng dụng địa vật lí. Kết quả đo được chỉ trong Bảng 3.7. Bảng 3.7: Kết quả hoạt độ riêng của các mẫu gốm Thứ tự Mẫu đo Kết quả đo (Bq/kg) K Th U 1 G1-CL 300 30 25 2 G2-DT 342 78 58 3 G3-DTr 320 37 30 4 G4-DL 350 85 80 5 G5-LL 252 32 28 Trên cơ sở bộ số liệu hoạt độ này sẽ tiến hành chuyển đổi từ hoạt độ riêng sang liều mà mẫu gốm nhận được. Trong Bảng 3.8 bên dưới là số liều chiếu hàng năm do các tia anpha, bêta, gamma gây ra tính ra đơn vị μGy/ năm mà tác giả Aiken (1985) đưa ra đối với hoạt độ riêng là 1 Bq/kg. Bảng 3.8: Các thành phần liều chiếu hàng năm (mGy/năm) đối với hoạt độ riêng là 1Bq/kg [8] Thứ tự Nguyên tố Anpha Bêta Gamma 1 Potassium(Kali) _____ 2.68 0.79 2 Rubidium _____ 0.53 ___ 3 Thorium 182.2 7.06 12.69 4 Uranium 217 11.42 8.98 Trên cơ sở đã biết hàm lượng các nguyên tố phóng xạ uran và thori trong mẫu có thể qui đổi sang liều anpha hàng năm theo công thức: D = {(182.2ATh+217 AU)/1000}.0.15 (3.3) trong đó: D là suất liều anpha hiệu dụng hằng năm của các mẫu (mGy/năm) ATh là hàm lượng nguyên tố thori trong mẫu (Bq/kg) AU là hàm lượng nguyên tố uran trong mẫu(Bq/kg) Chúng ta tính được giá trị liều bức xạ anpha hằng năm trong mẫu gốm, kết quả được chỉ trong Bảng 3.9. Bảng 3.9: Kết quả tính toán liều anpha hàng năm dựa trên hàm lượng U,Th,K Thứ tự Mẫu đo Liều anpha(mGy/năm) 1 G1-CL 1.634 2 G2-DT 4.020 3 G3-DTr 1.988 4 G4-DL 4.927 5 G5-LL 1.786 So sánh các số liệu đo liều anpha hằng năm trong mẫu gốm như chỉ trong Bảng 3.6 và 3.9 chúng tôi thấy có sự khác biệt. Nguyên nhân của vấn đề này là do tia anpha, bêta đã bị suy giảm khi qua lớp màng mỏng, capsule và sự tự hấp thụ trong mẫu. Vì vậy cần thiết phải tiến hành hiệu chỉnh sự suy giảm này. Bảng 3.10: Kết quả tính toán hệ số hiệu chỉnh Thứ tự Mẫu đo Liều anpha hằng năm (mGy/năm) Hệ số hiệu chỉnh Tính bằng hệ phổ kế GMP-100 Tính bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang 1 G1-CL 1.634 0.736 0.450 2 G2-DT 4.020 1.787 0.445 3 G3-DTr 1.988 1.299 0.653 4 G4-DL 4.927 2.239 0.454 5 G5-LL 1.786 1.179 0.660 Trung bình 0.532 Bảng trên cho thấy, kết quả xác định liều bức xạ anpha hằng năm bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang phù hợp với nghiên cứu của Aiken (1985) và kết quả này cũng phù hợp với đặc tính địa hóa của các khu vực trên. Hiệu suất ghi của phép đo trong đề tài thực hiện khoảng 53.2%. Từ những kết quả nhận được trong Bảng 3.10 thực hiện so sánh giá trị liều anpha trong mẫu gốm theo hai phương pháp được tính trong Hình 3.11. 1 2 3 4 5 0 1 2 3 4 5 L ie u a n p h a ( m G y/ n a m ) Cac mau gom Phuong phap nhiet huynh quang Phuong phap phan tich U, Th, K Hình 3.11: Kết quả so sánh liều anpha đo bằng liều kế LiF: Mg, Cu, P và phương pháp phân tích hoạt độ K, Th, U Từ đồ thị so sánh kết quả xác định liều anpha hằng năm trong mẫu gốm theo hai phương pháp: Phương pháp nhiệt huỳnh quang và phương pháp phân tích hoạt độ phóng xạ của các nguyên tố thori, urani đã thấy có sự tương ứng giữa hai phương pháp, các giá trị liều hằng năm của các mẫu gốm theo hai phương pháp cùng tăng hoặc cùng giảm. Điều này cho thấy khả năng ứng dụng hữu hiệu của phương pháp nhiệt huỳnh quang trong đo liều bức xạ anpha cũng như trong xác định tuổi mẫu gốm cổ. KẾT LUẬN Qua thời gian thực hiện đề tài, trên cơ sở tìm hiểu các vấn đề về phân bố các nguyên tố phóng xạ trong đất đá, lý thuyết động học nhiệt huỳnh quang và nghiên cứu ứng dụng bột nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P để đo liều bức xạ anpha trong mẫu gốm, luận văn đã đạt được các mục tiêu đặt ra, với những kết quả chính sau: 1) Đã thực hiện gia công chế tạo 5 mẫu đo liều anpha trong mẫu gốm cổ theo kỹ thuật nhiệt huỳnh quang. Từ đó rút ra được: - Bột gốm phải được làm nhỏ với kích thước dưới 250μm. - Hộp đựng mẫu bột gốm được làm bằng chất dẻo có bề dày chừng 0.5mm, hình trụ tròn, đường kính trong 3cm, chiều cao 5cm. - Chế tạo được đêtectơ màng mỏng: màng polime có bề dày <0.5μm, được tạo thành hình vuông cạnh 2cm. - Mẫu bột nhiệt huỳnh quang được dải đều ở tâm theo một hình tròn đường kính 0.8mm (màng mỏng) và chứa đầy trong một ống nhựa đường kính 1mm (capsule) rồi đặt tại tâm của hộp chứa bột gốm. - Lượng mẫu gốm cần thiết cho thí nghiệm tối thiểu là 30g. 2) Đã thực hiện chế tạo các liều kế nhiệt huỳnh quang bằng vật liệu LiF:Mg,Cu,P và đã khảo sát trên máy đo RGD-3A với các liều chuẩn trên nguồn Am-241 với các thời gian chiếu là 5 giờ, 10 giờ, 15 giờ, 25 giờ. Những kết quả thu được gồm: - Tốc độ gia nhiệt tối ưu của vật liệu nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P là 60C/giây. - Hệ đo RGD-3A: Nhiệt độ nung đầu: 1350C; thời gian nung đầu 6 giây; nhiệt độ nung cuối: 2400C; thời gian nung cuối: 6 giây. - Những kết quả thu được cũng phù hợp với kết quả nghiên cứu của Aiken và Marco Martini và đã chứng tỏ LiF:Mg,Cu,P là loại vật liệu nhiệt huỳnh quang có độ nhạy cao, phù hợp với đo liều phóng xạ cường độ thấp. 3) Đã áp dụng phần mềm Origin 6.1 để tách đỉnh nhiệt huỳnh quang, từ đó xây dựng đường chuẩn liều nhiệt huỳnh quang và đã xác định được độ nhạy nhiệt để xác định liều bức xạ anpha trong mẫu gốm. Kết quả cụ thể là: cao nhất là mẫu G4-DL (mẫu lấy tại Dương Long) và G2-DT (mẫu lấy tại Dục Tú) là 2,239mGy/năm và 1,787mGy/năm; thấp nhất là mẫu G1-CL (mẫu lấy tại Cổ Loa) là 0,736mGy/năm. Kết quả này cũng phù hợp với kết quả tính toán lượng liều chiếu anpha theo hàm lượng các nguyên tố phóng xạ urani, thori có trong các mẫu gốm (Bảng 3.10 và hình 3.11). 4) Kết quả đo liều bức xạ anpha trong mẫu gốm bằng đêtéctơ nhiệt huỳnh quang LiF:Mg,Cu,P cũng đã được so sánh với giá trị liều tính theo hàm lượng của các nguyên tố phóng xạ urani và thori trong mẫu gốm đó. Từ đó, đã tính được giá trị hiệu suất ghi nhận bức xạ anpha trong mẫu gốm theo phương pháp của luận văn đạt trung bình là 53.2 %, chứng tỏ khả năng ứng dụng hiệu quả của phương pháp này trong nhu cầu đo liều anpha trong gốm và trong đất đá. Tác giả luận văn mong muốn có điều kiện để thực hiện nghiên cứu sâu hơn phương pháp này để có thể ứng dụng được ở nước ta. TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt [1] Nguyễn Quang Miên, Bùi Văn Loát, Thái Khắc Định (2009), “Xác định tuổi của mẫu gốm bằng phương pháp nhiệt huỳnh quang tại Phòng Thí nghiệm Viện Khảo cổ học”. Khảo cổ học số 3 năm 2009, trang 81 – 92. [2] Nguyễn Quang Miên, Lê Hồng Khiêm, Bùi Văn Loát (2004), “Đặc trưng tham số động học nhiệt phát quang của LiF:Mg,Cu,P”. Những vấn đề hiện đại của Vật lý chất rắn, NXB Khoa học kỹ thuật, trang 81 – 85. [3] Nguyễn Quang Miên, Lê Khánh Phồn, Bùi Văn Loát, Xác định liều bức xạ ion hóa hàng năm lên vật liệu nhiệt phát quang bằng máy đo gamma CP -68-01. Tuyển tập báo cáo hội nghị Khoa Học lần thứ 15 Đại học Mỏ-Địa chất, Hà Nội 15/11/2002. [4] Châu Văn Tạo (2004), An toàn bức xạ ion hóa, NXB Đại học Quốc gia TP.HCM. [5] Ngô Quang Huy (2004), An toàn bức xạ ion hóa, NXB Khoa học và Kỹ Thuật, TP.HCM. [6] Đặng Huy Uyên, Vật lí hạt nhân đại cương, Trường ĐHKHTN. [7] Hoàng Đức Tâm (2009), “Xác định liều bức xạ bêta hằng năm trong mẫu gốm bằng vật liệu LiF:Mg,Cu,P”. Luận văn thạc sĩ Vật lý, Trường ĐH Khoa học tự nhiên TP Hồ Chí Minh. Tiếng Anh [8] Aiken MJ. (1985), Thermoluminescence dating, Research Laboratory for Archaeology and History of Art, Oxford university Press, England. [9] McKeever S.W.S. (2000), Thermoluminescence of Solids, Cambridge University, England. PHỤ LỤC 1: Chương trình RGD3 để điều khiển thiết bị RGD-3A Sau khi thiết lập chế độ đo cho hệ đo nhiệt huỳnh quang, khởi động chương trình RGD3. Chương trình này chạy trên nền DOS. Dùng phím mũi tên trên bàn phím để chọn chức năng Communication. Nhấn Enter chương trình sẽ kích hoạt hệ đo nhiệt huỳnh quang. Sau đó di chuyển đến Save data để lưu phổ. Để chương trình GLOW đọc được tập tin này cần phải lưu phổ với phần tên có 8 ký tự và phần mở rộng phải là *.001. PHỤ LỤC 2: Chương trình GLOW để chuyển định dạng tập tin Chương trình Microsoft Excel không đọc được tập tin mà chương trình RGD3 đưa ra. Vì vậy cần phải sử dụng chương trình GLOW để chuyển đổi tập tin này sang định dạng *.IMG. Sau khi khởi động chương trình, nhập chính xác tên tập tin cần chuyển đổi kể cả phần mở rộng rồi nhấn enter, sau đó nhập vào tên mới của tập tin và nhấn enter. Chương trình sẽ chuyển đổi tập tập tin sang định dạng *.IMG. Sử dụng chương trình Microsoft Excel để đọc tập tin này. Tuy nhiên, bộ số liệu mà chương trình RGD3 xuất ra dạng hệ thập lục phân, để thuận tiện cho việc tính toán cần chuyển sang hệ thập phân. PHỤ LỤC 3: Kết quả khớp đỉnh phổ bằng chương trình Origin 6.1 160 170 180 190 200 210 220 0 5 10 15 20 25 30 35 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 17.28046 R^2 = 0.76014 y0 0 ±0 xc 188.94448 ±0 w 32 ±0 A 1003.07882 ±19.52064 S o d e m Nhiet do G1_CL(V) Hình P1: Phổ G1_CL(V) đo bằng đetectơ capsule 160 170 180 190 200 210 220 0 5 10 15 20 25 30 35 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 5.30772 R^2 = 0.94506 y0 0 ±0 xc 188.13935 ±0 w 26 ±0 A 1035.78411 ±10.22465 S o d e m Nhiet do G2_DT(V) Hình P2: Phổ G2_DT(V) đo bằng đetectơ capsule 160 170 180 190 200 210 220 0 5 10 15 20 25 30 35 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 5.74196 R^2 = 0.93357 y0 0 ±0 xc 187.99562 ±0 w 28.99909 ±0 A 1026.93192 ±11.2444 S o d e m Nhiet do G3_DTr(V) Hình P3: Phổ G3_DTr(V) đo bằng đetectơ capsule 160 170 180 190 200 210 220 0 5 10 15 20 25 30 35 40 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 8.8628 R^2 = 0.91158 y0 0 ±0 xc 188.02766 ±0 w 27 ±0 A 1081.03341 ±13.4685 S o d e m Nhiet do G4_DL(V) Hình P4: Phổ G4_DL(V) đo bằng đetectơ capsule 160 170 180 190 200 210 220 0 5 10 15 20 25 30 35 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 11.75837 R^2 = 0.84678 y0 0 ±0 xc 188.96699 ±0 w 32 ±0 A 1017.94687 ±16.94849 S o d e m Nhiet do G5_LL(V) Hình P5: Phổ G5_LL(V) đo bằng đetectơ capsule 160 170 180 190 200 210 220 0 10 20 30 40 50 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 28.97566 R^2 = 0.7674 y0 0 ±0 xc 188.99381 ±0 w 27 ±0 A 1353.4388 ±24.34022 S o d e m Nhiet do G1_CL(L) Hình P6: Phổ G1_CL(L) đo bằng đetectơ màng mỏng 160 170 180 190 200 210 220 0 10 20 30 40 50 60 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 24.86907 R^2 = 0.91426 y0 0 ±0 xc 186.99989 ±0 w 29 ±0 A 1708.43902 ±23.4135 S o d e m Nhiet do G2_DT(L) Hình P7: Phổ G2_DT(L) đo bằng đetectơ màng mỏng 160 170 180 190 200 210 220 0 10 20 30 40 50 60 70 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^ 2/DoF = 39.93441 R^2 = 0.87998 y0 0 ±0 xc 186.99194 ±0 w 23 ±0 A 1549.33229 ±26.42301 S o d e m Nhiet do G3_DTr(L) Hình P8: Phổ G3_DTr(L) đo bằng đetectơ màng mỏng 160 170 180 190 200 210 220 0 20 40 60 80 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 30.59492 R^2 = 0.92428 y0 0 ±0 xc 187.95383 ±0 w 25 ±0 A 1893.52564 ±24.05997 S o d e m Nhiet do G4_DL(L) Hình P9: Phổ G4_DL(L) đo bằng đetectơ màng mỏng 160 170 180 190 200 210 220 0 10 20 30 40 50 60 Data: Data1_B Model: Gauss Chi^2/DoF = 51.75143 R^2 = 0.83349 y0 0 ±0 xc 187.99194 ±0 w 21 ±0 A 1494.43398 ±28.70727 S o d e m Nhiet do G5_LL(L) Hình P10: Phổ G5_LL(L) đo bằng đetectơ màng mỏng