Luận án Phương pháp K0 trong phân tích kích hoạt neutron trong vùng năng lượng thấp

MỤC LỤC LỜI CAM ĐOAN i LỜI CẢM ƠN ii LIỆT KÊ CÁC KÝ HIỆU .iv DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU viii DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ .x MỞ ĐẦU 1 CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON 1.1 Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt neutron .4 1.2 Chuẩn hóa phân tích kích hoạt neutron 9 1.2.1 Phương trình kích hoạt (theo qui ước Hogdahl) 10 1.2.2 Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối 11 1.2.3 Phương pháp chuẩn hóa tương đối .12 1.2.4 Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố 13 1.2.5 Phương pháp chuẩn hóa k 0 .14 1.3 Các phương pháp thực nghiệm cho việc xác định các thông số lò phản ứng .16 1.3.1 Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ  .16 1.3.2 Thực nghiệm xác định hệ số f (qui ước Hogdahl) .21 1.3.3 Xác định chỉ số thay đổi phổ neutron 0 n T / T ) (r và nhiệt độ neutron T n 22 1.4 Hiệu chỉnh các phản ứng nhiễu 25 1.5 Các vấn đề tồn tại và hướng nghiên cứu tiếp theo 26 1.5.1 Các vấn đề đã nghiên cứu và tồn tại .26 1.5.2 Hướng nghiên cứu tiếp theo .28 CHƯƠNG 2: PHƯƠNG TIỆN CHIẾU XẠ VÀ THIẾT BỊ GHI BỨC XẠ 2.1 Lò phản ứng nghiên cứu JRR-3, Tokai (Nhật Bản) 30 2.1.1 Vị trí chiếu xạ .30 2.1.2 Hệ phổ kế tia gamma 33 2.1.3 Thực nghiệm xác định hiệu suất của detector 35 2.1.4 Thực nghiệm khảo sát tỉ số P/T .36 2.2 Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt .37 2.2.1 Vị trí chiếu xạ .38 2.2.2 Hệ phổ kế tia gamma 42 2.2.3 Thực nghiệm xác định hiệu suất của detector HPGe 43 2.2.4 Khảo sát đường cong P/T của detector HPGe 44 2.3 Kết luận chương 2 .45 CHƯƠNG 3: NGHIÊN CỨU LỰA CHỌN VẬT LIỆU LÀM MONITOR VÀ TÍNH TOÁN CÁC HỆ SỐ HIỆU CHỈNH CỦA CHÚNG 3.1 Lựa chọn vật liệu làm monitor .46 3.1.1 Tiêu chuẩn lựa chọn 46 3.1.2 Chọn lựa vật liệu .46 3.2 Tính các hệ số tự che chắn neutron 48 3.2.1 Tính hệ số tự che chắn neutron nhiệt .48 3.2.2 Tính hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt 51 3.3 Tính các hệ số tự hấp thụ tia gamma và hiệu chỉnh cường độ tia gamma .57 3.3.1 Monitor có dạng tấm .57 3.3.2 Monitor có dạng hình dây ngắn hoặc trụ .59 3.4 Kết luận chương 3 .63 CHƯƠNG 4: HIỆU CHỈNH TRÙNG PHÙNG THỰC 4.1 Tổng quan về cơ sở nghiên cứu .65 4.2 Hiệu ứng trùng phùng thực 67 4.2.1 Các khái niệm cơ bản 67 4.2.2 Các vạch tia X từ phép biến hoán trong .69 4.2.3 Các tia X phát ra từ việc bắt electron .70 4.2.4 Tính toán hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực cho trường hợp đơn giản 71 4.3 Công thức tổng quát cho hiệu chỉnh trùng phùng thực .75 4.3.1 Tính toán các hệ số trùng phùng thực liên quan đến biến hoán trong của e - .76 4.3.2 Tính toán các hệ số trùng phùng thực liên quan đến quá trình bắt e - .80 4.3.3 Công thức tính hệ số trùng phùng tổng SI[A] cho trường hợp tổng quát .84 4.4 Xây dựng chương trình tính toán hệ số COI .84 4.4.1 Các dữ liệu đầu vào (input data) 84 4.4.2 Các dữ liệu xuất (output data) .86 4.5 Áp dụng chương trình tính hệ số COI cho các đồng vị kích hoạt 89 4.6 Thực nghiệm xác định hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực COI của các nguyên tố đất hiếm 89 4.7 Kết luận chương 4 .91 CHƯƠNG 5: ÁP DỤNG PHÂN TÍCH NỒNG ĐỘ NGUYÊN TỐ TRONG CÁC MẪU CHUẨN 5.1 Phân tích kích hoạt tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt 93 5.1.1 Hiệu chỉnh các phổ nhiễu 94 5.1.2 Hiệu chỉnh các phản ứng nhiễu sơ cấp bậc nhất 96 5.1.3 Hiệu chỉnh trùng phùng thực .99 5.1.4 Kết quả phân tích và so sánh với giá trị chứng nhận 99 5.2 Phân tích kích hoạt tại lò phản ứng hạt nhân JRR-3, Tokai 103 5.3 Chuẩn hóa “chondrite” 105 5.4 Kết luận chương 5 .109 KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN A/ Các kết quả chính .110 A.1 Các đóng góp mới của luận án 110 A.2 Các nghiên cứu và phát triển của luận án 110 B/ Các giá trị khoa học 111 C/ Các giá trị thực tiễn .112 D/ Hướng nghiên cứu tiếp theo 112 Các công trình đã công bố .113 Tài liệu tham khảo .115 Phụ lục 1 .121 Phụ lục 2 .129 Phụ lục 3 .137 Phụ lục 4 .138.

pdf28 trang | Chia sẻ: maiphuongtl | Lượt xem: 1699 | Lượt tải: 0download
Bạn đang xem trước 20 trang tài liệu Luận án Phương pháp K0 trong phân tích kích hoạt neutron trong vùng năng lượng thấp, để xem tài liệu hoàn chỉnh bạn click vào nút DOWNLOAD ở trên
- 65 - CHƯƠNG 4 HIỆU CHỈNH TRÙNG PHÙNG THỰC Trong phép đo phổ năng lượng tia gamma của các mẫu chiếu xạ hoặc nguồn chuẩn đa năng lượng thì sự trùng phùng thực giữa -, -, -KX và thậm chí cả -LX sẽ xảy ra. Các hiệu ứng trùng phùng thực này sẽ đóng góp vào khoảng vài phần trăm sai số của phép đo diện tích đỉnh năng lượng toàn phần, vì vậy việc hiệu chỉnh các loại trùng phùng thực này cho diện tích đỉnh năng lượng toàn phần cần phải tính đến. Trong chương này, các loại trùng phùng thực kể trên được nghiên cứu chi tiết bằng tính toán cũng như thực nghiệm như sau: - Tính toán các hệ số trùng phùng thực mất mát số đếm và trùng phùng thực thêm số đếm cho các trường hợp đơn giản. - Tính toán các hệ số trùng phùng thực mất mát số đếm và trùng phùng thực thêm số đếm cho các trường hợp tổng quát. - Xây dựng chương trình tính toán hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực. - Thực nghiệm xác định hệ số trùng phùng thực cho một số đồng vị của nguyên tố đất hiếm và so sánh với kết quả tính toán. 4.1 Tổng quan về cơ sở nghiên cứu Trong phương pháp chuẩn hóa tương đối của kỹ thuật phân tích kích hoạt neutron, mẫu và chuẩn được đo tại cùng khoảng cách nguồn-detectơ. Vì vậy, hiệu ứng trùng phùng thực sẽ triệt tiêu trong phương trình tính toán hàm lượng nguyên tố, nghĩa là trong tỉ số Np,a/Np,s. Tuy nhiên, trong phương pháp chuẩn hóa k0 thì không thể triệt tiêu được và diện tích đỉnh năng lượng toàn phần phải được hiệu chỉnh hiệu ứng trùng phùng thực. Các phương pháp hiệu chỉnh hiệu ứng trùng phùng giữa - đã được D.S. Andreev [19, 20] và L. Moens [27, 54] trình bày chi tiết trong các công trình trước đây. Công thức của D.S. Andreev đã được G.J. McCallum [34] viết lại có tính đến trùng phùng -511 keV và đã áp dụng cho trường hợp tính đỉnh 1274,5 keV của 22Na. K. Debertin [51] đã kiểm - 66 - tra bằng thực nghiệm lời giải của D.S. Andreev cho các vạch năng lượng của các nguồn điểm và nguồn trụ 60Co, 88Y và 152Eu gần bề mặt detectơ; kết quả tính toán và thực nghiệm cho các hệ số hiệu chỉnh có cùng độ lớn và sai số chỉ 2% và không bao giờ vượt 5%. Các tác giả này có đề cập đến trùng phùng giữa -KX (IC) và -KX(EC) nhưng không trình bày một cách chi tiết. Mặc dù công thức của D.S. Andreev có tính toán đến hiệu ứng tương quan góc giữa - nhưng G.J. McCallum, K. Debertin và L. Moens cho rằng sự đóng góp của hiệu ứng này rất nhỏ nên có thể bỏ qua được. Sau này, F. De Corte [25] đã phát triển và trình bày chi tiết cho việc hiệu chỉnh trùng phùng -, -KX(IC) và - KX(EC) đối với các nguyên tố có bậc số Z  72 khi đo bằng detectơ HPGe hay Ge(Li). Đến năm 1992, F. De Corte và M.C. Freitas [30] đã phát triển phương pháp có tính đến hiệu ứng trùng phùng -LX và áp dụng cho trường hợp đo mẫu bằng detectơ năng lượng thấp LEGe. Các phương pháp hiệu chỉnh hiệu ứng trùng phùng trong các phần mềm như k0-IAEA [75] và Kayzero for Window [76] đã được viết dưới nhiều phần mềm khác nhau, nhưng thuật toán đều dựa trên công thức của F. De Corte, tức là chỉ tính đến hiệu ứng trùng phùng giữa -KX(IC) và -KX(EC) đối với các nguyên tố có bậc số Z  72 khi đo bằng detectơ HPGe hay Ge(Li) (với năng lượng tia X  60 keV). Tuy nhiên, theo chúng tôi, ngày nay có nhiều hệ phổ kế tia gamma với detectơ HPGe hay Ge(Li) có thể đo được các tia gamma hoặc tia X có năng lượng từ 40 keV trở đi, chẳng hạn như hệ phổ kế gamma với detectơ HPGe tại phòng phân tích kích hoạt lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và hệ phổ kế gamma với detectơ HPGe tại phòng phân tích kích hoạt lò phản ứng hạt nhân JRR-3, Tokai. Vì vậy đối với các nguyên tố có bậc số Z  57 (năng lượng tia X  40 keV), tức là từ nguyên tố La trở về sau trong bảng hệ thống tuần hoàn, thì ta cũng phải tính đến hiệu ứng trùng phùng thực này. Các vấn đề hiệu chỉnh hiệu ứng trùng phùng thực sẽ được đề cập chi tiết trong chương này, đối với trường hợp trùng phùng thực cho các hạt nhân có sơ đồ phân rã đơn giản đã được công bố tại Hội nghị Khoa học và Công nghệ hạt nhân Toàn quốc lần 6 tại Đà Lạt [2]. Các công thức tính hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực (COI) tổng quát được đưa ra và từ đó chúng tôi xây dựng chương trình tính hệ số COI bằng ngôn ngữ lập trình - 67 - C# trên Window rất linh động cho người sử dụng. Trong chương trình tính toán từ các công thức tổng quát, chúng tôi xét cho các trường hợp khi mẫu được đo với detectơ HPGe, Ge(Li) hay LEGe như sau: i) khi đo mẫu với detectơ HPGe hay Ge(Li) thì ta bỏ qua hiệu ứng trùng phùng thực giữa gamma-LX; ii) khi đo mẫu với detectơ LEGe thì phải tính đến hiệu ứng trùng phùng thực giữa gamma-LX. Các hệ số hiệu chỉnh tính được từ chương trình cũng được so sánh với phép đo thực nghiệm của vài đồng vị của nguyên tố đất hiếm. 4.2 Hiệu ứng trùng phùng thực 4.2.1 Các khái niệm cơ bản Xét trường hợp hiệu ứng trùng phùng xảy ra như ta thấy trong hình 4.1: trong hình 4.1a, hiệu ứng trùng phùng xảy ra nếu như: i) thời gian sống của mức trung gian ngắn hơn thời gian phân giải của phổ kế. ii) khoảng cách giữa mẫu – detectơ là nhỏ (góc khối lớn), khi đó sẽ có một xác suất lớn để tia gamma B được phát hiện (với toàn bộ hay chỉ một phần năng lượng) đồng thời với tia gamma quan tâm A và sẽ xuất hiện một xung đơn trong đỉnh năng lượng EA của phổ đo được. Trong hình 4.1b, hiệu ứng trùng phùng xảy ra nếu tia gamma C và D được phát hiện hoàn toàn như một xung đơn thì sẽ được cộng thêm vào đỉnh EA của phổ. Theo thuật ngữ của K. Debertin và R.G. Helmer [52], các trùng phùng như trình bày trên hình 4.1a sẽ làm giảm diện tích đỉnh phổ của EA và được gọi là trùng phùng mất số đếm (summing-out), ta gọi tắt là SO; trùng phùng như trình bày trong hình 4.1b sẽ làm tăng diện tích đỉnh phổ của EA và được gọi là trùng phùng cộng thêm số đếm (summing- in), ta gọi tắt là SI. Đối với trùng phùng SO, điều đáng quan tâm là các tia gamma phát hiện được không chỉ đến từ các tia gamma thuần túy mà còn đến từ các tia X phát ra từ mẫu sau khi: i) biến hoán trong của phép dịch chuyển gamma, hoặc ii) bắt một electron quĩ đạo; độ lớn - 68 - các hiệu ứng này thường chiếm cỡ vài % diện tích đỉnh EA, vì vậy trong phương pháp chuẩn hóa k0 cần phải hiệu chỉnh cho các hiệu ứng này. Phép tính toán hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực bao gồm: hiệu suất phát hiện đỉnh năng lượng toàn phần, năng lượng dịch chuyển và cường độ tuyệt đối của tia gamma, tỉ số phân nhánh, năng lượng và cường độ tia X, hệ số biến hoán trong và xác suất bắt electron. Nếu ta đặt hệ số hiệu chỉnh cho các hiệu ứng trùng phùng được kí hiệu là “COI”, thì diện tích đỉnh năng lượng toàn phần NP của phép đo A sẽ được hiệu chỉnh từ đỉnh năng lượng đo được trên phổ như sau: COI N N )observed( A,p)correct( A,p  (4.1) với COI = (1 – SO[A]).(1 + SI[A]) (4.2) A B A B Detectơ Mẫu EA EB A C D Detectơ Mẫu EC EA ED Hình 4.1 a: hiệu ứng trùng phùng mất số đếm (summing-out); b: hiệu ứng trùng phùng làm tăng số đếm (summing-in). a) b) - 69 - SO[A] và SI[A] tương ứng là xác suất toàn phần đối với SO và SI của phép đo A. Đối với detectơ năng lượng thấp LEGe, thì tia gamma hoặc tia X vài keV có thể phát hiện được. Như vậy, ngoài các hiệu ứng trùng phùng - và -KX thì hiệu ứng trùng phùng -LX cũng cần phải xét tới. Các hiệu ứng trùng phùng - và -KX đã được đề cập trong trường hợp đo bằng detectơ Ge(Li) và HPGe [2, 25]; bây giờ ta khảo sát cho trường hợp tổng quát có tính đến trùng phùng -LX. Trong phần này ta dùng các khái niệm sau: - SO[A]: Xác suất toàn phần của SO đối với phép đo A kèm theo tia  và tia X. - SO[A – B] : Xác suất toàn phần của SO đối với phép đo A kèm theo tia  của B. - SO[A - KXIC,B] và SO[A – LXIC,B]: Xác suất toàn phần của SO đối với phép đo A kèm theo tia KX hay LX từ biến hoán trong của phép dịch chuyển B. - SO[KXEC,B – A] và SO[ LXEC,B - A]: Xác suất toàn phần của SO đối với phép đo A kèm theo tia KX hay LX từ việc bắt electron chuyển thành B. - SI[A = C + D]: Xác suất toàn phần của SI đối với phép đo A liên quan đến các tầng của C và D. 4.2.2 Các vạch tia X từ phép biến hoán trong Biến hoán trong của electron tạo ra các lỗ trống sơ cấp ở các lớp K hay L. Khi một electron từ lớp ngoài đến lấp đầy lỗ trống thì sẽ phát ra tia KX hay LX. Năng lượng của mỗi tia X là hiệu năng lượng giữa mức đầu và mức cuối của electron dịch chuyển trong nguyên tử trung hòa. Đối với phép tính hệ số hiệu chỉnh COI, hệ số biến hoán trong toàn phần (t) và hệ số biến hoán trong ở lớp K, L1, L2, L3 (K , L1, L2, L3) cần phải tính đến. Các hệ số này được định nghĩa như là tỉ số giữa số electron biến hoán của tất cả lớp vỏ nguyên tử hay của một phần lớp vỏ nguyên tử so với số tia gamma phát ra N. Như vậy, theo định nghĩa thì t = K + L1 + L2 + L3 + M1 …… (4.3) và - 70 - , N N , N N 1L,e 1L K,e K   ……. Trong đó, Ne,K , Ne,L1 ,…là số electron biến hoán của lớp vỏ K, L1, L2,…. Các hệ số biến hoán trong phụ thuộc vào: - nguyên tử số của hạt nhân con; - năng lượng dịch chuyển của hạt nhân; - lớp vỏ con nguyên tử mà electron được giải phóng; - sự phân cực và tính chẵn-lẻ của phép dịch chuyển. Lỗ trống được tạo ra do biến hoán trong có thể làm phát sinh hiện tượng: - hiệu ứng Auger: một electron liên kết bị đánh bật khỏi nguyên tử, trường hợp này không có tia X phát ra; - dịch chuyển Coster- Kronig: các dịch chuyển giữa các lớp vỏ con trong lớp vỏ lớn không phát sinh tia X. Chúng ta kí hiệu: i) IKi(K) là xác suất mà một lỗ trống vỏ K phát ra tia X 1K , 2K , 3K , 1K ,… ii) ILi(K) là xác suất mà một lỗ trống vỏ K phát ra tia X 1L , 2L , 3L , 1L ,… iii) ILi(L) là xác suất mà một lỗ trống vỏ L phát ra tia X 1L , 2L , 3L , 1L ,… 4.2.3 Các tia X phát ra từ việc bắt electron Xác suất tìm một electron liên kết trong hạt nhân là khác không. Electron kết hợp với một proton để sinh ra một neutron và kèm theo một neutrino: đây được gọi là quá trình bắt electron tạo ra một lỗ trống trong lớp vỏ quĩ đạo của nguyên tử. Trong quá trình bắt electron, hạt nhân phân rã đến vài mức năng lượng với một xác suất nhất định, được gọi là cường độ bắt electron . Trong các dịch chuyển cho phép, chỉ có electron trạng thái s và p1/2 là có thể bị bắt [72]; có nghĩa là electron từ lớp K, L1, L2, M1, M2, N1, N2,……..có xác suất bắt cao. Đối với phép dịch chuyển bị cấm, có một xác - 71 - suất electron từ lớp con khác như L3, M3, M4, M5,…..bị bắt và điều này cũng phải tính đến. 4.2.4 Tính toán hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực cho trường hợp đơn giản Xét trường hợp đơn giản trong quá trình trùng phùng có sự biến hoán trong của e- như hình 4.2: Theo sơ đồ trên ta dùng các hiệu ứng trùng phùng SO[A –B], SO[A- KXIC,B] và SO[A – LXIC,B] để tính cho SO[A] toàn phần như sau: 1) Xác suất mà tia gamma B được ghi nhận đồng thời với tia gamma A được tính theo công thức: SO[A-B]= aB cB t,B (4.4) với aB (tỉ số phân nhánh): xác suất mà A được sinh ra bởi sự dịch chuyển B. cB = ( 1 + t,B)-1: xác suất mà B phát ra tia  . t,B (hiệu suất toàn phần đối với việc phát hiện B): xác suất mà tia  của B lưu lại toàn bộ năng lượng hay một phần năng lượng trong detectơ. 2) Xác suất tia KX phát ra do sự biến hoán trong của B được ghi nhận đồng thời với tia gamma A được tính theo công thức: SO[A-KXIC,B]= aB cB K,B Ki(K) t,Ki i 1 I   (4.5) với cB K,B: xác suất một lỗ trống sơ cấp được tạo ra ở lớp K; A B  IC hay KX LX Auger Hình 4.2 A kèm theo B hay XIC,B. - 72 - IKi(K) t,Ki ( với i = 1, 2, 3, 1, 2,….): xác suất một lỗ trống K sinh ra tia Ki có một phần hay toàn phần năng lượng giữ lại trong detectơ. 3) Xác suất tia LX phát ra do biến hoán trong của B cũng được ghi nhận đồng thời với tia gamma A được tính như sau: SO[A-LXIC,B]= SO[ A – LXIC,B(K)] + SO[ A – LXIC,B(L)] (4.6) Trong công thức (4.6), hệ số LXIC,B(K) và LXIC,B(L) ứng với tia LX phát ra kèm theo một lỗ trống sơ cấp lớp K hay L. Như vậy, các tia LX từ lớp K và L sẽ đóng góp vào đỉnh A một lượng: SO[A – LXIC,B(K)] = aB cB K,B   1i Li,t)K(LiI (4.7) và SO[A–LXIC,B(L)]= aBcB        i Li,t)1L(LiB,1L I +          i i Li,t)3L(LiB,3LLi,t)2L(LiB,2L II (4.8) với Li,t)2L(LiLi,t)1L(LiLi,t)K(Li I,I,I  và Li,t)3L(LiI  là xác suất mà một lỗ trống K, L1, L2 hay L3 sinh ra tia Li có năng lượng gửi lại một phần hoặc toàn phần trong detectơ. Để đơn giản trong phép tính toán mà sai số có thể bỏ qua được, ta giới thiệu các năng lượng trung bình như sau:    i )K(Ki i )K(Kii I/I)K(K)K(K    i )K(Li i )K(Lii I/I)K(L)K(L    i )1L(Li i )1L(Lii I/I)1L(L)1L(L    i )2L(Li i )1L(Lii I/I)2L(L)2L(L    i )3L(Li i )3L(Lii I/I)3L(L)3L(L Như vậy, xác suất toàn phần SO[A] như trong hình 4.3 được rút gọn như sau: SO[A] = aB cB B (4.10) (4.9) - 73 - với B =        i i )K(Li)K(L,t)K(Ki)K(K,tB,KB,t II  i )1L(Li)1L(L,tB,1L I  i )2L(Li)2L(L,tB,2L I  i )3L(Li)3L(L,tB,3L I Tiếp theo ta xét trường hợp đơn giản trong quá trình trùng phùng do bắt e- như hình 4.3 Trong trường hợp này, hiệu ứng trùng phùng SO là tổng hai hàm, một hàm tính cho quá trình phân rã do bắt e- trong nhánh thứ nhất (EC,I) và một hàm tính cho quá trình phân rã do bắt e- trong nhánh thứ hai (EC,II). Khi đó trùng phùng mất số đếm trong trường hợp này được tính như sau: SO[A] = SO[XEC,I –B – A ] + SO[XEC,II – A ] (4.12) Để tính các hệ số SO trong (4.12), ta dùng các khái niệm như sau: - ppIA = aB I / (II + aB I): xác suất mà A đến trước bằng việc bắt electron tương ứng nhánh thứ nhất (EC,I). - ppIIA = II / (II + aB I): xác suất mà A đến trước bằng việc bắt electron tương ứng nhánh thứ hai (EC,II). EC,II II KX LX Auger A B  IC KX LX Auger EC,I I KX LX Auger Hình 4.3 Tia gamma A phát ra do việc bắt e-. (4.11) - 74 - Các hàm ở vế phải của phương trình (4.12) tính bởi: 1) SO[XEC,I –B – A ] = ppIA EC,I + (B/A) aAcA B - (B/A) aAcA B EC,I (4.13) với           i )3L(Li)3L(L,t)I,EC(3L i )2L(Li)2L(L,t)I,EC(2L i )1L(Li)1L(L,t)I,EC(1L i )K(Li)K(L,t)I,EC(K i )K(Ki)K(K,t)I,EC(KI,EC IP IP IP IP IP (4.14) và PK(EC,I) là xác suất bắt e- lớp K. PL1(EC,I), PL2(EC,I), PL3(EC,I) là xác suất bắt e- ở các lớp con L1, L2, L3. 2) SO[XEC,II – A ] = SO[KXEC,II – A] + SO[LXEC,II – A] = ppIIA EC,II (4.15) với EC,II được định nghĩa giống như EC,I trong phương trình (4.14). Như vậy xác suất toàn phần SO[A] như trong hình 4.3 tính được theo công thức: SO[A] = ppIA EC,I + ppIIA EC,II + (B/A) aAcA B - (B/A) aAcA B EC,I (4.16) Trong trường hợp trùng phùng tổng làm tăng số đếm diện tích đỉnh năng lượng (SI), hiệu ứng trùng phùng được tính như sau: ta xét trường hợp như hình 4.4, tia gamma A được ghi nhận đồng thời với tia gamma C và D nên làm tăng số đếm diện tích đỉnh năng lượng của tia gamma A. Xác suất các tia gamma này được ghi đồng thời bởi detectơ được tính theo công thức A C D Hình 4.4 C kèm theo D làm tăng năng lượng EA= EC + ED - 75 - SI[A] = (C /A) aDcD ( p,C p,D)/ p,A (4.17) với p,A , p,C , p,D là hiệu suất phát hiện đỉnh của tia gamma A, C, và D đối với một detectơ cho trước. Nhận xét: Trên đây ta chỉ xét cho trường hợp đơn giản áp dụng cho vài đồng vị có sơ đồ phân rã đơn giản. Tuy nhiên trong thực tế có nhiều đồng vị có sơ đồ phân rã phức tạp hơn nhiều, chẳng hạn như đồng vị của các nguyên tố đất hiếm, cho nên mô hình tổng quát cho hiệu chỉnh hiệu ứng trùng phùng thực cần được nghiên cứu tiếp theo. 4.3 Công thức tổng quát cho hiệu chỉnh trùng phùng thực Thông thường để tính các hệ số SO và SI ta cần phải biết rõ sơ đồ phân rã của các đồng vị phóng xạ, biết chính xác các thông số trên từng mức năng lượng liên quan, v, v,… Qua xem xét tất cả các sơ đồ phân rã thì ta thấy khả năng để trùng phùng giữa các tia gamma-gamma, gamma-tia X tối đa là 5 mức năng lượng cho trùng phùng mất mát số đếm SO và 3 mức năng lượng cho trùng phùng cộng thêm số đếm SI. Vì vậy, trong trường hợp này thì ta chỉ xét đến 5 mức năng lượng cho tính toán hệ số SO và 3 mức năng lượng cho tính toán hệ số SI trong phép tính toán hệ số COI cho trường hợp tổng quát nói trên. Trong phần này ta định nghĩa các thông số như sau: o A, B, C, D, E là các tia gamma phân rã trên các mức năng lượng, trong đó A là tia gamma quan tâm. o a: tỉ số phân nhánh; c = (1+ t)-1, t : hệ số biến hoán trong toàn phần. o : cường độ tuyệt đối của tia gamma. o : cường độ bắt e-. o p: hiệu suất ghi của detectơ tại đỉnh năng lượng. o P/T: tỉ số số đếm đỉnh/ số đếm toàn phần. o pt P / T    : hiệu suất toàn phần của detectơ, Y (Y = B, C, D, E) xem pt(4.43). - 76 - 4.3.1 Tính toán các hệ số trùng phùng thực liên quan đến biến hoán trong của e- Trường hợp 1: Xét sơ đồ phân rã 5 tầng như hình 4.5, trong đó A là năng lượng quan tâm, xác suất trùng phùng trong trường hợp này được tính như sau [30]:   4321 FFFFEDCBASO  (4.18) EEEDCB DDDCB CCCBBBB1 caaaa caaa caacaF    (4.19) EDEDEDCB ECECEDCB DCDCDCB EBEBEDCB DBDBDCBCBCBCB2 ccaaaa ccaaaa ccaaa ccaaaa ccaaaccaaF      (4.20) EDCEDCEDCB EDBEDBEDCB ECBECBEDCB DCBDCBDCB3 cccaaaa cccaaaa cccaaaa cccaaaF     (4.21) EDCBEDCBEDCB4 ccccaaaaF  (4.22) Trường hợp 2: Xét sơ đồ phân rã 5 tầng như hình 4.6, trong đó A là năng lượng quan tâm, xác suất trùng phùng trong trường hợp này được tính như sau [30]:   4321 FFFFEDCABSO  (4.23)   EEEDC DDDC CCCBAAAB1 caaa caa caca/F    (4.24)       EDEDEDC ECECEDC DCDCDC EBEAEDCAAB DBDADCAAB CBCACAAB2 ccaaa ccaaa ccaa ccaaaa/ ccaaa/ ccaa/F       (4.25) B A C D E Hình 4.6 Phân rã B-A-C-D-E. A B C D E Hình 4.5 Phân rã A- B-C-D-E. - 77 -       EDCEDCEDC EDBEDAEDCAAB ECBECAEDCAAB DCBDCADCAAB3 cccaaa cccaaaa/ cccaaaa/ cccaaa/F     (4.26)   EDCBEDCAEDCAAB4 ccccaaaa/F  (4.27) Trường hợp 3: Xét sơ đồ phân rã 5 tầng như hình 4.7, trong đó A là năng lượng quan tâm, xác suất trùng phùng trong trường hợp này được tính như sau [30]:   4321 FFFFEDACBSO  (4.28)     EEED DDD CAAACBAACAB1 caa ca ca/caa/F    (4.29)           EDEDED ECEAEDAAC DCDADAAC EBEAEDACAB DBDADACAB CBACACAB2 ccaa ccaaa/ ccaa/ ccaaaa/ ccaaa/ ccaa/F       (4.30)         EDCEDAEDAAC EDBEDAEDACAB ECBEACEDACAB DCBDADACAB3 cccaaa/ cccaaaa/ cccaaaa/ ccaaa/F     (4.31)   EDCBEDACEDACAB4 ccccaaaa/F  (4.32) Trường hợp 4: Xét sơ đồ phân rã 5 tầng như hình 4.8, trong đó A là năng lượng quan tâm, xác suất trùng phùng trong trường hợp này được tính như sau [30]:   4321 FFFFEADCBSO  (4.33)       EEE DAAAD CAADACBAADCAB1 ca ca/ caa/caaa/F    (4.34) B C A D E Hình 4.7 Phân rã B -C- A -D- E. - 78 -             EDEAEAAD ECEAEADAC DCADADAC EBEAEADCAB DBADADCAB CBACADCAB2 ccaa/ ccaaa/ ccaa/ ccaaaa/ ccaaa/ ccaaa/F       (4.35)         EDCEADEADAC EDBEADEADCAB ECBEACEADCAB DCBADCADCAB3 cccaaa/ cccaaaa/ cccaaaa/ cccaaa/F     (4.36)   EDCBEADCAEDCBB4 ccccaaaa/F  (4.37) Trường hợp 5: Xét sơ đồ phân rã 5 tầng như hình 4.9, trong đó A là năng lượng quan tâm, xác suất trùng phùng trong trường hợp này được tính như sau [30]:   4321 FFFFAEDCBSO  (4.38)         EAAAE DAAEAD CAAEDACBAAEDCAB1 ca/ caa/ caaa/caaaa/F    (4.39)             EDAEAEAD ECAEAEDAC DCADAEDAC CBACAEDCAB DBADAEDCAB EBAEAEDCAB2 ccaa/ ccaaa/ ccaaa/ ccaaaa/ ccaaaa/ ccaaaa/F       (4.40)         EDCAEDAEDAC EDBAEDAEDCAB ECBAECAEDCAB DCBADCAEDCAB3 cccaaa/ cccaaaa/ cccaaaa/ cccaaaa/F     (4.41)   EDCBAEDCAEDCAB4 ccccaaaa/F  (4.42) Trong các phương trình từ (4.18) đến (4.42) thì: B C D A E Hình 4.8 Phân rã B -C-D-A –E. B C D E A Hình 4.9 Phân rã B -C-D -E –A. - 79 -              i )3L(Li)3L(L,tY,3L i )2L(Li)2L(L,tY,2L i )1L(Li)1L(L,tY,1L i i )K(Li)K(L,t)K(Ki)K(K,tY,KY,tY I I I II)E,D,C,B,AY( (4.43) Các phương trình (4.18), (4.23), (4.28), (4.33) và (4.38) là những phương trình tổng quát để tính hiệu chỉnh trùng phùng thực có xét đến quá trình biến hoán trong của e- đối với sơ đồ phân rã có 5 mức năng lượng; ta có thể thu được phương trình đơn giản hơn từ phương trình (4.18) bằng cách cho C D E 0      , khi đó các hệ số 2 3 4F F F 0   và 1 B B BF a c  . Bằng cách này ta cũng có thể thu được các công thức tổng quát khác cho những trường hợp sơ đồ phân rã có 2, 3, hoặc 4 mức năng lượng. Để tính hệ số trùng phùng tổng cộng SO[A] ta sẽ tính tổng hệ số trùng phùng của các chuỗi phân rã thành phần, nếu như sự đóng góp của chuỗi phân rã đó là độc lập với nhau. Ví dụ, ta có chuỗi phân rã A – B – C – D, A – M – N thì hệ số trùng phùng tổng cộng là    NMASODCBASO]A[SO  (4.44) Trường hợp các chuỗi phân rã không độc lập với nhau thì sau khi tính tổng các hệ số trùng phùng thành phần ta phải trừ đi hệ số trùng phùng của các chuỗi con có sự đóng góp lặp lại nhiều lần để giảm bớt sai số. Ví dụ, đối với chuỗi phân rã B – A – C – D, E – A – C – D, E – A – F, và B – A – F, ta thấy các chuỗi con A – C – D, B – A, E– A, và A – F đều lặp lại hai lần nên hệ số trùng phùng tổng cộng được tính bởi:     ]FA[SO ]AB[SO ]DCA[SO ]FAE[SO]FAB[SO DCAESODCABSO]A[SO      (4.45) - 80 - 4.3.2 Tính toán các hệ số trùng phùng thực liên quan đến quá trình bắt e- Trường hợp 1: Xét sơ đồ phân rã 5 tầng như hình 4.10, trong đó A là năng lượng quan tâm, xác suất trùng phùng trong trường hợp này được tính như sau [30]:     4321I,EC FFFFEDCAXSOASO  (4.46) EEEDC DDDC CCCI,EC1 caaa caa caF    (4.47) EDEDEDCECECEDC DCDCDCEI,ECEEDC DI,ECDDCCI,ECCC2 ccaaaccaaa ccaacaaa caacaF    (4.48) EDCEDCEDC ECI,ECECEDC DCI,ECDCDC3 cccaaa ccaaa ccaaF    (4.49) EDCI,ECEDCEDC4 cccaaaF  (4.50) Trường hợp 2: Xét sơ đồ phân rã 5 tầng như hình 4.11, trong đó A là năng lượng quan tâm, xác suất trùng phùng trong trường hợp này được tính như sau [30]:        EDASO EDAXSO EDACXSOASO II,EC I,EC    (4.51) với,  EDAXSO II,EC  tính tương tự như phương trình (4.46),  EDASO  tính tương tự như phương trình (4.18), và EC,I 1 2 3 4SO X C A D E F F F F          (4.52)   EEEDDDD CAAACI,ECIA1 caaca ca/PPF   (4.53) A C D E EC,I Hình 4.10 Phân rã bắt e- tầng A. - 81 -       EDEDED ECEAEDAAC DCDADAAC EI,ECEEDIA DI,ECDDIA CI,ECAAAC2 ccaa ccaaa/ ccaa/ caaPP caPP ca/F       (4.54)       EDCEDAEDAAC EDI,ECEDEDIA ECI,ECEAEDAAC DCI,ECDADAAC3 cccaaa/ ccaaPP ccaaa/ ccaa/F     (4.55)   EDCI,ECEDAEDAAC4 cccaaa/F  (4.56) Trong đó,  CIIICIIA a/aPP  (4.57) Trường hợp 3: Xét sơ đồ phân rã 5 tầng như hình 4.12, trong đó A là năng lượng quan tâm, xác suất trùng phùng trong trường hợp này được tính như sau [30]:            EASOEADSO EAXSOEADXSOEADCXSOASO III,ECII,ECI,EC   (4.58) với,  EADXSO II,EC  tính từ (4.52),  EAXSO II,EC  tính từ (4.46),  EADSO  tính từ (4.23),  EASO  tính từ (4.18), và   4321II,EC FFFFEADCXSO  (4.59)     EEEDAAAD CAADACI,ECIA1 caca/ caa/PPF   (4.60) C A D E EC,I EC,II Hình 4.11 Phân rã bắt e- tầng C và A. - 82 -           EDEAEAAD ECEAEADAC DCADADAC EI,ECEEIA DI,ECAAADID CI,ECAADAC2 ccaa/ ccaaa/ ccaa/ caPP ca/PP caa/F       (4.61)         EDCEDAEDAAC EDI,ECEAEAADID ECI,ECEAEDAAC DCI,ECDADAAC3 cccaaa/ ccaa/PP ccaaa/ ccaa/F     (4.62)   EDCI,ECEDAEDAAC4 cccaaa/F  (4.63) Trong đó,  DCIDIIIIIDCIIA aaa/aaPP   CIIICIID a/aPP  (4.64) Trường hợp 4: Xét sơ đồ phân rã 5 tầng như hình 4.13, trong đó A là năng lượng quan tâm, xác suất trùng phùng trong trường hợp này được tính như sau [30]:              AESO AEDSO AXSO AEXSO AEDXSO AEDCXSOASO IV,EC III,EC II,EC I,EC       (4.65) Với, ]AEDX[SO II,EC  tính từ (4.59) sau khi rút gọn và sắp xếp lại, ]AEX[SO III,EC  tính từ (4.52) sau khi rút gọn và sắp xếp lại, ]AX[SO IV,EC  tính từ (4.46) sau khi rút gọn và sắp xếp lại, ]AED[SO  và ]AE[SO  tính từ (4.28) và (4.23) sau khi rút gọn và sắp xếp lại, và 4321I,EC FFFF]AEDCX[SO  (4.66) C D A E EC,I EC,II EC,III Hình 4.12 Phân rã bắt e- tầng C, D và A. - 83 -       EAAAE DAAEAD CAAEDACI,ECIA1 ca/ caa/ caaa/PPF    (4.67)             EDAEAEAD ECAEAEDAC DCADAEDAC CI,ECADEAAC DI,ECAEAADID EI,ECAAAEIE2 ccaa/ ccaaa/ ccaaa/ caaa/ caa/PP ca/PPF       (4.68)         EDCAEDAEDAC EDI,ECEAEAADID ECI,ECEAEDAAC DCI,ECDAEDAAC3 cccaaa/ ccaa/PP ccaaa/ ccaaa/F     (4.69)   EDCI,ECEDAEDAAC4 cccaaa/F  (4.70)  EDCIEDIIEIIIIVEDCIIA aaaaaa/aaaPP   CIIICIID a/aPP  và  DCIDIIIIIDCIIE aaa/aaPP  (4.71)           i )3L(Li)3L(L,t)EC(3L i )2L(Li)2L(L,t)EC(2L i )1L(Li)1L(L,t)EC(1L i )K(Li)K(L,t)EC(K i )K(Ki)K(K,t)EC(KEC IP IP IP IP IP (4.72) )E,D,C,BY(Y  tương tự như phương trình (4.43). Trong các phương trình (4.51), (4.58) và (4.64) có một vài hệ số trùng phùng mà ta không cần tính bởi vì chúng có thể được suy ra từ các hệ số trùng phùng khác. Ví dụ: để tính hệ số  EDAXSO II,EC  trong phương trình (4.51) ta dựa vào hệ số  EDCAXSO I,EC  trong phương trình (4.46) bằng cách đặt 0E  và thay (EC,II) C D E A EC,I EC,II EC,III EC,IV Hình 4.13 Phân rã bắt e- tầng C, D, E và A. - 84 - trong (4.51) cho (EC,I) trong (4.46), D trong (4.51) cho C trong (4.46), E trong (4.51) cho D trong (4.46). Cũng trong phương trình (4.51) để tính hệ số  EDASO  ta sẽ dựa vào hệ số  EDCBASO  trong phương trình (4.18) bằng cách đặt 0ED  trong (4.18) và thay D trong (4.51) cho B trong (4.18), E trong (4.51) cho C trong (4.18); bằng cách tương tự, tất cả các hệ số trùng phùng còn thiếu trong các phương trình (4.51), (4.58) và (4.64) đều được xác định. 4.3.3 Công thức tính hệ số trùng phùng tổng SI[A] cho trường hợp tổng quát Xét sơ đồ phân rã 3 tầng như hình 4.14, trong đó A là năng lượng quan tâm, xác suất trùng phùng trong trường hợp này được tính như sau [30]:       A,pD,pC,pB,pDDCCAB caca/ASI  (4.73) 4.4 Xây dựng chương trình tính toán hệ số COI 4.4.1 Các dữ liệu đầu vào (input data) Chương trình tính toán hệ số hiệu chỉnh trùng phùng (COIPro) được viết bằng ngôn ngữ C# với cửa sổ giao diện quen thuộc giúp người sử dụng dễ dàng thao tác trong quá trình cập nhật dữ liệu và tính toán và các dữ liệu nhập vào chương trình được quản lí trên cơ sở dữ liệu của Microsoft Office Access 2003. Các thông số cần nhập vào được A B C D Hình 4.14 Trùng phùng tổng A = B+ C+ D. - 85 - xem là file input như sau: năng lượng tia gamma E (keV), cường độ gamma tuyệt đối hay xác suất phát tia gamma (), tỉ số phân nhánh (a), hệ số biến hoán trong các tầng K, L1, L2 và L3 (αi ), cường độ bắt electron (), xác suất bắt electron tầng K, L1, L2 và L3 (Pi), hiệu suất (p) và tỉ số P/T của detectơ tại vị trí đo. Những thông số được cho trước: E, , a, c,  và PK,Li được tham khảo từ tài liệu [59], các hệ số biến hoán trong e- của các tầng K, L1, L2 và L3 được tính từ chương trình BIRICC [38] và các thông số hạt nhân-nguyên tử khác được tham khảo từ tài liệu [39, 63, 22]. Trong những công thức ở mục 4.3 để tính toán các hệ số F1, F2, F3 và F4 ta phải cần đến các hệ số )E,D,C,BY(Y  , các hệ số Y này đã được nêu trong công thức (4.43) và (4.72), thế nhưng trong công thức này việc tính toán các giá trị trung bình theo năng lượng các tia KX và LX sẽ dẫn đến sai số và phức tạp. Nhằm tránh sai số qua nhiều bước tính toán trung gian, dựa vào các công thức (4.43) ta có thể suy ra cách tính toán Y đơn giản hơn như sau: )I( )I( )I( )I()I( )3L(Li,t i )3L(LiY,3L )2L(Li,t i )2L(LiY,2L )1L(Li,t i )1L(LiY,1L i i )K(Li,t)K(LiY,K)K(Ki,t)K(KiY,KY,tY          (4.74) )I(P )I(P )I(P )I(P)I(P )3L(Li,t i )3L(Li)EC(3L i )2L(Li,t)2L(Li)EC(2L i )1L(Li,t)1L(Li)EC(1L )K(Li,t i )K(Li)EC(K)K(Ki,t i )K(Ki)EC(KEC         (4.75) với )K(Li)K(Ki I,I là xác suất phát tia X loại ...),,,i(L,K 121ii  do lỗ trống sơ cấp tầng K gây ra. - 86 - )3L(Li)2L(Li)1L(Li I,I,I là các xác suất phát tia X loại ...),,,i(L 121i  do lỗ trống sơ cấp tầng L1, L2 và L3 tương ứng gây ra. Các giá trị xác suất )3(Li)2L(Li)1L(Li)K(Li)K(Ki I,I,I,I,I được tính bởi các công thức:     i )K(Ki )K(Ki )K(KiI ;     i )K(Li )K(Li )K(LiI ;     i )1(Li )1L(Li )1L(LiI ;     i )2L(Li )2L(Li )2L(LiI ; (4.76)    i )3L(Li )3L(Li )3L(LiI Với )3L(Li)2L(Li)1L(Li)K(Li)K(Ki ,,,,  là cường độ tương đối phát tia X loại Ki, và Li do các lỗ trống sơ cấp tầng K, L1, L2 và L3 tương ứng gây ra. Các cường độ phát tia X này được lấy từ bảng số liệu hạt nhân về năng lượng tia X và cường độ tương ứng của các nguyên tố [39, 63]. Tất cả các dữ liệu nhập vào chương trình đều được quản lý theo kiểu cơ sở dữ liệu bằng phần mềm Microsoft Office Access (hình 4.15). Chương trình được lập trình theo kiểu liên kết với các cơ sở dữ liệu này, nên người sử dụng không cần phải nhập bất kì thông số nào cho chương trình. Thêm vào đó quá trình cập nhật dữ liệu cho chương trình cũng có thể tiến hành một cách dễ dàng hơn, tuy nhiên người sử dụng cũng cần biết những kiến thức cơ bản về hiệu ứng tổng trùng phùng thực và quan trọng nhất là sự hiểu biết về chuỗi trùng phùng của từng nguyên tố. 4.4.2 Các dữ liệu xuất (output data) Khi chọn lựa một đồng vị ứng với một vạch năng lượng quan tâm từ menu và yêu cầu tính hệ số COI (xem hình 4.16), chương trình sẽ cho ra kết quả là độ lớn của hệ số COI đối với một mức năng lượng cụ thể nào đó của nguyên tố được chọn tại dòng “Giá Trị Của COI” (xem hình hình 4.17). Ta cũng có thể tính toán giá trị thực của số đếm sau - 87 - khi xét đến hiệu ứng trùng phùng thực bằng cách nhập kết quả đo vào ô “Kết Quả Đo Được” (xem hình 4.18) và click chuột vào nút “Tính Kết Quả Thực”. Hình 4.15 Mô hình cơ sở dữ liệu quản lý bằng Microsoft Access 2003. - 88 - Hình 4.18 Cửa sổ tính toán kết quả của số đếm sau khi hiệu chỉnh. Hình 4.17 Cửa sổ truy xuất kết quả COI trong chương trình. Hình 4.16 Cửa sổ chọn lựa đồng vị và năng lượng quan tâm. - 89 - 4.5 Áp dụng chương trình tính hệ số COI cho các đồng vị kích hoạt Trong dãy đồng vị quan tâm, hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực COI đã được tính bởi chương trình COIPro cho hai hệ thống detectơ tại hai phòng phân tích kích hoạt neutron: Lab-INAA, Tokai (Nhật Bản) và Lab-INAA, Đà Lạt (Việt Nam). Phụ lục 1 trình bày kết quả tính hệ số COI của các đồng vị tại Lab-INAA, Tokai và phụ lục 2 trình bày kết quả tính hệ số COI của các đồng vị tại Lab-INAA, Đà Lạt. Trong phụ lục 1 và 2 cho ta thấy các hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực của 47 đồng vị tính được từ chương trình COIPro của hai hệ thống phân tích kích hoạt tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và lò phản ứng hạt nhân JRR-3, Tokai. Hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực gamma-gamma và gamma-KX đã được tính với nhiều vị trí đo khác nhau từ 2 cm lên đến 30 cm, tùy theo cấu hình đo của phòng phân tích kích hoạt. Độ chính xác của phép tính phụ thuộc vào độ chính xác của việc xác định tỉ số P/T, hiệu suất detectơ và các số liệu hạt nhân như a, c, ,…Tuy nhiên, theo De Corte [25] các sai số này có thể triệt tiêu nhau và trong thực tế sai số trung bình cho một phép tính hệ số COI là 1,5%. Dĩ nhiên để kiểm tra độ chính xác của chương trình tính thì việc đo hệ số COI bằng thực nghiệm là cần thiết. 4.6 Thực nghiệm xác định hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực COI của các nguyên tố đất hiếm Một phép đo bằng thực nghiệm các hệ số COI đối với các nguyên tố đất hiếm đã được thực hiện. Bảy nguyên tố đất hiếm bao gồm La, Nd, Sm, Gd, Tb, Dy và Lu được chuẩn bị dưới dạng mẫu dung dịch chuẩn; mỗi dung dịch của nguyên tố được lấy 0,1ml và được nhỏ giọt lên giấy lọc, sấy khô ở 2000C cho vào túi polyethylene hàn kín. Sau khi chiếu xạ tại vị trí PN3 của lò phản ứng JRR-3, mẫu lần lượt đo tại các vị trí 3 cm, 5 cm và 30 cm (vị trí tham khảo) của hệ phổ kế gamma với detectơ HPGe tại phòng phân tích kích hoạt Lab-INAA, Tokai. Cơ sở cho việc xác định hệ số COI từ thực nghiệm như sau: giả sử tại khoảng cách tham khảo hệ số COIref = 1, bằng việc lập tỉ số giữa hoạt độ đo được tại vị trí tham khảo (ref) và vị trí hình học (geo) thì hệ số COI sẽ là: - 90 - geo p ref p ref mp geo mp geo exp . C.D t/N C.D t/N COI                    (4.77) Trong công thức (4.77), Np là diện tích đỉnh năng lượng toàn phần, D = e-td, td: thời gian phân rã, : hằng số phân rã; C = (1 – e-tm)/ tm, tm: thời gian đo; p: hiệu suất phát hiện đỉnh năng lượng toàn phần của detectơ. Tỉ số hiệu suất tại vị trí tham khảo và vị trí hình học đo được, khi đó hệ số geo expCOI dễ dàng tính được từ công thức (4.77). Kết quả phép đo thực nghiệm hệ số COI của các nguyên tố quan tâm và giá trị tính toán từ chương trình COIPro được chỉ ra trên bảng 4.1 và bảng 4.2. Trong đó có sự so sánh giữa giá trị thực nghiệm với giá trị tính trong hai trường hợp bỏ qua trùng phùng tia gamma-KX và có tính đến trùng phùng gamma-KX. Bảng 4.1 So sánh giá trị COI giữa tính toán và thực nghiệm, số liệu tính được từ phép đo tại khoảng cách 3 cm đối với detectơ HPGe tại JRR-3, Tokai COI (tính toán) Sai số tương đối, % Đồng vị E, keV COI (thực nghiệm) (% sai số) Bỏ qua -KX Tính đến -KX Bỏ qua -KX Tính đến -KX 140La 153Sm 153Gd 147Nd 160Tb 165Dy 177Lu 328,6 69,7 103,2 97,4 103,2 91,1 86,8 298,6 94,7 208,4 0,9412 (2) 0,9364 (5) 0,9420 (3) 0,9978 (3,5) 0,9701 (3) 0,9963 (3,8) 0,7808 (4,2) 0,9691 (1,2) 0,9965 (3,6) 0,9663 (2,3) 0,9565 0,9643 0,9768 0,9990 0,9982 0,9992 0,9156 0,9878 0,9995 0,9986 0,9242 0,9498 0,9506 0,9945 0,9668 0,9952 0,7787 0,9555 0,9975 0,9593 -1,6 -3,0 -3,7 -0,1 -2,9 -0,3 -17,3 -1,9 -0,3 -3,3 1,8 -1,4 -0,9 0,3 0,3 0,1 0,3 1,4 -0,1 0,7 - 91 - Bảng 4.2 So sánh giá trị COI giữa tính toán và thực nghiệm, số liệu tính được từ phép đo tại khoảng cách 5 cm đối với detectơ HPGe tại JRR-3, Tokai COI(tính toán) Sai số tương đối,% Đồng vị E, keV COI (thực nghiệm) (% sai số) Bỏ qua -KX Tính đến -KX Bỏ qua -KX Tính đến -KX 140La 153Sm 153Gd 147Nd 160Tb 165Dy 177Lu 328,6 69,7 103,2 97,4 103,2 91,1 86,8 298,6 94,7 208,4 0,9665 (1,1) 0,9757 (5,2) 0,9832 (3,4) 0,9985 (3,6) 0,9844 (3,4) 0,9987 (2,8) 0,8929 (3,3) 0,9701 (1,3) 0,9989 (4,2) 0,9769 (1,5) 0,9776 0,9982 0,9978 0,9999 0,9981 0,9995 0,9992 0,9967 0,9999 0,9989 0,9571 0,9736 0,9793 0,9972 0,9828 0,9971 0,8763 0,9703 0,9986 0,9785 -1,1 -2,3 -1,5 -0,1 -1,4 -0,1 -11,9 -2,7 -0,1 -2,3 1,0 0,2 0,4 0,1 0,2 0,2 1,9 0,0 0,0 -0,2 Từ kết quả đo được chúng tôi thấy rằng giá trị thực nghiệm và tính toán phù hợp với nhau. Độ lệch giữa tính toán và thực nghiệm cho hệ số COI cao nhất là 2,4% nếu tính đến trùng phùng gamma-KX và 17,3% nếu bỏ qua trùng phùng gamma-KX cho cả hai vị trí đo 3 cm và 5 cm. Tại khoảng cách đo 3 cm, độ lệch giữa tính toán và thực nghiệm là 0,2% (tính trung bình) cho vùng năng lượng dưới 100 keV và 1% cho vùng năng lượng từ 100 keV đến 400 keV; trong khi đó tại khoảng cách 5 cm các giá trị này tương ứng là 0,5% và 0,3%. Điều này rất quan trọng trong phân tích các hạt nhân phát tia gamma năng lượng thấp dựa vào phương pháp chuẩn hóa k0 khi đo tại khoảng cách gần bề mặt detectơ HPGe. 4.7 Kết luận chương 4 Trong chương này chúng tôi đã nghiên cứu các phương pháp hiệu chỉnh trùng phùng thực khi đo tia gamma năng lượng thấp với detectơ HPGe hay Ge(Li) tại khoảng cách hình học cho trước. Ngoài trùng phùng giữa tia gamma-gamma, gamma-KX thì - 92 - trùng phùng giữa tia gamma-LX cũng được đề nghị trong nghiên cứu này nếu ta đo tia gamma với detectơ LEGe. Hệ số hiệu chỉnh hiệu ứng trùng phùng thực COI của các nguyên tố từ Ba đến U với 47 hạt nhân đồng vị đã được tính bởi chương trình COIPro. Chương trình COIPro đã được viết bằng ngôn ngữ C# và cơ sở dữ liệu được quản lí trên Microsoft Access 2003 giúp cho người sử dụng dễ dàng cập nhật dữ liệu và thực hiện phép tính dễ dàng nhất. Hệ số hiệu chỉnh hiệu ứng trùng phùng thực của các nguyên tố từ Barium đến Uranium trên hai hệ thống phân tích kích hoạt neutron tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và lò phản ứng hạt nhân JRR-3 Tokai đã được thực hiện. Độ chính xác của chương trình cho việc tính toán hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực đã được kiểm chứng bằng phép đo thực nghiệm. Các hệ số hiệu chỉnh hiệu ứng trùng phùng thực của bảy đồng vị thuộc nguyên tố đất hiếm gồm La, Sm, Gd, Nd, Tb, Dy và Lu đã được đo bằng thực nghiệm trên hệ thống phân tích kích hoạt tại lò phản ứng hạt nhân JRR-3, Tokai. Kết quả tính toán phù hợp tốt với giá trị thực nghiệm khi tính đến hiệu ứng trùng phùng gamma-KX đối với các nguyên tố đất hiếm trở về sau trong bảng hệ thống tuần hoàn trong phép đo tia gamma vùng năng lượng dưới 400 keV. Chương trình COIPro có thể được áp dụng cho tất cả hệ phổ kế gamma với detectơ LEGe, Ge(Li) và HPGe và rất linh động cho người sử dụng. Công trình tính toán và thực nghiệm xác định hệ số hiệu chỉnh trùng phùng thực cho các đồng vị thuộc nguyên tố đất hiếm như La, Sm, Gd, Nd, Tb, Dy và Lu đã được công bố tại Hội nghị Khoa học và Công nghệ hạt nhân Toàn quốc lần 8 tại Nha Trang [6].

Các file đính kèm theo tài liệu này:

  • pdf7.pdf
  • pdf0.pdf
  • pdf1.pdf
  • pdf10.pdf
  • pdf11.pdf
  • pdf12.pdf
  • pdf2.pdf
  • pdf3.pdf
  • pdf4.pdf
  • pdf5.pdf
  • pdf6.pdf
  • pdf8.pdf
  • pdf9.pdf
Tài liệu liên quan