Đề tài Xác định tuổi của thanh nhiên liệu đã được làm giàu bằng phương pháp phổ gamma

gày 14 210Po α 138,376 ngày 15 206Pb 0 Bền 238U là đồng vị phóng xạ phân rã alpha thành 234Th. Đồng vị con này cũng là đồng vị phóng xạ và phân rã thành 234mPa. Đồng vị 234mPa phân nhánh thành 234Pa với xác suất là 0,16 (%) và cả hai đồng vị này đều phân rã β để trở thành đồng vị 234U. Chuỗi phân rã này tiếp diễn cho đến đồng vị cuối cùng của chuỗi này là đồng vị bền 206Pb. Các đồng vị phóng xạ trong chuỗi đều có chu kỳ bán rã đều ngắn hơn nhiều so với chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ 238U. Điều này có nghĩa rằng hoạt độ của các đồng vị con cháu của 238U trong khối Uran tự nhiên không bị xáo trộn sẽ cân bằng vĩnh viễn với 238U. Hoạt độ của các đồng vị con cháu này bằng với hoạt độ của 238U. Trong chuỗi phân rã có 14 đồng vị phóng xạ nên hoạt độ tổng của khối này sẽ lớn hơn hoạt độ của đồng vị 238U hoặc của bất kỳ đồng vị phóng xạ nào trong chuỗi 14 lần. Trong số các đồng vị con trong chuỗi phân rã của 238U không phải đồng vị nào cũng có thể đo được phổ gamma một cách dễ dàng. Thực tế chỉ có sáu đồng vị trong Bảng 1.1 đã được gạch chân là có thể đo được một cách tương đối dễ. Do vậy, có thể đo hoạt độ của các đồng vị này và từ đó suy ra hoạt độ của các đồng vị trước đó trong chuỗi phân rã. Chú ý cần phải kiểm tra về điều kiện cân bằng vì phương pháp này chỉ đúng cho mẫu cân bằng. Có thể đo hoạt độ của các đồng vị trong chuỗi như 234Th, 234mPa, 226Ra và 214Pb, 214Bi và 210Pb để kiểm tra điều kiện cân bằng này. Trong Bảng 1.2 đưa ra một số vạch gamma đặc trưng của sáu đồng vị trên [6]. Bảng 1.2. Một số vạch gamma phát ra của các đồng vị phóng xạ trong chuỗi 238U. Đồng vị Năng lượng gamma (keV) Xác suất phát xạ (%) 238U 49,55 0,0697 (26) 234Th 63,28 4,8 (6) 92,37 2,81 (26) 92,79 2,77 (26) 234mPa 1001,03 1,021 (15) 766,37 0,391 (9) 258,19 0,075 (3) 226Ra 186,21 3,555 (19) 214Pb 351,93 35,60 (7) 295,22 18,414(36) 242,00 7,258(22) 214Bi 609,31 45,49 (16) 1764,49 15,31 (3) 1120,29 14,91 (3) 1238,11 5,831 (15) 2204,21 4,913 (14) 210Pb 46,54 4,25 (5) Cần nhấn mạnh điều kiện để đạt được cân bằng là mẫu phải không bị xáo trộn. Trong trường hợp ngược lại, có thể các đồng vị con sẽ bị thất thoát và do đó sẽ phá vỡ cân bằng. Từ Bảng 1.1, có thể nhận thấy rằng nếu đối với thanh nhiên liệu Uran từ đồng vị thứ 4 trở đi có thể coi như là dãy phóng xạ của 234U. Ngoài ra bằng cách đo hoạt độ phóng xạ của đồng vị 234Th và 234mPa có thể đánh giá được đóng góp của 238U sau khi được làm giàu phân rã về 234U so với 234U có trong thanh nhiên liệu. 1.1.2. Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235U Trong tự nhiên, đồng vị phóng xạ 235U chỉ chiếm 0,72% trong tổng số Uran. Tuy là hàm lượng của đồng vị này có trong tự nhiên không nhiều nhưng do nó có chu kỳ bán rã lớn nên nếu xét về phương diện bức xạ gamma, tầm quan trọng của nó cũng không kém gì so với tầm quan trọng của đồng vị 238U. Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235U được đưa ra trong Bảng 1.3 [4,5]. Chuỗi phân rã này có 12 đồng vị bao gồm 11 tầng phân rã và có 7 loại hạt alpha có năng lượng khác nhau được phát ra trong chuỗi này nếu bỏ qua một vài nhánh phân rã có xác suất rất nhỏ. Bảng 1.3. Chuỗi phân rã của 235U TT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã 1 235U α 7,038 x 108 năm 2 231Th β 25,52 giờ 3 231Pa α 3,276 x 104 năm 4 227Ac β 21,773 năm 5 227Th α 18,72 ngày 6 223Fr β 21,8 phút 7 223Ra α 11,435 ngày 8 219Rn α 3,96 giây 9 215Po α 1,78 x 10-3 giây 10 211Pb β 36,1 phút 11 211Bi α 2,14 phút 12 206Pb 0 Bền Trong số các đồng vị này, chỉ có đỉnh gamma của đồng vị 235U là có thể dễ dàng đo được. Đỉnh của một số đồng vị khác như 227Th, 223Ra và 219Rn đo khó khăn hơn. Mặc dù sai số đo đỉnh gamma của các đồng vị con có thể tương đối cao nhưng việc đo hoạt độ của chúng vẫn cho phép có những đoán nhận về hoạt độ của 235U hoặc kiểm tra về cân bằng phóng xạ của mẫu. Trong Bảng 1.4 đưa ra một số vạch gamma đặc trưng của 4 đồng vị trên [6]: Bảng 1.4. Một số vạch gamma phát ra của các đồng vị phóng xạ trong chuỗi 235U. Đồng vị Năng lượng gamma (keV) Xác suất phát xạ (%) 235U 185,72 57,2 (5) 143,76 10,96 (8) 163,33 5,08 (4) 205,31 5,01 (5) 227Th 235,96 12,6 (6) 256,23 6,8 (4) 223Ra 259,46 13,7 (4) 219Rn 271,23 10,8 (7) 401,81 6,4 (5) 295,22 18,414(36) 242,00 7,258(22) 1.1.3. Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 232U Trong quá trình hoạt động của lò phản ứng hạt nhân, đồng vị 232U hình thành. Do đó, nếu trong mẫu phân tích mà có mặt của 232U, thì mẫu đó là vật liệu tái xử lý từ chất thải của lò phản ứng hạt nhân [8]. Bảng 1.5. Chuỗi phân rã của 232U TT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã 1 232U α 68,9 năm 2 228Th α 1,91 giờ 3 224Ra α 3,66 ngày 4 220Rn α 55,6 giây 5 216Po α 0,15 giây 6 212Pb β- 10,64 giờ 7 212Bi β-, α 1,009 giờ 8 212Po(64%) 208Tl(35,9%) 212Po(α) 208Tl(β-) 212Po (298ns) 208Tl (3,053 phút) 9 208Pb bền 0 Trong Bảng 1.5 nhận thấy các sản phẩm con cháu của 232U có chu kỳ bãn rã rất nhỏ so với hạt nhân mẹ, vì vậy chúng nhanh chóng đạt tới trạng thái cân bằng đồng vị phóng xạ. Trong các đồng vị trong dãy 232U có đồng vị 212Pb, 212Bi và 208Tl khi phân rã phát ra các bức xạ gamma. Cụ thể với đồng vị 212Pb phát ra 238,63 keV, 212Bi phát ra bức xạ gamma với năng lượng 727,3 keV. Còn đồng vị 208Tl phát ra các bức xạ gamma với năng lượng: 583 keV, 860,3 keV, 2614,3 keV [6]. Hoạt độ phóng xạ của đồng vị 232U được xác định thông qua các đỉnh gamma của hạt nhân con 212Bi và 208Tl. 1.1.4. Phổ gamma của các đồng vị con cháu của Uran Con cháu của Uran bao gồm rất nhiều đồng vị. Không phải tất cả các đồng vị này đều phát ra tia gamma. Tuy nhiên những đồng vị phát ra tia gamma trong dãy phân rã phóng xạ Uran thường có sơ đồ phân rã rất phức tạp. Chẳng hạn phổ gamma của đồng vị 214Bi có thể có tới vài trăm đỉnh mặc dù đa số các đỉnh này có cường độ rất nhỏ, khi đo phổ của các đồng vị này luôn gặp phải sai số gây ra do hiện tượng trùng phùng tổng và chồng chập đỉnh. Vì vậy khi đo và phân tích phổ, cần phải chọn lựa đỉnh phân tích một cách kỹ lưỡng để giảm sai số xuống mức thấp nhất.Thông thường sẽ chọn những bức xạ gamma đặc trưng có cường độ lớn và xa các vạch khác. 1.2. Chuỗi phân rã phóng xạ liên tiếp 1.2.1. Quy luật phân rã phóng xạ Khi phân rã phóng xạ, số hạt nhân chưa bị phân rã sẽ giảm theo thời gian. Giả sử ở thời điểm t, số hạt nhân phóng xạ chưa bị phân rã là N. Sau thời gian dt số đó trở thành N - dN vì có dN hạt nhân đã phân rã. Độ giảm số hạt nhân chưa bị phân rã - dN tỉ lệ với N và dt [4,5]: - dN = lNdt (1.1) trong đó hệ số tỉ lệ l gọi là hằng số phân rã, có giá trị xác định đối với mỗi đồng vị phóng xạ. Từ (1.1) ta được : dN/N = - ldt (1.2) Thực hiện phép lấy tích phân công thức (1.2) ta có : N = N0e-lt (1.3) trong đó N0 là số hạt nhân chưa bị phân rã ở thời điểm ban đầu t = 0, N là số hạt nhân chưa bị phân rã ở thời điểm t. Đây là quy luật phân rã của hạt nhân phóng xạ. Để phân biệt được tốc độ phân rã của hạt nhân phóng xạ người ta dùng đại lượng thời gian bán rã T hay còn gọi là chu kỳ bán rã. Đó là khoảng thời gian để số hạt nhân phóng xạ giảm đi một nửa. Thay t = T vào (1.3) ta có : N(T) = = N0 (1.4) Do đó T = = (1.5) Từ định nghĩa của thời gian bán rã T suy ra rằng số hạt nhân đồng vị phóng xạ N còn lại sau n khoảng thời gian bán rã liên hệ với số hạt nhân đồng vị phóng xạ ban đầu N0 theo công thức sau đây: (1.6) Hoạt độ phóng xạ là số phân rã của nguồn phóng xạ trong một đơn vị thời gian : A = - (1.7) trong đó N là số hạt nhân chưa bị phân rã tính theo công thức (1.3). Như vậy: A = lN = lN0e-lt (1.8) Đơn vị đo hoạt độ phóng xạ trong hệ SI là Becquerel (ký hiệu là Bq). 1 Bq là 1 phân rã trong 1 giây. Đơn vị thường dùng khác là Curie (ký hiệu là Ci), liên hệ với đơn vị Bq như sau: 1 Ci = 3,7.1010 Bq (1.9) 1.2.2. Chuỗi hai phân rã phóng xạ Ta xét chuỗi phân rã từ đồng vị 1, gọi là đồng vị mẹ, thành đồng vị 2, gọi là đồng vị con, rồi đồng vị 2 phân rã thành đồng vị 3. Chuỗi phân rã này được miêu tả bởi hệ hai phương tương tự như phương trình (1.1): dN1(t)= - l1N1(t)dt (1.10) dN2(t) = l1N1(t)dt - l2N2(t)dt (1.11) Trong đó N1(t) và N2(t) là số hạt nhân của các đồng vị 1 và 2 tại thời điểm t, l1 và l2 là các hằng số phân rã của các hạt nhân 1 và 2. Từ hai phương trình này ta được hệ hai phương trình vi phân sau đây: = - l1N1(t) (1.12) = l1N1(t) - l2N2(t) (1.13) Để giải hệ phương trình vi phân (1.12) và (1.13) ta đặt các điều kiện ban đầu tại thời điểm t = 0 như sau: Số hạt nhân 1 là N1(0) = N10 và số hạt nhân 2 là N2(0) = N20. Nghiệm của hệ phương trình (1.12) và (1.13) có dạng [4]: N1(t) = N10 (1.14) N2(t) = (1.15) Nếu ở thời điểm ban đầu chỉ có đồng vị 1 mà không có đồng vị 2, nghĩa là N20 = 0 thì (1.15) trở thành: N2(t) = (1.16) 1.2.3. Chuỗi ba phân rã phóng xạ Ta xét chuỗi gồm ba đồng vị phóng xạ nối tiếp nhau từ đồng vị mẹ 1 sang đồng vị con 2, đồng vị 2 sang đồng vị cháu 3 và đồng vị cháu 3 lại tiếp tục phân rã. Ví dụ chuỗi phân rã trong dãy U238: 88Ra226 ® 86Rn222 + 2He4 (TRa = 1622 năm) (1.17) 86Rn222 ® 84Po218 + 2He4 (TRn = 3,82 ngày) (1.18) 84Po218 ® 82Pb214 + 2He4 (TPo = 3,05 phút) (1.19) Đồng vị 3 có số hạt nhân tại thời điểm t là N3(t), tại thời điểm t = 0 là N30 với hằng số phân rã l3. Khi đó ta có hệ ba phương trình vi phân sau đây: = - l1N1(t) (1.20) = l1N1(t) - l2N2(t) (1.21) = l1N1(t) + l2N2(t) - l3N3(t) (1.22) Nghiệm đối với N1(t) và N2(t) có dạng (1.14) và (1.15) còn nghiệm đối với N3(t) như sau: (1.23) Nếu ở thời điểm ban đầu chỉ có đồng vị 1 mà không có đồng vị 2 và đồng vị 3, nghĩa là N20 = 0 và N30 = 0 thì (1.23) trở thành: (1.24) 1.2.4. Cân bằng phóng xạ Trong trường hợp chuỗi hai phân rã phóng xạ với N20 = 0, nếu đồng vị mẹ 1 có hằng số phân rã nhỏ hơn hằng số phân rã của đồng vị con 2, nghĩa là l1 < l2 và các thời gian bán rã của chúng xấp xỉ bằng nhau T1 » T2 thì các đồng vị đó thiết lập một trạng thái cân bằng phóng xạ động. Từ biểu thức (1.16) thấy rằng, sau khoảng thời gian t lớn thì số hạng thứ hai trong dấu ngoặc đơn có thể bỏ qua so với số hạng thứ nhất và (1.16) trở thành: N2(t) = (1.25) Nhân cả hai vế biểu thức này với l2 và chú ý rằng N1(t) = N10 ta có hệ thức cân bằng phóng xạ động như sau: (1.26) Nếu đồng vị mẹ có thời gian bán rã rất lớn hơn thời gian bán rã của đồng vị con, nghĩa là T1 >> T2 thì sau khoảng thời gian t >> T2 (T2 << t << T1) các đồng vị mẹ và con sẽ đạt tới trạng thái cân bằng bền, được biểu thị bởi hệ thức: N1l1 = N2l2 (1.27) Từ (1.27) ta được: (1.28) Suy rộng cho một chuỗi nhiều đồng vị phóng xạ nối tiếp nhau ở trạng thái cân bằng bền, ta có: N1l1 = N2l2 = . . . . . . = Nnln (1.29) CHƯƠNG 2 PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 2.1. Hệ phổ kế gamma bán dẫn Trong phương pháp phân tích phổ gamma, hoạt độ các đồng vị phóng xạ được xác định trên cơ sở đo cường độ của các tia gamma do các sản phẩm con cháu phát ra. Hiện nay việc đo phổ gamma chủ yếu sử dụng các hệ phổ kế gamma nhiều kênh với các detector nhấp nháy (NaI(Tl)) và detector bán dẫn (Ge). Chất lượng của một hệ phổ kế được đánh giá bởi các thông số: hiệu suất ghi, độ phân giải năng lượng (FWHM), dải năng lượng có thể ghi nhận, tỷ số đỉnh trên phông, độ tuyến tính và ổn định của ADC…Trong khuôn khổ của luận văn này chỉ đề cập đến hiệu suất ghi của detector. Một hệ phổ kế gamma hiện đại bao gồm: detector bán dẫn siêu tinh khiết HPGe, các hệ điện tử như tiền khuyếch đại, khuyếch đại phổ, bộ biến đổi tương tự số (ADC), máy phân tích biên độ nhiều kênh (MCA), nguồn nuôi áp… Ngoài ra, còn có thể có các bộ phận khác như máy phát xung chuẩn hoặc bộ loại trừ chồng chập xung để hiệu chỉnh các hiệu ứng gây mất số đếm trong trường hợp tốc độ đếm lớn, bộ khuếch đại phổ… Hệ phổ kế được ghép nối với máy tính thông qua card ghép nối, việc ghi nhận và xử lý phổ được thực hiện bằng các phần mềm chuyên dụng như Genie 2000, Gamma Vision [7]. 1 2 3 5 6 7 4 Hình 2.1. Sơ đồ hệ phổ kế gamma. 1: Detector HPGe 5: Khuếch đại tuyến tính 2: Nguồn nuôi cao áp 6: Máy phân tích biên độ nhiều kênh 3: Tiền khuếch đại 7: Máy tính 4: Máy phát xung chuẩn Trong luận văn này, đã sử dụng hệ phổ kế gamma với detector bán dẫn Germani siêu tinh khiết (HPGe) model GLP-10180/07 với tinh thể có đường kính 10mm, chiều dài 7mm do hãng ORTEC sản xuất để đo bức xạ gamma có năng lượng thấp và sử dụng Detector Germanium đồng trục thể tích 150cm3 (Detector đồng trục trong “PIGC 3520” sản xuất bởi PGT) phân giải năng lượng 1,97keV tại đỉnh năng lượng 609,3 keV của 214Bi để đo các bức xạ gamma có năng lượng cao. Hai Detector này đặt tại viện khoa học đồng vị hạt nhân Hungary. Phần mềm Gamma Vision được sử dụng để ghi nhận, lưu trữ và phân tích phổ. Khi bức xạ gamma bay vào đầu dò, do tương tác của gamma với vật chất, các cặp điện tích trong đầu dò sẽ được hình thành. Số lượng cặp điện tích này tỷ lệ với năng lượng của tia gamma bị hao phí trong đầu dò. Các khối điện tử có nhiệm vụ xử lý các xung này và sau đó hiển thị trên máy tính dưới dạng phân bố của tia gamma được ghi nhận theo năng lượng của chúng. 2.2. Hiệu suất ghi của detector Nguyên tắc chung của detector ghi nhận bức xạ là khi bức xạ đi qua môi trường vật chất của detector, chúng tương tác với các nguyên tử và gây nên ion hóa và kích thích các nguyên tử. Ở lối vào có bức xạ hạt nhân đi vào, còn ở lối ra xuất hiện tín hiệu. Ở các loại detector khác nhau tín hiệu xuất hiện rất khác nhau, có thể là nháy sáng, xung dòng hoặc các vết... Tương ứng với các loại detector, phương pháp ghi nhận và đo độ lớn các tín hiệu lối ra của detector cũng khác nhau. Với hệ phổ kế gamma bán dẫn tín hiệu ở lối ra là xung dòng, độ lớn của các xung dòng ở lối ra của detector tỷ lệ với năng lượng bức xạ hạt nhân đã hao phí trong detector. Đặc trưng cơ bản nhất của detector là hàm hưởng ứng G. Hàm này có thể được định nghĩa là xác suất hạt tới có những tính chất đã cho, kích thích trong detector kết quả ở lối ra cho một tín hiệu nhất định. Dạng tường minh của G được xác định bởi tính chất của bức xạ và những quá trình xảy ra trong detector. Hiệu suất ghi của detector Không phải bất kỳ hạt nào, đặc biệt là photon và nơtron khi đi vào detector đều xảy ra tương tác với nó. Hơn nữa, khi tương tác xảy ra và ở lối ra xuất hiện một tín hiệu thì tín hiệu chỉ được ghi nhận khi độ lớn của nó vượt quá giá trị ngưỡng của hệ ghi. Xác suất ghi nhận bức xạ phụ thuộc dạng và năng lượng của bức xạ, kích thước của detector, dạng hình học của nguồn bức xạ và ngưỡng ghi của thiết bị. Trong các bài toán phân tích và đo phổ gamma thường quan tâm tới hiệu suất ghi tuyệt đối ứng với đỉnh hấp thụ toàn phần được xác định theo công thức sau [7]: (2.1) Trong đó : là hiệu suất ghi tuyệt đối N là diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần n là tốc độ đếm của Detector A là hoạt độ của nguồn tại thời điểm đo tm là thời gian đo B là hệ số phân nhánh của từng đỉnh gamma còn gọi là xác suất phát đỉnh gamma. Có thể xác định hiệu suất ghi của detector bằng tính toán lý thuyết hoặc đo đạc thực nghiệm. Trong thực tế, người ta thường sử dụng phương pháp thực nghiệm để xác định hiệu suất ghi theo năng lượng của detector. Mục đích của việc xác định hiệu suất là thiết lập một công thức bán thực nghiệm mô tả đường cong hiệu suất trên toàn bộ vùng năng lượng cần quan tâm. Vấn đề này được giải quyết bằng cách làm khớp các kết quả đo thực nghiệm với các hàm giải tích thích hợp. Hiệu suất ghi ở từng năng lượng cụ thể được xác định bằng phương pháp nội suy. Trong thực tế khó có một hàm khớp thoả mãn cho nhiều loại detector, nhiều dạng hình học đo khác nhau trong dải năng lượng rộng. Để xây dựng đường cong hiệu suất ghi, người ta dùng nguồn chuẩn gamma đã biết hoạt độ phóng xạ. Thông qua việc đo phổ của các nguồn chuẩn, ta xác định được diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạ gamma ứng với năng lượng xác định. Biết cường độ của vạch bức xạ gamma, hoạt độ phóng xạ của nguồn chuẩn tính được thông lượng của bức xạ gamma quan tâm bay vào detector. Từ đó xác định được hiệu suất ghi của detector tại năng lượng tương ứng với năng lượng của bức xạ gamma được chọn làm chuẩn. Vì vậy, các nguồn được chọn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi là nguồn đơn năng là tốt nhất. Trong trường hợp không có nguồn gamma đơn năng ta phải sử dụng nguồn gamma đa năng. Đối với nguồn đa năng ta chỉ chọn bức xạ gamma đặc trưng có cường độ lớn và ở xa các vạch khác. Đối với Detector Planar bản mỏng thì trong dải năng lượng từ 20 ÷ 100keV thì hiệu suất ghi gần như không thay đổi. Hình 2.2 biểu diễn đồ thị đặc trưng hiệu suất ghi của detector Planar phụ thuộc vào năng lượng. Hình 2.2. Đường cong hiệu suất ghi của detector Planar. 2.3. Phân tích phổ gamma Mục đích chính của việc phân tích phổ gamma là xác định năng lượng và diện tích các đỉnh phổ làm cơ sở cho việc nhận diện nguyên tố và xác định hoạt độ phóng xạ. Phổ gamma nằm trên một nền Compton liên tục. Đỉnh quan trọng nhất trên phổ gamma với vật liệu detector thông qua hiệu ứng quang điện. Kết quả của quá trình tương tác là toàn bộ năng lượng của bức xạ gamma được giải phóng trong thể tích của detector [7]. Trong phổ gamma, vị trí đỉnh tương ứng với năng lượng của tia gamma và hoạt độ phóng xạ được xác định qua diện tích phổ. Đối với các tia gamma và hoạt độ phóng xạ được xác định qua diện tích phổ. Đối với tia gamma năng lượng lớn hơn 1022keV còn xuất hiện các đỉnh tán xạ ngược trong khoảng 200 keV đến 300 keV. Đối với các detector kích thước lớn còn xuất hiện thêm các đỉnh tổng của hai tia gamma dịch chuyển nối tầng. Các đỉnh năng lượng kể trên làm cho phổ gamma lên phức tạp và trong một số trường hợp có thể can nhiễu lẫn nhau. Phần phông của phổ gamma thường do đóng góp của tán xạ Compton diễn ra trong detector. Nền phông Compton liên tục do bức xạ gamma tán xạ Compton trong detector gây ra và gamma tán xạ cuối cùng bay ra khỏi detector, ngoài ra nền Compton liên tục còn có phõng xạ tự nhiên từ các vật liệu của detector, từ đất đá và không khí xung quanh detector, từ các tia vũ trụ đóng góp. Trong nhiều trường hợp phông gây ảnh hưởng rất lớn đến chất lượng phổ gamma, người ta thường sử dụng chì làm vật liệu che chắn để hạn chế phông phóng xạ tự nhiên. Trong thực nghiệm, năng lượng của bức xạ gamma ứng với các đỉnh hấp thụ toàn phần có thể xác định bằng việc chuẩn năng lượng. Hoạt độ phóng xạ dựa trên diện tích của các đỉnh phổ. Có hai phương pháp chính xác để xác định diện tích đỉnh phổ đó là phương pháp số và phương pháp làm khớp. Trong phương pháp số, diện tích đỉnh phổ được tính bằng cách lấy tổng số đếm của các kênh lựa chọn thuộc đỉnh phổ và trừ đi phần phông đóng góp. Ví dụ trong phương pháp tính diện tích đỉnh phổ toàn phần, diện tích đỉnh phổ được tính theo công thức: (2.2) Trong đó: ai là số đếm trên kênh i; L và R là số kênh bên trái và phải đỉnh phổ. Ngày nay nhờ công nghệ tin học phát triển, các phương pháp tính toán làm khớp để tính diện tích đỉnh phổ ngày càng được sử dụng nhiều, đặc biệt là đối với các phổ gamma. Nội dung của phương pháp là khớp số liệu của đỉnh với một hàm giải tích thích hợp và tích phân của hàm đó để tính diện tích đỉnh. Thông thường các đỉnh được khớp theo dạng hàm Gauss. Với một phổ lý tưởng đỉnh hấp thụ toàn phần có thể được biểu diễn một cách chính xác bởi hàm Gauss: (2.3) Trong đó: Y là biên độ; X là vị trí tâm; là độ lệch chuẩn (FWHM = 2,35). Trong thực tế đỉnh có thể có một vài đuôi chủ yếu ở phía năng lượng thấp của các đỉnh, đặc biệt là khi tốc độ đếm lớn. Do đó hầu hết các hàm đều bao gồm phần chính là Gauss cộng thêm số hạng tính đến phần đuôi của đỉnh. Người ta thường dùng hàm e-mũ cho phần đuôi của đỉnh phổ. Các hàm biểu diễn dạng của phông thường xuyên xây dựng với hai phần, phần thứ nhất thường là một đa thức bậc thấp mô tả phần phông bên trái năng lượng cao của đỉnh và nằm dưới toàn bộ vùng đỉnh, phần thứ hai là một hàm mô tả sự tăng dần xấp xỉ bước đối với năng lượng thấp của đỉnh. Trong trường hợp phân tích các đỉnh chập nhau, người ta thường dùng hàm khớp là tổng của các hàm với các giá trị khác nhau của các tham số. Ví dụ như với trường hợp đỉnh chập đôi có dạng hai hàm Gauss đơn giản như sau: (2.4) Hiện nay, hầu hết việc phân tích phổ được thực hiện với sự trợ giúp của chương trình máy tính. Việc ghi nhận và phân tích phổ có thể tự động hóa một phần sau khi đã thực hiên các quy trình như thiết lập các thông số cần thiết, chuẩn năng lượng, độ phân giải và hiệu suất ghi... Tuy nhiên trong nhiều trường hợp cần phải có sự can thiệp trực tiếp như để phát hiện ra sự bất thường của phổ, quyết định những đỉnh phổ hoặc những vùng phổ cần xử lý, đối với các đỉnh chập cần phải có những xử lý đặc biệt... Từ những lý do này mà các chương trình có rất nhiều các tuỳ chọn, phù hợp với các yêu cầu đặt ra trong việc ghi nhận và phân tích phổ gamma. Phân tích phổ sử dụng các chương trình máy tính có tốc độ xử lý nhanh, có thể nhận biết và xử lý hầu hết các đỉnh với chất lượng tốt. Các số liệu thu được cho biết đầy đủ các thông tin về phổ gamma như vị trí năng lượng, diện tích, độ phân giải của các đỉnh gamma, số đếm phông cùng với các sai số phân tích, ngoài ra còn có các thông tin về thời gian đo, thời gian chết, các tham số chuẩn năng lượng, chuẩn hiệu xuất ghi... Trong các chương trình phân tích phổ gamma còn chứa các thư viện đồng vị phóng xạ từ phổ gamma... 2.4. Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo Trong việc ghi nhân bức xạ gamma phát ra từ các đồng vị phóng xạ tạo thành sau phản ứng hạt nhân, đặc biệt là trong các trường hợp mẫu dày hoặc hoạt độ phóng xạ lớn, cần hiệu chỉnh các hiệu ứng gây nên sự mất số đếm trong phổ gamma [7]. 2.4.1. Hiệu ứng sự hấp thụ tia gamma trong mẫu Trong phương pháp kích hoạt nếu sử dụng các mẫu dày và đo các tia gamma năng lượng thấp sẽ gặp sai số do hiệu ứng tự hấp thụ. Hệ số tự hấp thụ có thể xác định được từ biểu thức sau: (2.5) Trong đó m là hệ số hấp thụ tuyến tính phụ thuộc vào năng lượng tia gamma và thành phần chất hấp thụ, t bề dày mẫu kích hoạt. Đối với một mẫu biết rõ thành phần và hàm lượng của các nguyên tố hoàn toàn có thể tính được hệ số tự hấp thụ. Mặt khác hệ số tự hấp thụ cũng có thể xác định bằng thực nghiệm sử dụng phương pháp đo bức xạ gamma truyền qua: (2.6) Trong đó I và Io là cường độ của tia gamma được đo trong trường hợp giữa nguồn và detector có và không có mẫu. 2.4.2. Hiệu ứng thời gian chết và chồng chập xung Hiệu ứng thời gian chết và chồng chập xung gây nên sự mất số đếm trong ghi nhận phổ gamma. Các hiệu ứng này đặc biệt quan trọng trong trường hợp tốc độ đếm lớn. Thời gian chết là thời gian ADC bận xử lý xung và không thể tiếp nhận thêm một xung khác. Hầu hết các máy phân tích biên độ nhiều kênh hiện nay đều có đồng hồ đo thời gian thực Tc và thời gian làm việc Tl: Tc = Tl + Sti (2.7) Trong đó ti là thời gian chết của từng xung được ghi nhận. Đối với mỗi phép đo ADC thương đưa ra một thời gian chết trung bình (%). Bằng việc sử dụng thời gian làm việc trong các phép đo phổ gamma ta sẽ loại bỏ được hiệu ứng thời gian chết. Tuy nhiên nếu tốc độ đếm thay đổi nhiều trong khoảng thời gian đo thì phương pháp này chưa đủ độ chính xác. Do phân giải thời gian của hệ phổ kế có giới hạn, khi tốc độ đếm lớn hai xung liên tiếp có thể chồng chập lên nhau và tạo ra một xung bị biến dạng ở lối ra của khuyếch đại. Hiện tượng này gọi là hiệu ứng chồng chập xung. Các xung do chồng chập rộng hơn và có dạng khác các xung không bị chồng chập. Do đó khi tốc độ đếm cao phổ thông thường bị biến dạng. Có hai phương pháp chính thường được sử dụng để hiệu chỉnh sự mất số đếm do hiệu ứng chồng chập xung đó là dùng máy phát xung chuẩn hoặc sử dụng các giải pháp phần cứng như bộ loại trừ chống chập xung. Trên phổ gamma đỉnh xung chuẩn thường có dạng hẹp hơn các đỉnh gamma do đó khi phân tích phổ cần lưu ý việc tính diện tích đỉnh xung chuẩn. Ngoài ra cũng có thể sử dụng nguồn phóng xạ gamma đơn năng để hiệu chỉnh sự mất số đếm do hiệu ứng chồng chập xung. 2.4.3. Hiệu ứng cộng đỉnh Hiệu ứng cộng đỉnh xuất hiện khi detector không phân biệt được hai tia gamma độc lập về mặt thời gian, hoặc hai bức xạ gamma dịch chuyển nối tầng. Đỉnh tổng có năng lượng bằng tổng năng lượng của hai tia gamma thành phần. Hiệu ứng cộng đỉnh làm giảm số xung ở các đỉnh thành phần phụ thuộc vào cường độ các bức xạ và góc khối tạo bởi mẫu- detector. Việc hiệu chỉnh hiệu ứng nay tương đối khó khăn, phụ thuộc vào từng nguồn gamma cụ thể, vào hình học đo, vào sơ đồ phân rã... Với những sơ đồ phân rã có nhiều tia gamma nối tầng, để hiệu chính hiệu ứng cộng đỉnh cần phải có những tính toán rất phức tạp. Hiệu ứng cộng đỉnh còn có thể hiệu chỉnh được bằng cách so sánh đường cong hiệu suất ghi khi sử dụng các nguồn đơn năng, tức là không có hiệu ứng cộng đỉnh với các điểm hiệu suất ghi khi sử dụng các nguồn đa năng có các tia gamma nối tầng. Trong trường hợp đối với các nguồn đa năng sẽ có một số điểm lệch khỏi đường cong hiệu suất ghi được xây dựng với các nguồn đơn năng, từ độ lệch này ta có thể đánh giá được hệ số hiệu chỉnh trung bình của hiệu ứng cộng đỉnh. Phương pháp đơn giản có thể giảm bớt hiệu ứng này là đo các mẫu có hoạt độ lớn ở khoảng cách xa detector. Trong thực tế một đồng vị phóng xạ thường phát nhiều tia gamma khác nhau nên ta có thể sử dụng những tia gamma không bị mất số đếm do hiệu ứng cộng đỉnh gây ra. 2.5. Xác định tuổi của thanh nhiên liệu Uran làm giàu bằng phương pháp phổ gamma Các phương pháp trình bày trong luận văn này đã sử dụng phổ kế gamma để xác định tuổi của các mẫu uranium đồng nhất làm giàu cao. Mẫu trộn đều, thành phần của mẫu tại các vị trí khác nhau trong mẫu là như nhau. Sự khác biệt lớn nhất so với các phương pháp khác để xác định tuổi của mẫu Uran (dùng khối phổ kế hoặc phổ kế anpha) thì đây là phương pháp không cần phá hủy mẫu và không yêu cầu việc sử dụng các vật liệu chuẩn đã biết tuổi để so sánh (các vật liệu có thành phần đồng vị các nguyên tố và hình dạng hình học giống như mẫu) vì trong buôn bán bất hợp pháp vật liệu hạt nhân rất khó có thể tìm thấy vật liệu chuẩn thích hợp như vậy. Phương pháp này dựa vào đánh giá tỷ lệ hoạt độ phóng xạ giữa 214Bi/234U [1,2,8]. 2.5.1. Mối liên hệ giữa tỷ số hoạt độ A(214Bi)/A(234U) trong thanh nhiên liệu Uran được làm giàu Chuỗi phân rã của 238U và 235U được hiển thị trong Bảng 1.1 và 1.3. Đối với một mẫu Uran làm giàu có thể coi rằng các hạt nhân con cháu đã hoàn toàn bị loại bỏ trong quá trình phân tách cuối hoặc khi làm sạch vật liệu. Do các đặc trưng của công nghệ làm giàu Uranium, 234U được làm giàu cùng với 235U. Hàm lượng 234U là thường vào khoảng 1% so với hàm lượng 235U. Như vậy tại thời điểm ban đầu trong thanh nhiên liệu Uran làm giàu chỉ tồn tại ba đồng vị 238U, 235U và 234U. Chu kỳ bán rã của 238U rất lớn (4,468 x 109 năm) nên tính đến thời điểm hiện tại (cỡ vài chục năm) thì số hạt nhân 234U sinh ra từ sự phân rã của 238U là không đáng kể so với số hạt nhân của nó ban đầu. Hơn nữa 234U cũng là một đồng vị tồn tại khá lâu, với chu kỳ bán rã là 2,46 x 105 năm, do đó có thể giả định rằng hoạt độ của 234U tại thời điểm đo bằng hoạt độ của nó ở thời điểm sản xuất của vật liệu nghiên cứu: A(234U (t)) = A(234U (0)) 234U có trong mẫu phân rã thành 230Th rồi đến 226Ra, mà từ 226Ra chuyển sang 214Bi qua ba hạt nhân con có chu kỳ bán rã rất ngắn. Mặt khác một số đỉnh gamma của 214Bi có thể xác định được dễ dàng và do đó hoạt độ phóng xạ của 214Bi được xác định với độ chính xác cao. Trước khi đo mẫu được nhốt khoảng ba tuần để không có khí 222Rn thoát ra. Như vậy trong mẫu đo đã xảy ra hiện tượng cân bằng phóng xạ giữa 226Ra và 214Bi. Do đó, có thể coi rằng các hoạt độ phóng xạ của 226Ra và 214Bi bằng nhau tại thời điểm đo. Vì vậy, bằng cách sử dụng quy luật phân rã, hoạt độ phóng xạ của 214Bi tại thời điểm đo hay sau khoảng thời gian t từ khi mẫu Uran được làm giàu có thể được tính toán từ các hoạt độ phóng xạ của 234U theo công thức sau: ABi214(t) = ARa226(t) = =AU234(0)λ2λ3 (2.9) Trong đó A(0) là hoạt độ phóng của 234U tại thời gian t = 0 (thời điểm khi vật liệu được làm giàu), còn λ1, λ2 và λ3 tương ứng là các hằng số phân rã của 234U, 230Th và 226Ra. Do các đại lượng λ1, λ2, λ3 << 1, công thức (2.9) có thể được khai triển thành một chuỗi Taylor xung quanh giá trị t = 0, kết quả ta có: ABi214(t) = ARa226(t) = (2.10) (2.11) Các giá trị T1/2(230Th)=7,538x104 năm và T1/2(226Ra)=1600 năm . Từ công thức (2.11) nhận thấy để xác định tuổi của thanh Uran được làm giàu cần phải xác định hoạt độ của 214Bi và 234U có trong mẫu. Trong luận văn này thì tỉ số hoạt độ phóng xạ của 214Bi và 234U được xác định theo phương pháp phổ gamma. 2.5.2. Phương pháp xác định tỉ số hoạt độ A(214Bi) /A (234U) bằng phổ kế gamma Từ phổ gamma của mẫu phân tích, có một vài cách xác định tỉ số hoạt độ của A(214Bi) /A( 234U) [1,2]. Một cách rất chính xác và đáng tin cậy là dùng một mẫu chuẩn có thành phần đồng vị, cấu trúc và tuổi gần giống với mẫu được phân tích. Nhưng phương pháp này gặp khó khăn trong việc tìm được mẫu chuẩn phù hợp với mẫu bất kỳ. Một phương pháp khác không cần dùng đến mẫu chuẩn nhưng sử dụng đến hiệu xuất ghi tuyệt đối của detector. Hiệu xuất tuyệt đối này được xác định từ các bộ nguồn điểm chuẩn. Phương pháp này được sử dụng khi mẫu cũng được coi như là nguồn điểm hoặc được chuẩn hình học đo và phải tính đến sự tự hấp thụ. Một phương pháp khác không cần sử dụng mẫu chuẩn cũng như nguồn chuẩn đó là phương pháp chuẩn trong được trình bày mục sau. Từ công thức xác định hiệu suất ghi tuyệt đối (2.1), biến đổi ta có hoạt độ của đồng vị được xác định theo công thức: A (2.12) Trong đó n là tốc độ đếm đo trực tiếp tại các đỉnh hấp thụ toàn phần của các tia gamma phát ra từ các nguồn 214Bi và 234U. Hoạt độ phóng xạ của 214Bi xác định được khi sử dụng phổ kế gamma phông thấp còn hoạt độ phóng xạ của 234U được xác định dưới điều kiện phòng thí nghiệm bình thường. 2.5.3. Xác định tuổi của thanh nhiên liệu Uran làm giàu bằng phương pháp chuẩn trong Trong phần này sẽ đưa ra một phương pháp xác định tuổi của một mẫu Uran làm giàu bằng phổ gamma đo được mà không yêu cầu sử dụng các mẫu chuẩn. Phương pháp này có thể được sử dụng để xác định tuổi của mẫu Uran có hình dạng bất kỳ [1,2,8]. Để xác định tỉ số hoạt độ của đồng vị, sử dụng phương pháp đo các tia gamma khác nhau. Phương pháp này về cơ bản đo cường độ của từ hai hoặc nhiều hơn các đỉnh gamma từ các đồng vị khác nhau phát ra [11]. Tỉ số hoạt độ được tính bởi công thức: (2.13) Trong đó: A1, A2 là hoạt độ phóng xạ của đồng vị 1 và 2. Br1, Br2 là tỉ số phân nhánh của tia gamma phát ra từ đồng vị 1 và 2 được lấy từ trong số liệu hạt nhân. Ω1 , Ω2 góc khối của detector ( 2 tia gamma được đo cùng một vị trí đặt detector nên Ω1 và Ω2 như nhau). ε1, ε2 là hiệu suất ghi của detector tại đỉnh gamma của đồng vị 1 và đồng vị 2 . τ1, τ2 là hệ số gamma đến detector. Nếu hai gamma có năng lượng gần giống nhau thì ε1 τ1≈ ε2 τ2. I1, I2 là tốc độ đếm tính trên 1g. Để sử dụng công thức (2.13 ) để tính toán, ta xây dựng đường cong hiệu xuất ghi của các đỉnh gamma từ đó xác định được tỉ số tương ứng : (2.14) Trong đó m tương ứng với tia gamma có năng lượng xác định, k tương ứng với đồng vị phóng xạ. CHƯƠNG 3 KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM Trong Luận văn này sẽ trình bày thực nghiệm tính tuổi của thanh nhiên liệu Uran từ khi nó được làm giàu thông qua mẫu bột U3O8 có thành phần đồng vị 235U được làm giàu 90%. Do hoạt độ phóng xạ của 235U rất lớn, khi đo phổ trên detector HPGe đồng trục thời gian chết lớn, thực nghiệm đã tiến hành đo mẫu cách detector 6 cm để giảm thời gian chết. Tuy nhiên, đối với mẫu được làm giàu cao khi đặt ở xa detector tốc độ đếm của các đỉnh gamma đặc trưng cho 238U rất nhỏ nên độ chính xác thống kê nhỏ, để xuất hiện đỉnh gamma đặc trưng đó thời gian đo mẫu khoảng 2 ngày. Để tăng độ chính xác thống kê thực nghiệm đã tiến hành đo với mẫu đặt sát với detector. Nhưng khi đặt mẫu sát detector, do hoạt độ của 235U lớn dẫn tới thời gian chết lớn. Để giảm thời gian chết đã sử dụng tấm chì đặt giữa mẫu và detector. Tuy nhiên khi đó bức xạ gamma năng lượng nhỏ cũng bị tấm chì hấp thụ hết, vì vậy với tỉ số hoạt độ đo chỉ phụ thuộc vào bức xạ gamma năng lượng thấp, với tỉ số này để xác định phải sử dụng detector planar đo ở vùng năng lượng thấp. Như vậy thực nghiệm đã tiến hành làm hai thí nghiệm để xác định tuổi của mẫu: + Đo mẫu trong buồng phông thấp dùng detector thuộc loại HPGe đồng trục, cách 6 cm. + Đo mẫu đặt sát detector, giữa mẫu và detector đặt tấm chì dày 3 mm, kết hợp đo trong vùng năng lượng thấp sử dụng detector planar. Phổ gamma của mẫu được ghi nhận và gửi về thông qua chương trình hợp tác giữa Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary và Trường Đại học Khoa học Tự nhiên – ĐHQGHN. 3.1. Phân tích phổ xác định các tỉ số hoạt độ Tuổi mẫu xác định được thông qua xác định tỷ số hoạt độ giữa A(214Bi(t)) /A(234U(t)). Để xác định tỉ số này, ta biến đổi tỉ số thành tích của ba tỉ số đồng vị đều có mặt trong mẫu. Mục đích của việc phân tích thành hai đồng vị có mặt trong mỗi tỉ số là mỗi đồng vị phát ra các bức xạ gamma có năng lượng gần nhau. Tỷ số này được tính thông qua các tỷ số hoạt độ khác bằng công thức: (3.1) 3.1.1. Đo mẫu trong buồng phông thấp dùng detector thuộc loại HPGe đồng trục, cách 6 cm Tỉ số hoạt độ phóng xạ của các đồng vị phóng xạ được xác định dựa vào các vạch gamma đặc trưng phát ra từ các đồng vị đó. Trong thực nghiệm đã tiến hành đo phổ gamma của mẫu phân tích bằng detector HPGe đồng trục, trong buồng phông thấp. Trên Hình 3.1 đưa ra dạng phổ của mẫu được đo ở khoảng cách cách detetor 6 cm với thời gian đo 143324,96 s. Trên Hình 3.2 đưa ra dạng phổ của phông đo trong thời gian 170809,4 s. Hình 3.1. Phổ gamma đặc trưng của mẫu không có tấm chì được đo trong buồng phông thấp, mẫu cách detector 6cm, thời gian đo 143324,96 s. Hình 3.2. Phổ gamma của phông được đo trong buồng phông thấp, thời gian đo 170809,4 s. Trong trường hợp này đỉnh 120,9keV của 234U xuất hiện, nên có thể từ phổ này xác định được tỉ số hoạt độ của A(234U)/A(235U). 3.1.1.1. Tỉ số hoạt độ A(234U)/A(235U) Từ công thức (2.13) sử dụng hàm hiệu suất ghi tương đối ta có tỉ số hoạt độ A(234U)/A(235U) được xác định thông qua công thức sau: (3.2) Trong đó : A(234U), A(235U) lần lượt là hoạt độ phóng xạ của 234U, 235U. n120,9 là tốc độ đếm tại đỉnh 120,9keV. B120,9 là xác suất phát xạ tia gamma có năng lượng 120,9keV của 234U. f(120,9) là giá trị của hàm hiệu suất ghi tương đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần của tia gamma có năng lượng 120,9keV. Để xác định giá trị của hàm f(120,9) dựa vào vạch phổ gamma do đồng vị 235U phát ra; được ghi nhận trên cùng phổ với vạch 120,9 keV đặc trưng cho 234U. Trong Bảng số 3.1 đưa ra số đếm tại các vạch gamma đặc trưng của 234U và 235U đã trừ đi ảnh hưởng của phông. Bảng 3.1. Các thông số đặc trưng của các đỉnh gamma cần quan tâm thu được từ mẫu đo không có tấm chì đặt giữa mẫu và detector. E(keV) N DN n Dn Br(%) DBr n/Br D(n/Br) 120,9 1141700 1068,504 7,966 0,007 0,0342 0,0005 23291,854 341,221 143,8 12860000 3586,084 89,726 0,025 10,96 0,08 818,670 5,980 163,3 6074100 2464,569 42,380 0,017 5,08 0,04 834,250 6,578 185,7 66615633 8161,84 464,790 0,057 57,2 0,5 812,565 7,104 205,3 5648200 2376,594 39,408 0,017 5,01 0,05 786,594 7,857 Hàm f(E) thu được từ việc khớp hàm đa thức bậc hai của hiệu suất ghi tương đối tại các đỉnh 143,8 keV, 163,3 keV, 185,7 keV và 205,3 keV của 235U, được đưa ra trên Hình 3.3. Hình 3.3. Đồ thị mô tả sự phụ thuộc của hàm f(E) vào năng lượng của các tia gamma đặc trưng phát ra từ đồng vị 235U. f(E)=(-0,025 ± 0,007) x E2 + (8,056 ± 2,329) x E +(177,923 ± 200,917) (3.3) Thay giá tri Eg =120,9 keV vào công thức (3.3) thu được giá trị của hàm f(120,9), thay f(120,9) vào công thức (3.2) ta tính được tỉ số: =29,565 ±1,597 (Bq/Bq) 3.1.1.2. Tỉ số hoạt độ A(214Bi)/A(212Bi) Từ công thức (2.13) tỉ số hoạt độ A(214Bi)/A(212Bi) được xác định theo công thức: Tính tỉ số A(214Bi)/A(212Bi) qua công thức sau : (3.4) Trong đó : A(214Bi), A(212Bi) lần lượt là hoạt độ phóng xạ của 214Bi, 212Bi. n609,3 là tốc độ đếm tại đỉnh 609,3 keV. B609,3 là xác suất phát xạ tia gamma có năng lượng 609,3 keV của 214Bi. f(609,3) là giá trị của hàm hiệu suất ghi tương đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần của tia gamma có năng lượng 609,3 keV. Để xác định giá trị của hàm f(609,3) được dựa vào các vạch phổ xác định dựa trên đường chuẩn trong của detector trong dải năng lượng từ 205 keV đến 1000 keV. Trong Bảng số 3.2 đưa số đếm của các vạch gamma đặc trưng trong vùng năng lượng trên. Bảng 3.2. Các thông số đặc trưng của các đỉnh gamma trong dải năng lượng từ 205 keV đến 1100 keV. E(keV) N DN n Dn Br(%) DBr n/Br D(n/Br) 238,632 317330 563,321 2,211 0,004 43,3 0,4 5,106 0,048 583,19 106010 325,592 0,7371 0,0023 84,5 0,7 2,4271 0,0215 609,33 1559 39,484 0,0053 0,0003 46,1 0,5 0,0115 0,0007 727,33 19603 140,011 0,1368 0,0010 6,58 0,05 2,0786 0,0217 763,13 1759 41,940 0,0123 0,0003 1,81 0,05 1,8866 0,0688 860,56 11636 107,870 0,0812 0,0008 12,5 0,1 1,8071 0,0221 1078,62 1179 34,337 0,0082 0,0002 0,564 0,019 1,4585 0,065 Hàm f(E) thu được bằng cách khớp hàm bậc 2 với các giá trị hiệu suất tương đối tại các đỉnh năng lượng 727,33 keV, 1078,62 keV của 212Bi và 583,19 keV,860,56 keV, 763,13 keV của 208Tl và 238,6 keV của 212Pb trên Hình 3.4. Hình 3.4. Đồ thị mô tả sự phụ thuộc vào năng lượng gamma của hàm f(E), trong dải năng lượng từ 200 keV đến 1100keV. f(E) = (5,8465±0,8247)x10-6x E2 – (0,0119±0,0011) x E +(7,5705±0,3385) (3.5) Thay giá trị Eg =609,3 keV vào công thức (3.5) thu được giá trị của hàm f(609,3), thay f(609,3) vào công thức (3.4) tính được tỉ số: =0,0046±0,0003 (Bq/Bq) 3.1.1.3. Tỉ số hoạt độ A(212Bi)/A(235U) Theo công thức (2.13) tỉ số A(212Bi)/A(235U) được tính qua công thức sau : (3.6) Trong đó : A(235U), A(212Bi) lần lượt là hoạt độ phóng xạ của 235U, 212Bi. n205,311 là tốc độ đếm tại đỉnh 205,311 keV. B205,311 là xác suất phát xạ tia gamma có năng lượng 205,311 keV của 235U. f(205,311) là giá trị của hàm hiệu suất ghi tương đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần của tia gamma có năng lượng 205,311 keV. Giá trị của hàm f(205,311) được xác định bằng cách khớp hàm bậc 2 với dải năng lượng 205 keV đến 1100 keV trên Hình 3.4. Từ công thức (3.5) ta tính được hàm f(205,311), thay giá trị f(205,311) vào (3.6) ta tính được tỉ số: =146,37±6,92 (Bq/Bq) 3.1.2. Đo mẫu đặt sát detector, giữa mẫu và detector đặt tấm chì dày 3 mm, kết hợp đo mẫu trong vùng năng lượng thấp sử dụng detector planar Trong trường hợp mẫu đo đặt sát detector, tấm chì có tác dụng làm giảm thời gian chết gây ra do đồng vị 235U. Trên Hình 3.5 đưa ra dạng phổ của mẫu được đo đặt sát detector, giữa mẫu và detector đặt tấm chì dày 3 mm, thời gian đo 975124,12 s. Tuy nhiên khi đặt tấm chì giữa mẫu và detector, các bức xạ gamma năng lượng thấp đã bị tấm chì hấp thụ đáng kể, dẫn tới trong phổ gamma của mẫu mà thiết bị ghi nhận được đỉnh 120,9 keV của 234U không xuất hiện. Để xác định tỉ số A(234U)/A(235U) đã tiến hành đo phổ gamma của mẫu ứng với vùng năng lượng thấp bằng cách sử dụng detector bản mỏng (detector planar). Trên Hình 3.6 đưa ra dạng phổ của mẫu được đo bằng detector planar, thời gian đo 16339,36s. Hình 3.5. Phổ gamma của mẫu được đo trong buồng phông thấp, giữa mẫu và detector có đặt tấm chì dày 3mm, thời gian đo 975124,12 s. Hình 3.6. Phổ gamma của mẫu đo trên detector planar bản mỏng, thời gian đo 16339,36s. 3.1.2.1. Tỉ số hoạt độ A(234U)/A(235U) - Tỉ số hoạt độ được tính theo công thức (3.2). Để xác định giá trị của hàm f(120,9) dựa vào vạch phổ gamma do đồng vị 235U phát ra; được ghi nhận trên cùng phổ với vạch 120,9 keV đặc trưng cho 234U. Trong Bảng số 3.3 đưa ra số đếm tại các vạch gamma đặc trưng của 234U và 235U đã trừ đi ảnh hưởng của phông. Bảng 3.3. Các thông số đặc trưng của các đỉnh gamma cần quan tâm thu được từ mẫu đo. E(keV) N DN n Dn Br(%) DBr n/Br D(n/Br) 120,9 3782 61,49797 0,231466 0,003764 0,0342 0,0005 676,8 14,79936 143,8 28459 168,698 1,741745 0,010325 10,96 0,08 15,89183 0,149432 163,3 10291 101,4446 0,629829 0,006209 5,08 0,04 12,39821 0,15642 185,7 89446 299,0752 5,474266 0,018304 57,2 0,5 9,570395 0,089569 205,3 6238 78,98101 0,381777 0,004834 5,01 0,05 8,122926 0,134331 Hàm f(E) thu được từ việc khớp hàm đa thức bậc hai của hiệu suất ghi tương đối tại các đỉnh 143,8 keV, 163,3 keV, 185,7 keV và 205,3 keV của 235U trong phổ đo bằng detector planar . Hình 3.7. Đồ thị mô tả sự phụ thuộc của hàm f(E) vào năng lượng của các tia gamma đặc trưng phát ra từ đồng vị 235U. f(E)= (0,0013±0,0048) x E2 –(0,5615±0,0005)x E +(70,8395±0,0407) (3.7) Từ công thức (3.7) ta tính được giá trị của hàm f(120,9), thay giá trị của hàm f(120,9) vào công thức (3.2) ta được tỉ số: 30,01±1,60 (Bq/Bq) 3.1.2.2. Tỉ số hoạt độ A(212Bi)/A(235U). Trong chuỗi phân rã của dãy 232U đồng vị 212Pb phẫn rã ra b- với chu kỳ bán rã là 10,64 giờ phân rã về 212Bi. Đồng vị 212Bi phát ra 2 tia gamma vơí với năng lượng 727,33 keV, 1078,62 keV với xác suất phân nhánh lớn. Trong vùng năng lượng thấp đỉnh đặc trưng của 212Bi không có đỉnh gamma đặc trưng thích hợp. Sử dụng tính chất cân băng trong chuỗi phân rã phóng xạ hoạt độ của 232U đồng vị 212Pb là như nhau: A(212Bi)=A(212Pb). Đồng vị 212Pb phát ra đỉnh gamma đặc trưng có năng lượng 238,63 keV với xác suất phân nhánh 43,3% nên ta có thể dùng đỉnh này để xác định hoạt độ của 212Pb. Xác định tỉ số hoạt độ A(212Bi)/A(235U) theo công thức: (3.8) Trong đó : A(212Bi), A(235U), A(212Pb) lần lượt là hoạt độ phóng xạ của 212Bi, 235U, 212Pb. n238,63 là tốc độ đếm tại đỉnh 238,63keV. B238,63 là xác suất phát xạ tia gamma có năng lượng 238,63 keV của 234U. f(238,63) là giá trị của hàm hiệu suất ghi tương đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần của tia gamma có năng lượng 238,63 keV. Để xác định giá trị của hàm f(238,63) dựa vào vạch phổ gamma do đồng vị 235U phát ra; được ghi nhận trên cùng phổ với vạch 238,63 keV đặc trưng cho 212Pb. Trong Bảng số 3.4 đưa ra số đếm tại các vạch gamma đặc trưng của 212Pb và 235U đã trừ đi ảnh hưởng của phông. Bảng 3.4. Các thông số đặc trưng của các đỉnh gamma cần quan tâm thu được từ mẫu đo có tấm chì. E(keV) N DN n Dn Br(%) DBr n/Br D(n/Br) 163,33 99253 315 0,0998 0,0054 5,08 0,04 1,9648 0,1076 185,72 8186740 2861 8,3831 0,1813 57,2 0,5 14,6557 0,3418 194,94 166931 409 0,1712 0,0004 0,63 0,01 27,1729 0,4364 202,11 437666 662 0,4481 0,0406 1,08 0,02 41,4923 3,8348 205,311 2355616 1535 2,4142 0,1483 4,7 0,05 51,3657 3,2021 Hàm f(E) thu được từ việc khớp hàm đa thức bậc hai của hiệu suất ghi tương đối tại các đỉnh 163,33, 185,72 ,194,94, 202,11 và 205,311 keV của 235U trong phổ đo trong buồng phông thấp. Hình 3.8. Đồ thị mô tả sự phụ thuộc của hàm f(E) vào năng lượng của các tia gamma trong giải năng lượng 160 keV đến 210 keV. f(E)= (0,0318±0,0035)xE2 – (10,5993±1,2885) x E + (883,2875±117,7307) (3.9) Thay E =238,63 keV vào (3.9) ta thu được giá trị của hàm f(238,63). Thay giá trị của f(238,63) vào công thức (3.8) ta thu được giá trị tỉ số: =174,447 ±7,223 (Bq/Bq) 3.1.2.3 Tỉ số hoạt độ A(214Bi)/A(212Bi) Tỉ số được xác định theo công thức (3.4). Trong Bảng số 3.5 đưa số đếm của các vạch gamma đặc trưng trong vùng năng lượng từ 500 keV đến 1100 keV. Bảng 3.5. Các thông số đặc trưng của các đỉnh gamma cần quan tâm thu được từ mẫu đo có tấm chì. E(keV) N DN n Dn Br(%) DBr n/Br D(n/Br) 583,19 1974351 1405,116 2,022001 0,09388 85 0,7 6,618878 0,054714 17651 132,8571 0,012534 0,000417 46,1 0,5 0,027188 0,000572 727,33 441628 664,551 0,452268 0,043728 6,58 0,05 6,873369 0,053254 860,56 272567 522,0795 0,279198 0,037651 12,5 0,1 6,214765 0,051136 1078,62 29199 170,8771 0,029944 0,000175 0,564 0,019 5,309199 0,181535 Hàm f(E) thu được từ việc khớp hàm đa thức bậc hai của hiệu suất ghi tương đối tại các đỉnh 583,19keV và 860,56keV của 208Tl, 727,33keV và 1078,62 keV Của 212Bi trên Hình 3.9. Hình 3.9. Đồ thị mô tả sự phụ thuộc của hàm f(E) vào năng lượng của các tia gamma đặc trưng phát ra từ đồng vị 212Bi, 208Tl. f(E)= (-9,0649±3,7715)x10-6 x E2 +(0,01239±0,00633) x E +(2,4883±2,4569) (3.8) Thay giá trị Eg =609,3 keV vào công thức (3.8) thu được giá trị của hàm f(609,3), thay f(609,3) vào công thức (3.4) ta tính được tỉ số: =0,0041±0,0004 (Bq/Bq) 3.2. Xác định tuổi của mẫu Từ các tỉ số hoạt độ tính toán được ở trên cho trong Bảng 3.6. Tỉ sổ hoạt độ A(214Bi)/A(234U) tính theo công thức (3.1). Kết quả thu được là: A(214Bi)/A(234U) = (1,069±0,075).10-6 (không có tấm chì). A(214Bi)/A(234U) = (1,073±0,084).10-6 (có tấm chì). Tuổi của mẫu được xác định từ công thức (2.11) thu được kết quả cho trong Bảng 3.6. Bảng 3.6. Các kết quả tỉ số hoạt độ và tuổi của mẫu đo. Tỉ số Mẫu đặt cách detector 6cm Mẫu đặt sát detetor và có tấm chì 3mm đặt giữa A(214Bi)/A(212Bi) 0,0046±0,0003 0,0041±0,0004 A(235U)/A(212Bi) 146,37±6,92 174,447 ±7,223 A( 234U)/A(235U) 29,56±1,20 30,01±1,60 Tuổi 23,166±2,75 23,210±2,94 Từ kết quả nhận thấy các giá trị tỉ số hoạt độ được đo theo hai hình học đo khác nhau thu được kết quả xấp xỉ nhau, dẫn tới tuổi thu được theo hai hình học đo khác nhau có giá trị xấp xỉ nhau. Từ kết quả tuổi thu được theo hai phương pháp theo phương pháp xử lý kết quả các phép đo có độ chính xác khác nhau, đã tiến hành xác định tuổi mẫu nghiên cứu. Kết quả tuổi thu được cho trong bảng 3.6. Trong bảng 3.7 cũng đưa ra kết quả xác định tuổi của mẫu nghiên cứu theo các tác giả khác nhau. Bảng 3.7: So sánh với các tác giả khác. Tên phòng thí nghiệm Tuổi của mẫu (năm) “Azores” 22,2-22,6 “Mindanao” 22,4±1,2 “Trinidad” 23,5±0,5 Luận văn 23,20±3,00 Luận văn đã sử dụng phương pháp phổ kế gamma để xác định tuổi của mẫu với độ làm giàu cao. Phương pháp thực nghiệm không cần dùng mẫu chuẩn, cũng như không cần biết đường cong hiệu suất tuyệt đối của detector và có thể áp dụng cho các mẫu phóng xạ với hình dạng hình học bất kỳ. Tuổi của mẫu được tính thông qua tỉ số A(214Bi)/A(234U) và dùng công thức (2.11). Phương pháp chuẩn trong đã được sử dụng để xác định tỉ số hoạt độ A(214Bi)/A(234U) thông qua các tỉ số hoạt độ A(214Bi)/A(212Bi), A(212Bi)/A(235U) và A(234U)/A(235U). Kết quả thu được tác giả so sánh với các tác giả khác cùng xác định tuổi của cùng một loại mẫu phóng xạ Uran được làm giàu cao bằng phương pháp khối phổ kế [8]. Kết quả tính tuổi thu được của tác giả so sánh với các tác giả khác trong Bảng 3.7 tác giả thấy rằng tuổi của mẫu Uran phù hợp trong phạm vi sai số. KẾT LUẬN Bản luận văn trình bày phương pháp thực nghiệm XÁC ĐỊNH TUỔI CỦA THANH NHIÊN LIỆU ĐÃ ĐƯỢC LÀM GIÀU BẰNG PHƯƠNG PHÁP PHỔ GAMMA. Các kết quả đạt được bao gồm: - Nghiên cứu tổng quan lý thuyết về các chuỗi phân rã phóng xạ của các đồng vị Uran trong tự nhiên và phương pháp phân tích phổ gamma ghi nhận bởi Detector bán dẫn siêu tinh khiết Germanni. - Tìm hiểu các kỹ thuật đo đạc phổ gamma và tiến hành thực nghiệm xử lý phổ gamma, phân tích số liệu cũng như một số phép hiệu chỉnh sai số nâng cao kết quả thực nghiệm. - Tìm hiểu phương pháp không phá hủy mẫu xác định tuổi của thanh nhiên liệu Uran bằng phổ kế gamma bằng phương pháp chuẩn trong. - Tiến hành xác định tuổi của thanh nhiên liệu Uranium đã được làm giàu cao. Kết quả luận văn chỉ ra rằng phương pháp phổ gamma và phương pháp chuẩn trong được trình bày trong luận văn cho phép xác định tuổi của thanh nhiên liệu với độ chính xác tương đương với các phương pháp khác. Ưu điểm của phương pháp phổ gamma xác định tuổi của thanh nhiên liệu được trình bày trong luận văn đó là phương pháy không phá hủy mẫu, không cần mẫu chuẩn và đặc biệt áp dụng cho mẫu có hình dạng bất kỳ. Ngoài ra tuổi thanh nhiên liệu được xác định thông qua tỷ số hoạt độ của các đồng vị trong các dãy 232U, 234U, 235U, 238U. Kết quả tuổi của mẫu vật thu được cũng tương đương với kết quả về tuổi ở phòng thí nghiệm có uy tín. Điều này chứng tỏ các hiệu chỉnh để xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ của 232U, 234U, 235U và 238U đạt được độ chính xác cao. Phương pháp chuẩn trong được trình bày trong luận văn có thể áp dụng đánh giá độ giàu của đồng vị thanh nhiên liệu. Đây cũng chính là công việc dự định tiếp tục triển khai sau này. Bên cạnh đó, qua việc thực hiện bản luận văn , tác giả đã có được những kinh nghiệm đáng quý trong việc giải quyết một bài toán nghiên cứu thực nghiệm vật lý hạt nhân cũng như bổ sung thêm các kiến thức cơ bản và kỹ năng thực nghiệm cần thiết. Tài liệu tham khảo [1] Cong Tam Nguyen, Age-dating of highly enriched uranium by gamma-spectrometry, Nucl. Instr. And Meth. B 229 (2005) 103. [2] Cong Tam Nguyen, József Zsigrai Gamma-spectrometric uranium age-dating using intrinsic efficiency calibration, Nucl. Instr. and Meth. B 243 (2006) 187. [3] L.P. Ekstrom, R.B. Firestone, WWW Table of Radioactive Isotopes, database version 2/28/99, Available from: , 2004. [4] Ngô Quang Huy, Cơ sở vật lý hạt nhân, NXB Khoa học và Kỹ thuật, Hà Nội, 2006 [5] Bùi Văn Loát, Địa vật lý hạt nhân, NXB Khoa học và Kỹ thuật, Hà Nội, 2009 [6] [7] Nguyễn Văn Đỗ, Phương pháp phân tích hạt nhân, NXB Đại học Quốc Gia Hà Nội, 2005 [8] Cong Tam Nguyen, József Zsigrai Basic characterization of highly enriched uranium by gamma spectrometry, Nucl. Instr. And Meth. B 246 (2006) 417–424. [9] Bùi Thị Huệ. Xác định tuổi thanh nhiên liệu Uran đã được làm giàu bằng phương pháp phổ gamma, Khóa luận tốt nghiệp 2010, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên-ĐHQGHN. [10] TS. Thái Khắc Định - TS. Bùi Văn Loát, Các phương pháp xử lí số liệu thực nghiệm hạt nhân , NXB Đại Học Quốc Gia TP HCM. [11] H. Yucel, H. Dikmen, Uranium enrichment measurements using the intensity ratios of self- fluorescence X-ray to 92 keV gamma ray in UXKa spectral region, journal homepage: www.elsevier.com/locate/talanta.