Luận án Nghiên cứu điều khiển chiếu xạ nơtron cho phân tích kích hoạt và chế tạo đồng vị phóng xạ tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt

NGHIÊN CỨU ĐIỀU KHIỂN CHIẾU XẠ NƠTRON CHO PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT VÀ CHẾ TẠO ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TẠI LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ĐÀ LẠT TRẦN VĂN HÙNG Trang nhan đề Mục lục Các ký hiệu Mở đầu Chương_1: Tổng quan về nghiên cứu các thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong một số lò phản ứng nghiên cứu trên thế giới và Việt Nam. Chương_2: Nghiên cứu xác định các thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạ của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Chương_3: Nghiên cứu ảnh hưởng của một số thông số đặc trưng thông lượng nơtron lên kết quả phân tích kích hoạt. Chương_4: Một vài nghiên cứu áp dụng trong sản xuất đồng vị trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Chương_5: Kết luận. Các công trình đã công bố Phụ lục MỞ ĐẦU Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt (LPƯHNĐL) được khôi phục và mở rộng từ dạng lò TRIGA-MARK II dưới sự trợ giúp của Liên Xô cũ. Lò đã được mở rộng từ công suất 250 kW lên 500 kW và đã được chính thức đưa vào vận hành khai thác từ ngày 20/3/1984. Vùng hoạt của lò Đà Lạt được đặt lọt vào vành phản xạ graphít cũ và bên trong có đặt thêm một lớp phản xạ Beryllium bổ sung, ở giữa có bẫy nơtron. Nhiên liệu sử dụng thuộc loại lò VVR-M2 của Liên Xô. Nên vùng hoạt của lò Đà lạt không giống bất kỳ vùng hoạt của lò phản ứng trên thế giới. Chính vì vậy, việc nghiên cứu các đặc trưng vật lý lò của lò Đà Lạt là rất lý thú. Kể từ khi lò được đưa vào hoạt động, các nghiên cứu này, đặc biệt là các nghiên cứu về các thông số tĩnh và động học lò, thuỷ nhiệt rất sôi động và đã mang lại nhiều kết quả thú vị. Bên cạnh các hướng nghiên cứu này, các nghiên cứu thực nghiệm và lý thuyết nhằm khai thác hiệu quả của lò cũng được tiến hành. Đặc biệt hai hướng nghiên cứu ứng dụng chính là phân tích kích hoạt và sản xuất đồng vị. Mặc dù, lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt là loại lò nghiên cứu có công suất nhỏ, nhưng có rất nhiều kênh chiếu xạ, nó bao gồm 40 vị trí chiếu xạ ở mâm quay, ba kênh khô chuyển mẫu khí nén ( cột nhiệt, kênh 7-1 và 13-2), hai kênh ướt (1-4 và bẫy nơtron). Thông lượng nơtron trải rộng từ 1010 đến 1013 n/cm2s -1 rất thích hợp cho phân tích kích hoạt và nghiên cứu sản xuất đồng vị. Đây cũng là hai hướng nghiên cứu mới đối với Việt Nam. Bản luận án bao gồm các công trình nghiên cứu thực nghiệm và tính toán các thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạ của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và ảnh hưởng của chúng lên kết quả phân tích kích hoạt, sự suy giảm trường nơtron khi chiếu mẫu khối lượng lớn trong sản xuất đồng vị phóng xạ. Trong quá trình nghiên cứu cũng đề xuất phương pháp xác định hệ số lệch phổ 1/E đơn giản hơn và cũng từ nghiên cứu này đã trình bày phương pháp nghiên cứu ảnh hưởng của thông số này lên kết quả phân tích kích hoạt một cách chính xác hơn so với các công trình của các tác giả nước ngoài công bố trước đây. Từ các thông số đặc trưng thông lượng trong các kênh chiếu xạ đã trình bày phương pháp lựa chọn kênh chiếu xạ tối 11 ưu, lựa chọn điều kiện chiếu xạ trong phân tích kích hoạt, áp dụng phương pháp mono-satandard để phân tích các nguyên tố vết trong bia TiMo và độ sạch hạt nhân trong sản phẩm 99mTc chiết từ máy phát 99mTc sản xuất tại Viện nghiên cứu Hạt nhân Đà Lạt. Khác với các kết quả của các công trình khác, một số thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong bản luận án này được xác định bằng thực nghiệm và so sánh với các kết quả tính toán thuần túy lý thuyết. Cuối cùng, do chiếu mẫu khối lượng lớn trong kênh có thông lượng nơtron cao, bản luận án cũng đã nghiên cứu tính toán hoạt độ và che chắn phóng xạ của tổ hợp mẫu nhằm đảm bảo an toàn cho các nhân viên làm việc. Các kết quả trong bản luận án này hy vọng là cơ sở cho các nghiên cứu vaï từ trong lò ra xà lim nóng. Cuối cùng là chương V, phần kết luận, nêucác kết quả chính, ý nghĩa khoa học, ý nghĩa thực tiễn và các vấn đề cần tiếp tục ghiên cứu. cø áp dụng trong thực tế tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và các loại lò khác trên thế giới. Bản luận văn gồm năm chương: Chương I nêu các tổng quan phương pháp xác định các thông số đặc trưng thông lượng nơtron và các nghiên cứu về vấn đề này trên thế giới và thực tại tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Từ đó rút ra các nhược điểm và tồn tại cần phải tiếp tục tiến hành nghiên cứu trong bản luận án này. Chương II mô tả cấu trúc lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt, trình bày nội dung phương pháp đơn giản xác định hệ số lệch phổ 1/E, sử dụng code MCNP chạy trên máy tính PC để tính toán các thông số đặc trưng thông lượng nơtron và trình bày các kết quả xác định các thông số đặc trưng thông lượng nơtron bằng thực nghiệm và tính toán từ code MCNP. Chương III trình bày phương pháp và đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron lên kết quả phân tích; trong quá trình đánh giá cũng chứng minh tính chính xác hơn của phương pháp mà bản luận án trình bày so với các tác giả khác. Trong chương IV, từ các kết quả xác định các thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạ đã trình bày phương pháp lựa chọn kênh chiếu xạ, phương pháp chiếu thích hợp, cũng như tính toán và thực nghiệm hệ số tự hấp thụ trong mẫu sản xuất đồng vị phóng xạ, tính toán che chắn phóng xạ trong quá trình vận chuyển mẫu chiếu xa c n MỤC LỤC ở đầu 10 Chương 1 thông lượng nơt g nghiên cứu trên thế giới 12 15 15 Trang Lời cam đoan i Lời cảm ơn ii Các kí hiệu iii M Tổng quan về các nghiên cứu các thông số đặc trưng ron trong một số lò phản ứn và Việt nam 1.1 Phổ nơtron của lò phản ứng 1.2 Các phương pháp xác định các thông số đặc trưng thông lượng của lò phản ứng 1.2.1 Xác định thông lượng nơtron nhanh ff, nơtron trên nhiệt fepi và nơtron nhiệt fth 1.2.1.1 Xác định thông lượng nơtron nhiệt thfvà thông lượng nơtron cộng hưởngepif 8 1.2.1.2 Xác định thông lượng nơtron nhanh ff 18 1.2.1.3 Xác tỷ số cadmium và tỷ số thông lượng nơtron nhiệt/ thông lượng nơtron trên nhiệt. 18 1.2.2 Các phương pháp xác định hệ số a 19 1.3 Các nghiên cứu về ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạlên kết quả phân tích kích hoạt 29 1.3.1 Hệ số k 0 30 g nơtrontr 1.3.2 Phân bố của thông lượn ên nhiệt không tuân theo qui luật 1/E 32 1.3.3 Các đồng vị có hệ số g 1 33 WESTCOTT. 1.3.4 Các phản ứng cản trở 35 1.3.5 Nghiên cứu ảnh hưởng của rE, a lên kết quả phân tích 37 1.4 Những vấn đề tồn tại và hướng nghiên cứu 42 1.4.1 Nghiên cứu phương pháp xác định các thông số đặc trưng thông lượng 42 1.4.2 Những vấn đề tồn tại và cần nghiên cứu trên lò phản ứng hạt nhân ĐàLạt 43 7 1.4.3 Mục tiêu và các hướng nghiên cứu trong bản luận án 44 Chương 2 Nghiên cứu xác định các thông ượng nơtron 49 53 58 ) , F (fth/ff), 61 64 67 2.4.3.3 So sánh một số kết quả tính toán các đặc trưng thông lượng code MCNP với thực nghiệm 71 Chương 3 Nghiên cứu ảnh hưởng của một số thông số đặc trưng thông lượng số đặc trưng thông l trong các kênh chiếu xạ của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt 2.1 Cấu trúc lò phản ứng hạt nhân ĐàLạt 46 2.2 Nghiên cứu phương pháp đơn giản xác định hệ số lệch phổ 1/E trong vùng nơtron trên nhiệt 49 2.2.1 Cơ sở nghiên cứu 2.2.2 Đánh giá sai số của phương pháp 2.3 Kết quảthực nghiệm xác định các thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạ của LPƯHNĐL trong cấu hình 100 thanh nhiên liệu 2.3.1 Kết quả khảo sát phân bố thông lượng nơtron 59 2.3.2 Các thông số đặc trưng thông lượng nơtron f (fth/fepi RCd, và hệ số a 2.4 Tính toán các thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạ của lò phản ứng hạt nhân Đàlạt sử dụng code MCNP 63 2.4.1 Sơ lược về code MCNP 2.4.2 Mô hình tính toán lò phản ứng hạt nhân Đàlạt 65 2.4.3 Kết qủa tính toán một số đặc trưng thông lượng dùng code MCNP và so sánh với thực nghiệm 67 2.4.3.1 Thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạ 2.4.3.2 Phổ năng lượng 68 dùng nơtron lên kết quả phân tích kích hoạt 3.1 Nghiên cứu ảnh hưởng sai số của các thông số f, a và rE lên kết quả phân tíc kích kích hoạt dùng các phương pháp comparator 74 8 3.1.1 Ảnh hưởng của sai số xác định a và rE vào kết qả phân u tích 75 3.1.2 Ảnh hưởng của sai số xác định f vào kết quả phân tích 83 3.1.3 Ảnh hưởng tổng hợp của các sai số xác định a , r E và f vào kết quả phân tích trong kênh 7-1 và bẫy nơtron của lò Đàlạt 84 3.1.4 Ảnh hưởng của các sai số xác định a , rE vào kết quả phân tích trong kênh 7-1 và bẫy nơtron của lò Đàlạt khi chiếu có bọc cadmium 86 3.1.5 Ảnh hưởng của chính gía trị a vào kết quả phân tích trong kênh 7-1 và bẫy nơtron của lò Đàlạt 92 3.2 Ảnh hưởng của thông lượng nơtron nhanh lên kết quả phân tích 95 họn phương pháp chiếu xạ tối ưu trong kênh chiếu xạ 98 ng ph 103 Chương 4 ị 110 116 16 iên h c H ĐÃ CÔNG BỐ 136 3.3 Lựa c 3.4 Phươ áp lựa chọn kênh chiếu xạ Một vài nghiên cứu áp dụng trong sản suất đồng v trên lò phản ứng hạt nhân Đà lạt 4.1 Lựa chọn kênh chiếu mẫu tối ưu đối với các đồng vị phóng xạ được sản xuất tại lò phản ứng hạt nhân Đà lạt 107 iếu 4.2 Xác định hệ số suy gỉam thông lượng nơtron trong mẫu khi ch mẫu lớn - Thực nghiệm và tính toán lý thuyết 110 4.2.1 Xác định hệ số suy giảm nơtron trong mẫu bằng thực nghiệm 4.2.2 Xác định hệ số suy giảm nơtron trong mẫu bằng tính toán sử dụng code MCNP 112 4.3 Tính toán hoạt độ và che chắn bức xạ các mẫu chiếu xạ trong lò phản ứng hạt nhân Đà lạt dùng trong sản xuất đồng vị phóng xạ 115 4.3.1 Các code tính toán ORIGEN2 và QAD-CGGP2 4.3.2 Các thông số và điều kiện trong tính toán 1 4.4 Xác định thời gian chiếu xạ trong sản xuất đồng vị phóng xạ 124 4.5 Phân tích các nguyên tố vết trong bia TiMo và độ sạch hạt nhân của 99m99m dung dịch Tc được chiết từ máy phát Tc chế tạo tại Viện Ngh cứu Hạt nhân Đà lạt 127 4.5.1 Phân tícác nguyên tố vết trong bia TiMo 127 4.5.2 Xác định độ sạch hạt nhân trong sản phẩm 99mTc được chiết từ 99m máy phát Tc 131 KẾT LUẬN 133 Chương 5 CÁC CÔNG TRÌNH TÀI LIỆU THAM KHẢO 137

pdf33 trang | Chia sẻ: maiphuongtl | Lượt xem: 1758 | Lượt tải: 0download
Bạn đang xem trước 20 trang tài liệu Luận án Nghiên cứu điều khiển chiếu xạ nơtron cho phân tích kích hoạt và chế tạo đồng vị phóng xạ tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt, để xem tài liệu hoàn chỉnh bạn click vào nút DOWNLOAD ở trên
riE seõ coù hai thaønh phaàn; moät thaønh phaàn do * riE cuûa nguyeân toá laøm comparator vaø phaàn khaùc do riE cuûa chính nguyeân toá caàn phaân tích. Caùc heä soá )( * rEZρ vaø )( riEZρ ñöôïc tính theo bieåu thöùc (3.4) vaø (3.5). Trong tröôøng hôïp duøng Au laøm comparator, theo [32] sai soá trong xaùc ñònh 65,5 * =riE eV laø 7,1% vaø nhö vaäy, trong keânh 7-1, baãy nôtron cuûa loø Ñaø Laït vaø keânh 17 cuûa loø THETIS söï ñoùng goùp do ñoä khoâng chính xaùc cuûa * * riE vaøo sai soá keát quaû phaân tích riEρ ρ∆ seõ coù caùc giaù trò töông öùng sau: 0,17%, 0,077% vaø 0,103%. Roõ raøng söï ñoùng goùp cuûa thaønh phaàn naøy laø khoâng ñaùng keå vaø coù theå boû qua trong tính toaùn sai soá. Thaønh phaàn thöù hai do ñoä khoâng chính xaùc trong xaùc ñònh naêng löôïng coäng höôûng trung bình cuûa chính nguyeân toá phaân tích cuõng ñöôïc xem xeùt ñoái vôùi hai ñoàng vò 45Sc vaø 96Zr, khi sai soá trong xaùc ñònh chuùng thay ñoåi töø 0% cho ñeán 100%, trong ba keânh chieáu xaï ôû treân. bieåu thöùc (3.2) ñöôïc trình baøy treân ñoà thò a hình dung söï thay ñoåi cuûa Keát quaû tính toaùn theo thaønh phaàn naøy theo 3.4. Ñoà thò 3.4 ñöa ra vôùi muïc ñích cho chuùng t riE ρρ / do ñoä khoâng chính xaùc trong vieäc xaùc ñònh gaây ra, khi ∆ riE riE 0% ñeán 100%. Tuy nhieân trong thöïc teá, khaûo saùt sai soá xaùc ñònh ∆ bieán thieân töø riE cuûa 112 ñoàng vò duøng trong phaân tích kích hoaït theo phaûn öùng (n,γ) cho thaáy riE∆ thöôøng naèm trong khoaûng 0% ñeán 20%; ngoaïi tröø rE∆ cuûa 75As laø 34% [31]. Trong tröôøng hôïp xem xeùt cuûa chuùng ta 45Sc coù 5130=rE eV sai soá 17%; 96Zr coù rE =338 eV vaø sai soá laø 2.1% [32] thì söï ñoùng goùp vaøo sai soá cuûa keát quaû phaân tích trong ba keânh chieáu xaï ñeàu raát nhoû. Thaät vaäy, ñoái vôùi 45Sc laø nhoû hôn 0,01% vaø 9 caùc ñoàng vò khaùc cuõng cho keát luaän töông töï. Giaù trò 6Zr laø nhoû hôn 0,2%. Nghieân cöùu )( riEZρ tính töø bieåu thöùc (3.5) cho mo ät soá ñoàng vò coù giaù trò 0Q taêng daàn ñöôïc ñöa ra trong baûng 3.4. 82 0.0001 0.001 0 20 40 60 80 100 0.01 0.1 Keânh 7-1 Baãy nôtron Keânh 17 Er/Er(%)∆ Hình 3.4 45Sc AÛnh höôûng cuûa ñoä khoâng chính xaùc Er leân keát quaû phaân tích ρ ùc Khaùc vôùi aûnh höôûng cuûa ñoä khoâng chính xaùc α, söï khoâng chính xaùc trong xa ñònh rE seõ ñoùng goùp vaøo sai soá keát quaû phaân tích taêng khi iQ0 taêng. Tuy nhieân, söï ñoùng goùp cuûa ñoä khoâng chính xaùc cuûa vieäc xaùc ñònh rE vaøo keát quaû phaân tích laø khoâng ñaùng keå so vôùi α. Trong haàu heát caùc tröôøng hôïp laø coù theå boû qua. Baûng 3.4 Giaù trò ( )rEZρ trong caùc keânh chieáu xaï tính töø bieåu thöùc (3.5) Ñoàng vò Keânh 7-1 Baãy nôtron Keânh 17 (THETIS) 45Sc 59Co 94 0,000316 0,005765 0,000102 0,001939 0,000185 0 Z 185 197 96 ,00329 r W 0,01430 0,02278 0,005304 0,01025 0,008004 0,01379 Au 98Mo Zr 0,02396 0,03620 0,04601 0,01106 0,02163 0,03065 0,01467 0,02244 0,02671 0.1 1 10 0 20 40 60 80 100 Keânh 7-1 Baãy nôtron Keânh 17 Er/Er (%)∆ 96Zr∆ρ /ρ (% ) ∆ρ /ρ (% ) 83 3.1.2 AÛnh höôûng cuûa sai soá xaùc ñònh f vaøo haân tích ñoùng go keát quaû p Heä soá ùp )( fZρ ñöôïc tính theo bieåu thöùc: ( ) ⎟ ⎠⎞⎝⎛⎟⎠ ⎞ ⎜⎝ ⎛ ⎠ ⎞ ⎝ ⎛ = ααρ ii a rii a rii riiriiffZ 0 * 0 00 * )( (3.6) vaø sai soá f ⎜ +⎟⎜ ⎟⎜+ − αα ii aa EfQEfQ EQEQ * ** *)()( ñoùng goùp vaøo sai soá phaân tích seõ laø: f ffZf ∆= )(ρ∆ρρ (3.7) á ñoùng g ñoái vôùi moät soá ñoàng vò ñöôïc khaûo saùt trong keânh 7-1, baãy nôtron cuûa loø Ñ keânh 17 cu TIS khi duøng Au laøm comparator ñöa ra trong baûng 3.5. Baûng 3.5 Heä soá ñoùng goùp ái vôùi moät soá ñ trong caùc keânh 7-1, baãy nôtron vaø keânh 17 Ñ Heä so oùp )fZ (ρ aø Laït vaø ûa loø THE )( fZ ρ ño oàng vò oàng vò Keânh 7-1 Baãy nôtron Keânh 17 (THETIS) 45Sc 59Co 94Zr 185W 197Au 98Mo 96Zr 0,512 0,398 0,204 0,0202 0,0 0,282 0,413 0,321 0,2697 0,167 0,0208 0,0 0,323 0,566 0,494 0,393 0,225 0,0252 0,0 0,281 0,428 Ñoà thò cuûa sai soá keát quaû phaân tích do ñoä khoâng chính xaùc cuûa f trong phaân tích Sc vaø Zr duøng ñoàng vò 45Sc vaø 96Zr trong phaûn öùng (n,γ) duøng Au laøm monitor ñoái vôùi caùc keânh chieáu xaï 7-1 vaø baãy nôtron cuûa loø Ñaø Laït ñöôïc daãn ra treân hình 3.5. 84 1 10 100 0.1 0 20 4 0 80 1000 6 Keânh 7-1 Baãy nôtron f/f(%)∆ Hình 3.5 AÛnh höôûng cuûa ñoä khoâng chính xaùc f leân keát quaû phaân tích ρ Cuõng töông töï nhö aûnh höôûng ñoä khoâng chính xaùc cu aøo keát quaû phaân tích ρ, öôûn ñ ch va aû ph cuõng aàn khi , kh Q0 eä s ùp v oá seõ baèng khoâng vaø sau ñoù taêng daàn khi Ûnh ño ch uûa át qua ích l ùng keå. Chính vì vaäy, muoán g ä ño ûa sa ân keát quaû phaân tích caàn phaûi xaùc ñònh chính xaùc heä soá g t soá xaùc ñ sai s laø 0.1 1 10 100 Keânh 7-1 Baãy nôtron f/f(%)∆ Zr45Sc 96 ∆ρ /ρ (% ) ∆ρ /ρ (% ) 0 20 40 60 80 100 ûa α v aûnh h g cuûa o gä khoân ính xaùc f øo keát qu aân tích giaûm d i taêng i iQ0 = Au thì h oá ñoùng go aøo sai sQ0 iQ0 > Q Au0 . A höôûng ä khoâng ính xaùc c f leân ke û phaân t aø raát ña iaûm ño ùng goùp cu i soá f le f. Tron höïc teá heä f coù theå ònh vôùi oá < 4%; töùc sai soá cuûa f ñoùng goùp vaøo sai soá cuûa keát quaû phaân tích < 2%. 3.1.3 AÛnh höôûng toång hôïp cuûa caùc sai soá xaùc ñònh α , rE vaø f vaøo keát quaû phaân tích trong keânh 7-1 vaø baãy nôtron cuûa loø Ñaø Laït Töø 3.1.1 vaø 3.1.2 chuùng ta ñaõ xeùt aûnh höôûng rieâng reõ töøng sai soá cuûa caùc ñaëc öng thoâng löôïng α, tr rE vaø f vaøo keát quaû phaân tích. Trong muïc naøy, chuùng ta xeùt xem aûnh höôûng toång hôïp cuûa caùc th oâng soá naøy nhö theá naøo vaøo keát quaû phaân tích cuoái oá toång hôïp cuûa caùc thoâng s t quaû phaân tích seõ ñöôïc tính theo coâng thöùc sau: cuøng. Thaät vaäy, sai s oá naøy ñoùng goùp vaøo sai soá cuûa caùc keá 85 222 ,, ⎟⎟⎠ ⎞ ⎜⎜⎝ ⎛ ∆+⎟⎟⎠ ⎞ ⎜⎜ ⎛ ∆+⎟⎟⎠ ⎞ ⎜⎜⎝ ⎛ ∆=∆ rr EfEf ρ ρρ ρ ρ ρ ρ αα (3.8) ⎝ ρ Do rEρ ρ∆ ñoùng goùp vaøo sai soá cuûa keát quaû phaân tích laø khoâng ñaùng keå vaø coù theå boû qua tro nh ñeán phaàn o sai so ng tính toaùn sai soá, neân bieåu thöùc (3.8) sau naøy seõ khoâng tí ñoùng goùp d á cuûa rE . Töø caùc bieåu thöùc (3.1), (3 u thöùc (3.8) coù theå vieát laïi thaøn .3), (3.6) vaø (3.7) bieå h: 22 ⎛⎞ 2 ⎛2 , ))( ⎟⎟⎠ ⎞∆⎟⎠ ⎞∆⎜⎜⎝ ⎛ ∆+⎟⎟⎠ ⎞= f ffff ρα α ααρ ρ ρ ρ (3.9) oái vôùi k vaø baãy n ù caùc giaù tr (⎜⎜+ Zρ⎝⎜⎝ =⎟⎟ Z⎠⎜ ⎜ αρ ⎛ ∆ρ∆ ⎝ (∆Ñ eânh 7-1 ôtron co ò 0 044,−=α / %13=αα ), f=14,2 ∆ ) va( %3 ø 0−= (/ =ff 033,α %15/ =∆ αα ) , f=33 ( / , sai soá töông ñoái cuûa =∆ ff %)2 ρ d oä khoâo d ng aùc cuûa chính x α vaø f ñoùng goùp ñ aùc ñoàng v aùt ôû treân cuûa oái vôùi c ò khaûo s ñöôïc trình baøy trong baûng 3.6. Baûng 3.6 Sai soá töông ñoái ρ ño ñoä khoâng chính xaùc α vaø f Ñ oàng vò Keânh 7-1 Baãy nôtron 45Sc 59Co 94Zr 0,75% 0,37% 185W 197Au 98Mo 96Zr 1,60% 1,21% 0,29% 0,0% 1,70% 2,87% 0,69% 0,56% 0,14% 0,0% 1,23% 2,49% Caùc soá lieäu trong baûng 3.6 ñöôïc tính töø ( )αρZ bieåu thöùc (3.9) vôùi caùc heä soá va ñoái vôùi caùc ñoàng vò khaûo saùt trong caùc keânh 7-1 vaø baãy nôtron cuûa loø Ñaø Laït ñöôïc laáy töø baûng 3.3 vaø 3.4. Töø baûng naøy cho ø )( fZ ρ thaáy söï ñoùng goùp vaøo sai soá ñoái vôùi ñoä 86 khoâng chính xaùc cuûa α vaø f trong baãy nôtron thaáp hôn so vôùi keânh 7-1. Ñieàu naøy coù ích ñöô heä soá f lôùn hôn trong keânh 7-1. Nghóa laø thaønh phaàn hoaït ñoä töông ñoái do phaàn nô n nhieät ït ñoä toång coäng (töùc laø hoaït ñoä bao goàm phaàn nôtron nhieät vaø phaàn nôtron treân nhieät) trong baãy nôtron nhoû hôn keânh 7- hö vaäy, ûnh höôûng lôùn theå giaûi th ïc bôûi baãy nôtron coù tron treâ ñoùng goùp vaøo hoa 1. N ngoaøi a cuûa ñoä α , thaønh phaàn nôtron treân nhieät cuõng seõ aûnh höôûng ñaùng keå trong söï ñoùn aøo sai soá trong phöông phaùp phaân tích duøng ph phaùp co r. Ñieàu n ieän raát ro höông pha ch hoaït coù boïc cad hæ duøng th àn nôtron ät) seõ ñöôï trong phaàn 3.1.4 ân cöùu caùc trong baûn øn cho phe ta ruùt ra eát luaän raèng ñoái vôùi caùc ñoàng vò coù nhoû hôn cuûa ñoàng vò laøm comparator (trong tröôøng hôïp khaûo saùt laø Au) thì söï ñoùn g goùp v öông mparato aøy theå h õ trong p ùp phaân tích kí mium (c aønh pha treân nhie c xem xeùt chi tieát . Nghie soá lieäu g 3.6 co ùp chuùng k 0Q 0Q g goùp vaøo sai soá cuûa ρ do ñoä khoâng chính xaùc cuûa α vaø f trong caùc keânh chieáu xaï 7-1 vaø baãy nôtron cuûa loø Ñaø Laït laø <2% ; khi caùc giaù trò 0Q caøng gaàn vôùi 0Q cuûa ñoàng vò laøm comparator thì söï ñoùng goùp caøng nhoû vaø sau ñoù seõ taêng daàn khi 0Q lôùn hôn 0Q cuûa ñoàng vò comparator. Trong 112 ñoàng vò thöôøng ñöôïc söû duïng trong phaân tích kích hoaït treân loø phaûn öùng theo phaûn öùng (n,γ) thì giaù trò ñoùng goùp cuûa hai thoâng soá naøy vaøo sai soá keát quaû phaân tích ρ ñoái vôùi 96Zr laø lôùn nhaát. Tuy nhieân, giaù trò ñoùng goùp vaøo sai soá keát quaû phaân tích ñoái vôùi ñoàng vò naøy cuõng nhoû hôn 3%. 3.1.4 AÛnh höôûng cuûa caùc sai soá xaùc ñònh α , rE vaøo keát quaû phaân tích trong keânh 7-1 vaø baãy nôtron cuûa loø Ñaø laït khi chieáu coù boïc cadmium chuùng ta ñaõ xeùt aûnh höôûng ca löôïng nôtron taïi caùc cadmium. Töùc hoaït ñoä cuûa maãu bao goàm caû thaønh phaàn nôtron nhieät ( ) vaø nôtron treân nhieät ( A ). Hoaït ñ tính: Trong phaàn 3.1.3 ùc thoâng soá ñaëc tröng thoâng chieáu xaï khoâng boïcvò trí chieáu xaï trong tröôøng hôïp maãu thA ep oä toång coäng seõ ñöôïci epith AAA += 87 Tro kng ñoù: thA epi kf thΦ=Φ= .... 00 . σσ ( ) αa−ασi Ikk Φ=Φ= ... 00 oa do tha nôtron ieät nhö cuûa epA epi Q )(. 0 repi E H ït ñoä ønh phaàn treân nh laø haøm α vaø rE vaø coù theå vieát: ( ) αar epi epi E Ik A −=Φ 0. (3.10) Haøm löôïng ρ cuûa nguyeân toá caàn phaân tích trong tröôøng hôïp phaân tích duøng nôtron treân nhieät (töùc maãu boïc cadmium) seõ ñöôïc vieát bôûi bieåu thöùc: p p mp Q Q ktN SDCW tN ppm εα αρ ** 0 * )( )(1 / / )( ⎞⎛= (3.11) mp SDCw ε 00 ⎟⎟⎠⎜ ⎜ ⎝ Thöïc chaát bieåu thöùc (3.11) laø bieåu thöùc (1.6) trong tröôøng hôïp f = 0. Nhö vaäy, trong phaân tích kích hoaït duøng nôtron treân nhieät thì chæ coù heä soá α vaø naêng löôïng coäng höôûng trung bình laø hai thoâng soá ñaëc tröng thoâng löôïng nôtron aûnh höôûng leân rE keát quaû phaân tích. Cuõng nhö trong caùc bieåu thöùc (3.3), (3.4) vaø (3.5), heä soá ñoùng goùp vaøo sai soá keát quaû phaân tích trong tröôøng hôïp naøy do sai soá trong vieäc xaùc ñònh α vaø rE seõ ñöôïc vieát: ( ) ( ) ( )( )riirii EaEaZ lnln ** −−= ααρ (3.12) ( ) ** iri aEZ αρ −= (3.13) ( ) iri aEZ αρ = (3.14) xaùc ñònh naêng hôn trong phaân tích kích hoaït khoâng Töø bieåu thöùc (3.13) vaø (3.14) cho thaáy trong phaân tích kích hoaït duøng nôtron treân nhieät heä soá ñoùng goùp vaøo sai soá keát quaû phaân tích do sai soá trong löôïng coäng höôûng trung bình nhìn chung laø lôùn boïc cadmium. Thaät vaäy, heä soá ñoùng goùp ( )riEZρ ñoái vôùi moät soá ñoàng vò trong tröôøng hôïp phaân tích söû duïng thuaàn tuyù thaønh phaàn nôtron treân nhieät ñöôïc ñöa ra trong baûng hôn 1% vaø coù theå boû qua aûnh höôûng cuûa noù leân keát quaû phaân tích. 3.7. Tuy nhieân, neáu trong tính toaùn hoaëc thöïc nghieäm xaùc ñònh giaù trò naêng löôïng coäng höôûng trung bình vôùi sai soá < 20% thì aûnh höôûng cuûa noù leân keát quaû phaân tích seõ nhoû 88 Baûng 3.7 Giaù trò ( )rEZρ trong caùc keânh chieáu xaï tính töø bieåu thöùc (3.14) Ñoàng vò Keânh 7-1 Baãy nôtron Keânh 17 (THETIS) 45Sc 94Zr 1 0,00991 03958 0,04213 0,04406 0,04382 0,00743 0,03160 0,03304 0,03286 0,00631 0,02681 0,02803 0,02788 59Co 0, 0,02969 0,02519 185W 0,02768 0,03262 0,04350 97Au 98Mo 96Zr 0,02797 0,03329 0,04396 Ñ ùi heä sooái vô á ñoùng goùp ( )αρZ trong caùc keânh chieáu xaï 7-1 vaø baãy nôtron cuûa aït nhaân Ñaø Laït vaø trong keânh 17 cuûa loø THETIS ñaõ ñöôïc ñöa ra trong baûng 3 loø phaûn öùng h .8. Baûng 3.8 Giaù trò ( )αρZ trong caùc keânh chieáu xaï tính töø bieåu thöùc (3.12) Ñoàng vò Keânh 7-1 Baãy nôtron Keânh 17 (THETIS) 45Sc 59Co 94Zr 186W 197Au 98Mo 96Zr 0,00835 0,11817 0,2920 0,05509 0,000 0,1640 0,17969 0,00626 0,08863 0,2190 0,04132 0,000 0,1230 0,13477 0,00531 0,07520 0,18584 0,03506 0,000 0,10439 0,11435 Nhìn chung heä soá ñoùng goùp ( )αρZ laø töông ñoái lôùn vaø noù phuï thuoäc vaøo giaù trò ai cuõng nhö ñoä lôùn cuûa naêng löôïn höôûng trung bình g coäng riE . Ví duï, ñoái vôùi 94Zr , trong caùc keânh 7-1, baãy nôtron cuûa loø Ñaø Laït vaø keânh 17 cuûa loø THETIS giaù trò cuûa heä soá naøy trong phaân tích coù boïc cadmium laø 0,2920 0,2190 vaø 0,18584 töông öùng; trong khi ñoù trong phaân tích khoâng boïc cadmium laø 0,03379, 0,01083 vaø 0,02482. AÛnh höôûng cuûa ñoä khoâng chính xaùc trong vieäc xaùc ñònh heä soá α leân keát quaû phaân tích trong tröôøng hôïp chieáu coù boïc cadmium laø caàn phaûi chuù yù; ñaëc bieät laø caùc ñoàng vò coù iQ0 vaø riE ôùn. l 89 Trong tröôøng hôïp naøy cuõng theå hieän raát roõ söï khoâng chính xaùc trong ñaùnh giaù vaø moät soá keát luaän trong coâng trình [43] cuûa J. Op De Beek khi nghieân cöùu aûnh höôûng cuûa ñoä khoâng chính xaùc cuûa α vaø riE leân keát quaû phaân tích kích hoaït. Vì aûnh höôûng cuûa ñoä khoâng chính xaùc cuûa riE leân keát quaû phaân tích trong caùc tröôøng hôïp laø coù theå boû qua, neân ôû ñaây khoâng baøn luaän veà vaán ñeà naøy trong coâng trình cuûa J. Op De Beek. ñoä khoâng chính xaùc cuûaÔÛ ñaây chæ baøn luaän veà α leân keát quaû phaân tích. Tröôùc ñaây, chuùng toâi cuõng ñaõ trình baøy veà söï gaàn ñuùng trong bieåu thöùc cuûa tính )(0 αiQ cuûa J. Op De Beek khi khaûo saùt aûnh höôûng ñoä khoâng chính xaùc cuûa α leân keát quaû phaân tích. . Op De Beek ñaõ duøng moät bieåu thöùc gaàn ñuùng (1.45). Bieåu thöùc naøy chæ coù theå chaáp nhaän cho nhöõng ñoàng vò coù 0Q töông ñoái lôùn, coøn J nhöõng ñ g vò coù nhoû thì khoâng theå aùp duïng ñöôïc. Th oàn 0Q aät vaäy, trong baûng 3.9 chuùng toâi ñöa ra caùc giaù trò tính )(0 αQ theo caùc bieåu thöùc chính xa e Beek (1.45) vaø bieåu thöùc cuûa chuùng toâi (2.2) cho moät soá ñoàng vò coù nhoû (giaù trò ai <1) khi ùc (1.41), bieåu thöùc cuûa J. Op D 0Q 1,0−=α . Baûng 3.9 Giaù trò )(0 αQ tính theo bieåu thöùc chính xaùc (1.41), cuûa chuùng toâi (2.2) ø cuûa J. Op (1.45) Ñoàn va De Beek g vò 0Q rE ai )(0 αQ theo (1.41) )(0 αQ th (2.2) eo (0 )αQ theo .45) (1 23N 26M 27Al 37 Cr 0,59 0,64 0,53 7530 0,52499 0,60041 0,44471 0,8253 0,9744 1,5002 2 0,8434 297 242 1,0338 1,3375 1,2941 a g Cl 45Sc 50Ti 51V 51 0,71 0,69 0,43 0,67 0,55 11800 13700 5130 63200 7230 0,63209 0,61874 0,2591 0,61391 0,48063 1,3966 1,3497 0,5345 1,4411 0,8819 1,4158 1,3695 0,5490 1,4626 0,900 1,8132 1,7886 2,0237 3380 257000 0,9565 1,4759 2,2 1,3 Nhö vaäy, ñoái vôùi bieåu thöùc gaàn ñuùng cuûa chuùng toâi söû duïng trong khaûo saùt naøy ( bieåu thöùc (2.2)) so vôùi bieåu thöùc chính xaùc (1.41) chæ sai khaùc nhau khoâng vöôït quaù 3%. Trong khi ñoù bieåu thöùc gaàn ñuùng cuûa J. Op De Beek (1.45) sai khaùc so vôùi bieåu thöùc (1.41) laø lôùn hôn 30% vaø coù nhöõng tröôøng hôïp nhö 45Sc laø gaàn 100%. Chính vì 90 vaäy, khi J. Op De Beek nghieân cöùu aûnh höôûng cuûa ñoä khoâng chính xaùc trong xaùc ñònh α leân keát quaû phaân tích kích hoaït cuõng töø lyù thuyeát truyeàn sai soá ñaõ ruùt ra bieåu thöùc tính heä soá ñoùng goùp ( )αρZ nhö sau: ( ) ( )⎟⎠⎜⎝ −⎟⎠⎜⎝= riri EEZ lnlnααρ (3.15) Trong khi ñoù theo bieåu thöùc gaàn ñuùng cuûa chuùng toâi (3.12): ( ) ⎞⎛ ⎞⎛ * ( )⎟⎠⎞⎜⎝⎛ −⎟⎠⎞⎜⎝= riirii EaEaZ lnln **ααρ AÙp duïng bieåu thöùc (3.15) vaø (3.12) cho keânh 7-1 cuûa loø Ñaølaït vaø keânh 17 cho loø THETIS ñeå tính heä soá ñoùng goùp sai soá ⎛ ( )αρZ ñöôïc ñöa ra trong baûng 3.10. Baûng 3.10 Heä soá ( )αρZ trong gaàn ñuùng J. Op De Beek (bieåu thöùc( 3.15)) vaø trong khaûo saùt cuûa coâng trình naøy ( bieåu thöùc (3.12)) Keânh 7-1 loø Ñaølaït Keânh 17 loø THETIS Ñoàng vò ( )αρZ (3.12) ( )αρZ (3.15) ( )αρZ (3.12) ( )αρZ (3.15) 23Na 26Mg 27Al 37Cl 45Sc 50Ti 0,1114 0,2528 0,1845 0,1830 0,0083 0,2223 0,2813 0,4719 0,3363 0,3429 0,2997 0,0709 0,1609 0,1174 0,1165 0,0053 0,1790 0,3003 0,2140 0,2182 0,1907 51V 51Cr 0,4101 0,1416 0,2610 0,1129 0,0984 0,3148 0,3164 0,0719 0,0626 0,2003 0,2015 Töø baûng 3.10 cho chuùng ta thaáy caùc heä soá ñoùng goùp ( )αρZ vaøo sai soá keát quaû phaân tích thöïc teá laø nhoû hôn côõ hai laàn so vôùi ñaùnh giaù cuûa J. Op De Beek; ñaëc bieät, ñoái vô 45 Ñoái vôùi caùc keânh chieáu xaï coù Sc caøng nhoû hôn nhieàu. ùi α döông thì keát quaû sai khaùc raát nhieàu. Thaät vaäy, chuùng ta khaûo saùt heä soá ñoùng goùp ( )αρZ trong keânh chieáu xaï soá 3 ( 015,0=α ) vaø keânh 15 ( 084,0=α ) cuûa loø THETIS maø J. Op De Beek ñaõ khaûo saùt ( )αρZ ñoái vôùi caùc ñoàng trong [43] chuùng ta seõ thaáy ñieàu naøy raát roõ. Caùc keát quaû tính 91 vò coù 0Q töông ñoái n oû ôû treân theo bieåuh thöùc (3.15) vaø (3.12) ñöôïc trình baøy trong baûng 3.11, caùc giaù trò ai ñoái vôùi α > 0 laáy töø phuï luïc 1. Caùc soá lieäu ñaùnh giaù cuûa J. Op soá lieäu ñaùnh giaù cuûa chuùng toâi töø 5 - 20 laàn. Chính vì vaäy, coù moät vaøi keát luaän cuûa J. Op De Beek neâu ra trong [43] laø khoâng chính xaùc. Baûng 3.11 Heä soá De Beek lôùn hôn caùc ( )αρZ trong gaàn ñuùng J. Op De Beek (bieåu thöùc( 3.15)) vaø trong khaûo saùt cuûa coâng trình naøy ( bieåu thöùc (3.12)) ETI Keânh 3 loø TH S Keânh 15 loø THETIS Ñoàng vò ( )α ( )α ( )αρZ ( )αρZ (3.12) ρZ (3.15) (3.12) ρZ (3.15) 23Na 26Mg 0,0108 0,0226 0,0959 0, 0,0604 0,5371 27A 37Cl 51V 51Cr 0,0078 0,0055 1609 0,1398 0,1073 0,1079 0,1269 0,1333 0,0434 0,0307 0,9009 0,7831 0,6009 0,6044 l 45Sc 50Ti 0,0240 0,0226 0,0082 0,0238 0,1147 0,1169 0,1022 0,1346 0,1271 0,0461 0,6421 0,6546 0,5721 Tuy nhieân, ñoái vôùi caùc ñoàng vò coù cuûa J. Op De Beek vaø a ì ñ ñoàng v töông ñoái lôùn thì heä so tron åu l vò va bie 5) vaø (3.12) seõ coù giaù trò xaáp xæ vôùi nhau. Thaät v .1 duï veà heä soá 0Q lôùn thì caùc keát quaû cuûa chuùng toâi laø phuø hôïp vôùi nh á a u. V oái vôùi caùc ò coù Q0 i g bie thöùc (2.2) aø gaàn ñôn . Chính vì äy, khi ñoù åu thöùc (3.1 aäy, baûng 3 2 ñöa ra ví )(αρZ ñoái vôùi m ñoà t lôùn keânh aï 7-1 Laït) vaø 17 (loø T s oû ñieàu naøy. Ñaëc bi khi giaù trò caøng lôùn thì hai bieåu thöùc caøng gaàn truøng vôùi nhau. 0Q oät soá ng vò coù öông ñoái cho caùc chieáu x (loø Ñaø HETIS) eõ chöùng t eät, Q0 92 Baûn Hg 3.12 eä soá ( )αρZ trong gaàn ñuùng J. Op De Beek (bieåu thöùc( 3.15)) ø t ûo sa âng ( b (3.12 vôùi c vò c ng ñ ânh 7- K ø THE va rong kha ùt cuûa co trình naøy ieåu thöùc )) ñoái aùc ñoàng où Q töô0 oái lôùn. Ke 1 loø Ñaølaït e oânh 17 l TIS Ñoàng vò 0Q ( )αρZ (3.15) ( )α ( )αρ (ρZ (3.12) Z (3.15) )αρZ (3.12) 59Co 94Zr W 96Zr 9 4 7 1 0 118 2920 ,055 164 ,1797 0,0 0,19 0,0 0,1 0,11 0 0 0 0 0 186 98Mo 1,993 5,05 13,7 53,1 248 0,139 0,308 0,056 0,165 0,180 0, 2 0, 0 1 0, 0 0 890 63 361 051 46 ,0752 ,1858 ,0351 ,1044 ,1144 Tuy nhieân, ñoái vôùi caùc ñoàng vò coù 0Q lôùn thì caùc keát quaû cuûa J. Op De Beek vaø cuûa chuùng toâi laø phuø hôïp vôùi nhau. Vì ñoái vôùi caùc ñoàng vò coù 0Q töông ñoái lôùn thì heä soá ai trong bieåu thöùc (2.2) laø gaàn ñôn vò. Chính vì vaäy, khi ñoù bieåu thöùc (3.15) vaø (3.12) seõ coù giaù trò xaáp xæ vôùi nhau. Thaät vaäy, baûng 3.12 ñöa ra ví duï veà heä soá )(αρZ ñoái vôùi moät soá ñoàng vò coù 0Q töông ñoái lôùn cho caùc keânh chieáu xaï 7-1 (loø Ñaø Laït) vaø 17 (loø THETIS) seõ chöùng toû ñieàu naøy. Ñaëc bieät, khi giaù trò 0Q caøng lôùn thì hai bieåu thöùc caøng gaàn truøng vôùi nhau. 3.1.5 AÛnh höôûng cuûa chính giaù trò α vaøo keát quaû phaân tích trong keânh 7-1 vaø baãy nôtron cuûa loø Ñaø laït ÔÛ treân, chuùng ta chæ khaûo saùt aûnh höôûng cuûa ñoä khoâng chính xaùc trong xaùc ñònh heä soá α vaøo keát quaû phaân tích. Trong muïc naøy, chuùng ta khaûo saùt aûnh höôûng cuûa chính α vaøo keát quaû phaân tích; töùc laø khaûo saùt giaù trò cuûa keát quaû phaân tích trong tröôøng hôïp coù hieäu chænh heä soá α vaø khoâng hieäu chænh heä soá α . Chuùng ta goïi haøm löôïng trong tröôøng hôïp coù hieäu chænh α laø )(αρ vaø khoâng hieäu chænh α laø )0(ρ (töùc α = 0), thì söï sai khaùc töông ñoái löôïng trong hai tröôøng hôïp seõ laø: haøm 100 )0( )0()((%) ρ ραρ ρ ρ −=∆ (3.16) 93 Trong tröôøng hôïp duøng Au laøm comparator vaø pheùp phaân tích ñöôïc tieán haønh trong keânh chieáu xaï coù α vaø f xaùc ñònh thì bieåu thöùc (3.16) coù theå vieát: 100).1 )( )(((%) 0 * 0 −++=∆ αρ ρ iQfQf (3.17) 0 * 0 ++ αiQfQf Û ñaây cuõng xeùt cho hai tröôøng hôïp: chieáu khoâng boïc cadmium vaø boïc Trong tröôøng hôïp phaân tích duøng caû nôtron nhieät vaø nôtron treân nhieät ñoái vôùi Ô cadmium. caùc keânh chieáu xaï 7-1, baãy nôtron cuûa loø Ñaø laït vaø 17 cuûa loø THETIS, keát quaû khaûo saùt bieåu thöùc (3.17) cho caùc ñoàng vò coù giaù trò 0Q vaø rE thay ñoåi trong moät daûi khaù roäng ñöôïc trình baøy trong baûng 3.13. Baûng 3.13 Giaù trò (%)/ ρρ∆ trong caùc keânh chieáu xaï tính töø bieåu thöùc (3.17) Ñoàng vò Keânh 7-1 Baãy nôtron Keânh 17 (THETIS) 45Sc 59Co 94 3,92% 1,59% 1,82% 1,03% 2,40% Zr 186W 98Mo 96Zr -6,53% -2,55% -14,22% -18,34% -2,14% -1,10% -9,16% -14,14% -3,71% -1,55% -9,16% -12,12% 1,05% Nhìn vaøo baûng 3.13 cho thaáy trong caû ba keânh chieáu xaï caùc ñoàng vò coù gía trò 0Q nhoû, ví duï nhö 45Sc, 59Co vaø v.v thì giaù trò haøm löôïng ρ khi coù hieäu chænh heä soá leäch phoå α vaø khoâng hieäu chænh heä soá naøy sai leäch nhau khoâng lôùn. Tuy nhieân, chuùng ta cuõng neân hieäu chænh do α ñeå keát quaû chính xaùc hôn, maëc duø khi hieäu chænh seõ ñöa vaøo theâm moät sai soá do ñoä khoâng chính xaùc cuûa α ñoùng goùp vaøo. Thaät vaäy, khi khaûo saùt tröôøng hôïp phaân tích haøm löôïng Co trong maãu, söû duïng phaûn öùng 59Co(n,γ)60Co khi chieáu maãu trong keânh 7-1 cuûa loø Ñaø laït, chuùng ta seõ thaáy: neáu khoâng hieäu chænh haøm löôïng do heä soá α thì phaûi chaáp nhaän sai leäch laø 1,59% ( baûng 3.13); trong khi ñoù neáu chuùng ta coù söï hieäu chænh heä soá α thì keát quaû seõ chính xaùc hôn vaø chæ phaûi chaáp nhaän theâm moät sai soá cuõng côõ 0,2% do sai soá cuûa α ñoùng goùp vaøo ( trong keânh 7-1 94 coù %13/,044,0 =∆= ααα vaø döïa vaøo heä soá ñoùng goùp ( )αρZ ñoái vôùi Co trong tröôøng hôïp naøy laø 0,01755 (baûng 3.3)). Ñoái vôùi caùc ñoàng vò coù 0Q lôùn thì söï sai leäch giöõa tröôøng hôïp coù vaø khoâng hieäu chænh α s u. Ñ ëc bieät, ñoái vôùi 96Zr coù eõ lôùn hôn nhieà a 2480 =Q thì söï sai leäch naøy laø hoâng eäu chænh 18,34% ñoái vôùi keânh 7-1 cuûa loø Ñaø Laït. Töùc laø giaù trò haøm löôïng trong tröôøng hôïp k hi α cao hôn 18,34% so vôùi giaù trò haøm löôïng trong tröôøng hôïp coù hieäu chænh heä soá α . Trong khi ñoù, neáu chuùng ta hieäu chænh heä soá α thì sai soá do ñoä khoâng chính xaùc cuûa heä soá α ñoùng goùp vaøo sai soá haøm löôïng chæ côõ 2%. Ñoái vôùi moät nguyeân toá caàn phaân tích cuï theå, söï sai khaùc trong tröôøng hôïp coù vaø khoâng hieäu chænh α seõ phuï thuoäc vaøo giaù trò f vaø α trong keânh chieáu xaï. Chính vì vaäy, caàn phaûi bieát caùc thoâng soá naøy vaø tuøy töøng tröôøng hôïp cuï theå ñeå quyeát ñònh caàn thieát hay khoâng hieäu chænh heä soá α . Chaúng haïn, trong tröôøng hôïp chaáp nhaän sai soá phaân tích laø 5% thì trong baãy nôtron khoâng caàn phaûi tính hieäu chænh α cho caùc ñoàng vò h m löô g giö vaø khoâng hieäu chænh seõ phuï thuoäc vaøo giaù trò vaø coù 0Q töông ñoái nhoû nhö Sc 45 , 59Co vaø thaäm chí caû 94Zr. Trong tröôøng hôïp phaân tích chæ duøng thaønh phaàn nôtron treân nhieät thì söï sai leäch aø ïn õa hieäu chænh 0Q rE cuûa ñoàng vò caàn phaân tích. Baûng 3.14 ñöa ra eát q baãy nôtron cuûa loø Ñ . k uaû tính toaùn trong caùc keânh 7-1, aø laït vaø keânh 17 cuûa loø THETIS Baûng 3.14 Giaù trò (%)/ ρρ∆ trong caùc keânh chieáu xaï tính töø bieåu thöùc (3.16) chieáu maãu coù boïc cadmium Ñoàng vò Keânh 7-1 Baãy nôtron Keânh 17 (THETIS) 45Sc 0,67% 0,59% 51V 50Ti 59 18 0,54% -4,25% -9,42% -6,70% -16,54% -10,82% -7,03% -5,09% Co 94Zr -10,41% -24,83% -7, -19,21% 6W 98Mo 96Zr -3,43% -15,14% -16,47% -4,04% -11,58% -12,63% -3,43% -9,92% -15,14% -11,19% 87% 95 Töø baûng 3.14 cho thaáy, caùc ñoàng vò coù nhoû nhöng 0Q rE lôùn thì söï sai khaùc naøy cuõng raát lôùn. Ví duï nhö 51V ( = 0,55,0Q rE = 7230 eV), 50Ti ( 0Q = 0,67, rE = 63200 eV), seõ laø 7,03% vaø 15,14% töông öùng trong keânh 7-1 cuûa loø Ñaø laït. Hieäu chænh α cho haøm löôïng laø caàn thieát cho haàu heát caùc ñoàng vò ; ngoaïi tröø 45Sc. 3.2 AÛnh höôûng cuûa thoâng löôïng nôtron nhanh leân keát quaû phaân tích Trong chöông hai, chuùng ta ñaõ khaûo saùt thaønh phaàn nôtron nhanh trong caùc keânh chieáu xaï cuûa loø Ñaø Laït cho thaáy thaønh phaàn naøy laø töông ñoái lôùn so vôùi thaønh phaàn nôtron nhieät. Heä soá φth/φF trong caùc keânh 7-1, 13-2, baãy nôtron vaø keânh 1-4 töông öùng laø 2,23, 1,73, 5,1 vaø 3,1. Ñieàu naøy noùi leân raèng, phoå nôtron trong caùc keânh chieáu xaï naøy laø raát cöùng, vaø moät vaán ñeà luoân luoân phaûi chuù yù trong phaân tích kích hoaït duøng phaûn öùng (n,γ) seõ toàn taïi caùc phaûn öùng nhieãu daïng (n,n'), (n,2n), (n,p) vaø (n,α ) töø caùc ñoàng vò khaùc vaø seõ gaây sai soá neáu khoâng hieäu chænh chuùng. Ví duï, khi phaân tích vannadium duøng phaûn öùng 51V(n,γ)52V, neáu trong maãu coù haøm löôïng Chromium cao thì seõ coù phaûn öùng nhieãu 52Cr(n,p)52V, hoaëc neáu coù haøm löôïng Mn lôùn thì coù phaûn öùng 55Mn(n,α)52V. Khi phaân tích Al theo phaûn öùng 27Al(n,γ 28) Al trong maãu coù Si thì seõ coù phaûn öùng nhieãu 28Si(n,p)28Al. Trong nhöõng tröôøng hôïp naøy, ñeå hieäu chænh thaønh phaàn nhieãu, caàn phaûi bieát haøm löôïng cuûa nguyeân toá gaây nhieãu, hoaëc chieáu maãu coù boïc cadmium. Trong tröôøng hôïp caùc phaûn öùng gaây nhieãu töø (n,n') vaø (n,2n) laø do caùc ñoàng vò khaùc cuûa chính baûn thaân nguyeân toá caàn phaân tích. Chính vì vaäy phaûn öùng nhieãu loaïi naøy luoân luoân toàn taïi. Baûng 1.7 ñöa ra caùc tröôøng hôïp quan troïng nhaát caàn phaûi chuù yù trong phaân tích kích hoaït cuøng vôùi caùc soá lieäu haït nhaân lieân quan ñoái vôùi caùc ñoàng vò nhieãu vaø tieát dieän cuûa chuùng. Ví duï, khi phaân tích haøm löôïng Barium duøng phaûn öùng 136Ba(n,γ)137mBa (136Ba coù: θ=78,54%, σ =0,01 barn) seõ luoân luoân toàn taïi phaûn öùng nhieãu do phaûn öùng 137Ba(n,n')137mBa (137Ba coù: θ=11,3%, σ =0,225barn) vaø phaûn öùng 138Ba(n,2n)137mBa ( 138Ba coù: θ=71,7%, σ =0,0024 barn). ÔÛ ñaây chuùng toâi seõ trình baøy vaø ñaùnh giaù möùc ñoä aûnh höôûng cuûa phaûn öùng (n,n') vaø (n,2n) trong moät soá keânh chieáu xaï cho nhöõng ñoàng vò neâu treân. 96 Khi chieáu maãu trong tröôøng nôtron tích phaân (töùc khoâng boïc cadmium), hoaït ñoä ATotal cuûa ñoàng vò caàn phaân tích seõ goàm ba thaønh phaàn: Thaønh phaàn A(n,γ) do phaûn öùng (n,γ) cuûa nôtron nhieät vaø nôtron vuøng coäng höôûng, thaønh phaàn A(n,n') do phaûn öùng (n,n') vaø thaønh phaàn A(n,2n) do phaûn öùng (n,2n). Hoaït ñoä toång coäng ñöôïc vieát: ATotal = A(n,γ) +A(n,n') +A(n,2n) s tra ) , vaø ng coù ôïc hö : F(n,γ) = Heä oá phaàn êm F(n,γ F(n,n') , F(n,2n) cuûa caùc thaønh phaàn naøy ñoùng goùp vaøo hoaït ñoä toå coäng theå ñö tính nh sau A(n,γ) /ATotal = FfI I nnnnnnnnn fn /)()/( )( )2,()2,()',()',(00),( /00),( σθσθσθ σθ γ γ +++ + (3.18) F(n,n') = A(n,n') / ATotal = FfI nnnnnnnnn nn /)()/( )2,()2,()',()',(00),( )',( σθσθσθ γ +++ (3.19 nn )',(σθ ) F(n,2n) T Ff = A(n,2n) / A otal = I(σθ + n)2nnnnnnn nn ()/ ,()2,()',)',(00),( )2,( σθθγ ++ (3.20) n( n)2σθ n,( σ /) Trong ñoù : 0σ laø nôtron nh phaûn öùn ); tie änát die ieät trong g γ (n, ),( γθ n ñ cuûa ño aïo phaûn öù oä phoå bieán àng vò t ng (n,γ); )',( nnθ ñoä cuûa ñoàn taïo phaûn (n,n'); phoå bieán g vò öùng )2,( nnθ ñoä phoå bieán cuûa ñoàng vò taïo phaûn öùng (n,2n); )',( nnσ laø tieát dieän trung bình cuûa phaûn ö );ùng (n,n' )2,( nnσ laø tieát dieän trung bình cuûa phaûn öùng (n,2n); F tyû soá nôtron nhieät treân nôtron nhanh trong keânh chieáu xaï. Trong baûng 3.15 caùc soá lieäu iaù töø caùc phaûn öùng (n, ,n') vaø (n,2n) cuûa caùc ñoàng vò naøy khi chieáu xaï trong caùc keânh cuûa loø Ñaø Laït vôùi ñoä nhieät hoùa th ñöa ra ñaùnh g γ), (n aáp, trung bình vaø cao. 97 Baûng 3.15 Caùc thaønh phaàn töø caùc phaûn öùng (n,γ), (n,n') vaø (n,2n) taïo ra caùc ñoàng vò Se, Sr, Cd, Sn, Ba, Ba trong 5 keânh cuûa loø Ñaø Laït Caùc keânh chieáu xaï 7-1 1-4 13-2 Baãy Maâm quay Ñoàng vò Phaûn öùng φ phaân tích taïo thaønh φ th/φepi =14,2 φ th/φF =2,23 α = -0,044 φ th/φepi =15 th/φF =3,1 α =-0,036 φ φth/φepi = 25 φth/φepi = 30 φth/φepi = 46 th/φF =1,73 α = -0,075 φth/φF=5,1 α = -0,033 φth/φF=17,71 α = -0,025 77mSe (n,γ (n,n (n,2 % 1% ,1% - ) 98,83% 99,15% 99,47% 99,9% ') n) 1,16 ~0,0 0,60% - 1,61% - 98,46% 0,53% - ~0 87mSr (n,γ (n,n (n,2 1% % % 98,33% 1,65% 0,2% 95,43% 4,52% 0,05% 98,26% 1,72% 0,02% 99,44% 0,55% 0,01% ) 96,5 ') 3,45 n) ~0,04 1mCd (n,γ 6% 83,17% 75,51% 84,14% 92,96% 11 (n,n') (n,2n) 20,71% 0,23% 15,95% 0,88% 24,38% 0,11% 16,82% 0,05% 7,01% 0,03% ) 79,0 (n,γ) 56,40% 6 11 (n,n') (n,2n) 42,2% 1,12% 27,40% 0,73% 58,81% 1,56% 35,93% 0,96% 22,84% 0,61% 7mSn 3,26% 40,11% 61,67% 76,55% 135mBa (n,γ) (n,n') (n,2n) 43,87% 55,89% 0,24% 73,4% 26,5% ~0,1% 31,56% 68,34% 0,3% 50,69% 49,09% 0,22% 65,29% 34,56% 0,15% 137mBa (n,γ) (n,n') (n,2n) 30,12% 65,42% 4,46% 57% 40,3% 2,7% 18,54% 76,27% 5,19% 34,19% 61,62% 4,19% 47,72% 48,95% 3,33% So saùnh caùc thaønh phaàn ñoùng goùp vaøo hoaït ñoä toång coäng trong caùc keânh chieáu xaï cuûa loø Ñaø Laït cho thaáy caùc phaûn öùng nhieãu (n,n') vaø (n,2n) laø maïnh hôn so vôùi caùc keânh chieáu xaï cuûa loø THETIS (baûng 1.8). Ñieàu naøy coù theå giaûi thích do phoå nôtron trong caùc keânh chieáu xaï cuûa loø Ñaø Laït laø cöùng hôn phoå nôtron trong caùc keânh cuûa loø THETIS. Ñieàu naøy cuõng laøm chuùng ta chuù yù moät ñieàu raèng, ñoái vôùi caùc keânh chieáu xaï cuûa loø Ñaø Laït, ngoaøi söï hieäu chænh phaûn öùng nhieãu do phaûn öùng (n,n') vaø (n,2n), coøn phaûi chuù yù ñeán caùc phaûn öùng (n,p) vaø phaûn öùng (n,α) ñoái vôùi thaønh phaàn nôtron nhanh trong phaân tích kích hoaït. 98 Töø baûng 3.15 cuõng cho thaáy thaønh phaàn ñoùng goùp cuûa phaûn öùng (n,2n) trong aø coù theå boû qua, ngoaïi tröø 137mBa. Thaønh haàn do phaûn öùng (n,n') laø ñaùng keå, nhaát laø caùc ñoàng vò 111mCd, 117mSn, 135mBa vaø 7mBa, vaø khoâng theå boû qua trong phaân tí caùc keânh chieáu xaï cuûa loø Ñaø Laït laø raát nhoû v p 13 ch kích hoaït. Tuy nhieân, ôû ñaây ñöa ra moät soá ví duï ñeå laøm saùng toû aûnh höôûng cuûa loaïi phaûn öùng caûn trôû naøy ñoái vôùi Se, Sr, Cd, Sn vaø Ba. Trong phaân tích kích hoaït, caùc nguyeân toá naøy cuõng coù theå duøng caùc ñoàng vò khaùc maø khoâng coù phaûn öùng caûn trôû. Ví duï, khi phaân tích Barium coù theå söû duïng caùc ñoàng vò khaùc nhö 131Ba, 133mBa, 139Ba seõ traùnh ñöôïc aûnh höôûng cuûa caùc phaûn öùng caûn trôû loaïi naøy. Töø caùc nghieân cöùu veà ñaëc tröng thoâng löôïng nôtron trong caùc keânh cuûa PÖHNÑL, trong baùo caùo [4] chuùng toâi ñaõ aùp duïng phöông phaùp chuaån ñôn nguyeân toá trong phaân tích kích hoaït ñeå xaùc ñònh caùc nguyeân toá trong caùc maãu ñòa chaát, caùc nguyeân toá veát trong bia TiMo duøng ñeå saûn xuaát maùy phaùt 99mTc taïi Vieän nghieân cöùu haït nhaân Ñaø Laït vaø nghieân cöùu ñoä saïch haït nhaân töø dung dòch 99mTc ñöôïc chieát ra töø loaïi maùy phaùt naøy [79]. 3.3 Löïa choïn phöông phaùp chieáu xaï toái öu trong keânh chieáu xaï [7] Trong caùc nghieân cöùu ô ûmuïc 3.1, chuùng ta thaáy ñoä chính xaùc cuûa keát quaû phaân tích seõ phuï thuoäc vaøo caùc thoâng soá ñaëc tröng thoâng löôïng nôtron α vaø f cuûa keânh chieáu xaï. Trong muïc 3.1, chuùng ta cuõng ñaõ xeùt aûnh höôûng cuûa hai thoâng soá naøy trong hai pheùp chieáu boïc vaø khoâng boïc cadmium. Trong phaân tích kích hoaït ñoä nhaïy cuûa nhieàu vaøo ñaëc tröng cuûa keânh chieáu xaï. Moät trong caùc rong phaân tích kích hoaït duïng cuï (INAA) laø tìm phöông ian chieáu, ñôïi vaø thôøi gian ño [40, 41, 84, 85], phoå ôtron thoâng öôïng detector thích hôïp [67, 83]. yeân toá coù tích phaân coäng höôûng lôùn hôn tieát dieän kích hoaït n thôøi gian ñôïi, phöông phaùp phuï thuoäc raát phöông phaùp taêng ñoä nhaïy t phaùp giaûm neàn phoâng ôû döôùi ñænh cuûa nguyeân toá caàn phaân tích. Muoán vaäy, phaûi nghieân cöùu töông quan giöõa thôøi g n , l vaø caùc Ñoái vôùi moät soá ngu cuûa nôtron nhieät (töùc Q0 lôùn) thì vieäc chieáu coù boïc cadmium seõ coù nhieàu öu ñieåm: Giaûm ñöôïc neàn phoâng döôùi ñænh cuûa nguyeân toá caàn phaân tích, ruùt ngaé 99 ruùt ngaén khaûng caùch giöõa detector vaø maãu, giaûm phaûn öùng phaân chia do 235U coù trong oät soá nhöôïc nhieät vaø t n , neân khoâng theå eán haønh ñoái vôùi nhöõng pheùp chieáu daøi. Trong cheá ñoä chieáu töï ñoäng, vieäc ñöa moät g seõ gaây khoù khaên trong vieäc ñieàu khieån l . Ñeå traùnh nhöõng phieàn phöùc khoâng caàn thieát vaø taêng ñoä nhaïy cuûa pheùp phaân tích, caàn haûi nghieân cöùu giôùi haïn phaùt hieän caùc nguyeân toá trong hai pheùp chieáu, töø ñoù coù theå löïa ch c cadmium ñeå nh toaùn. Trong phaân tích kích hoaït, giôùi haïn phaùt hieän cuûa nguyeân toá i ñöôïc xaùc ñònh nhö sau: maãu. Tuy nhieân, vieäc chieáu coù boïc cadmium trong loø phaûn öùng cuõng coù m ñieåm vì tính chòu ính beà vöõng phoùng xaï cuûa cadmium keùm ti löôïng cadmium vaøo loø phaûn öùn oø phaûn öùng p oïn ñöôïc pheùp chieáu thích hôïp. Muïc ñích trong nghieân cöùu naøy laø ñöa ra phöông phaùp ñaùnh giaù tyû soá giôùi haïn phaùt hieän cuûa nguyeân toá caàn phaân tích trong maãu chieáu coù boïc vaø khoâng boïc cadmium döïa vaøo caùc ñaëc tröng thoâng löôïng nôtron vaø phoå gamma cuûa maãu. Vì pheùp chieáu khoâng boïc cadmium seõ khoâng gaây khoù khaên gì cho vieäc ñieàu khieån loø phaûn öùng, ôû ñaây chuùng ta löïa choïn phoå gamma cuûa maãu ñaõ ñöôïc chieáu khoâng boï tí iS i iEiSiL ρ φ .)(3= (3.21) ænh naêng löôïng cuûa Trong ñoù: Sφi(Ei) laø dieän tích phoâng ôû döôùi ñænh naêng löôïng Ei cuûa nguyeân toá caàn phaân tích i, Si laø dieän tích ñænh coù naêng löôïng Ei cuûa nguyeân toá caàn phaân tích i, ρi laø haøm löôïng cuûa nguyeân toá i. Neáu ñöa ra heä soá αij = Sφi(Ei)/Sj(Ej), trong ñoù Sφi(Ei) laø dieän tích phoâng ôû vuøng naêng löôïng Ei do nguyeân toá nhieãu j gaây ra, Sj(Ej) cöôøng ñoä ñ nguyeân toá gaây nhieãu j. Nhö vaäy, trong tröôøng hôïp maãu ña nguyeân toá coù n nguyeân toá gaây nhieãu leân vuøng ñænh Ei cuûa nguyeân toá caàn phaân tích i, ta seõ coù bieåu thöùc: )( )(.3 1 ii i n ρ (3.22) j jjiji ES ESL α∑ = = än seõ laø: Neáu maãu chieáu xaï trong thoâng löôïng coù boïc cadmium thì giôùi haïn phaùt hie 100 )( ii ES )(.3 1 n j jjcdij ESα∑ = (3.23) Vì Sicd(Ei)= S cdi vaø Sjcd(Ej)= cdj, trong ñ i vaø Rcdj laø tyû soá cadmium cuûa nguyeân toá i vaø j taïi vò trí chieáu xaï, Sicd vaø Sjcd laø dieän tích cuûa caùc ñænh taïi naêng löôïng Ei v nguyeân toá i v ông öùng, neân tyû soá giôùi haïn phaùt hieän trong hai pheùp chieáu seõ laø: iρ icdL = i( iE )/R S (E )/Rj j où Rcd aø Ej cuûa aø j tö ∑ = − == n j jjcdjij cdiicd ESRRL K 1 1 )(α K goïi laø heä soá so saùnh trong hai pheùp chieáu. ∑ = n j jjij i ES L 1 )( 1 α (3.24) ieãu chuû yeáu, coøn caùc nguyeân toá khaùc coù th Trong tröôøng hôïp chæ coù moät nguyeân toá gaây nh eå boû qua thì bieåu thöùc (3.24) seõ raát ñôn giaûn, chæ phuï thuoäc vaøo tyû soá cadmium cuûa hai nguyeân toá vaø coù theå vieát nhö sau: cdj cdi R R K 1= (3.25) Roõ raøng raèng, trong bieåu thöùc (3.24) cho pheùp so saùnh hai giôùi haïn phaùt hieän khi chieáu coù vaø khoâng boïc cadmium khi chæ trong thoâng löôïng tích phaân (töùc khi chieáu caàn bieát phoå gamma cuûa maãu ñaõ chieáu maãu khoâng boïc cadmium), ñaëc tröng tröôøng nôtron taïi vò trí chieáu maãu (R ï cuûa nguyeân toá quaáy nhieãu vaø nguyeân toá caàn phaân tích. h keát quaû tính toaùn theo bieåu thöùc (3.24) vaø (3.25) vôùi thöïc nghieäm, boán maãu quaëng Au ñaëc tröng ñaõ bieát roõ haøm löôïng cuûa caùc nguyeân toá gaây nhieãu ñaõ cdi, Rcdj) vaø ñaëc tröng phoå gamma cuûa heä ño (αij). Neáu heä soá so saùnh K>1 thì chieáu maãu coù boïc cadmium seõ öu ñieåm hôn, coøn neáu K<1 thì ngöôïc laïi, maãu chieáu trong thoâng löôïng tích phaân seõ coù öu ñieåm hôn. Trong tröôøng hôïp chæ coù moät nguyeân toá quaáy nhieãu thì K ñöôïc tính töø bieåu thöùc ñôn giaûn (3.25). Trong tröôøng hôïp naøy K chæ phuï thuoäc vaøo heä soá cadmium trong keânh chieáu xa Ñeå so saùn 101 ñöôïc söû duïng. Maãu quaëng Au ñöôïc nghieàn nhoû ñeán 200 mess, khoái löôïng töø 1 ñeán 2g, ñöôïc neùn thaønh vieân coù daïng hình truï vaø ñöôïc chieáu coù boïc vaø khoâng boïc cadmium trong keânh 7-1 cuûa loø phaûn öùng haït nhaân Ñaø laït, vôùi thoâng löôïng côõ 7x1012n/cm2s coù tyû soá φ hieät/φepi laø 14,2 khi coâng suaát loø 500 kW, thôøi gian chieáu maãu 1 giôø. Ñoä daøy cuûa cadmium côõ 0,5 ñeán 1 mm. Caùc maãu chieáu coù boïc vaø khoâng boïc cadmium ñöôïc chieáu, ñôïi vaø ño trong ñieàu kieän gioáng nhau. Maãu ñaõ chieáu xaï ñöôïc ño sau 5 ñeán 7 ngaøy ñeå raõ. Thôøi gian ño töø 10 ñeán 15 phuùt treân heä phaân tích 4096 keânh noái vôùi detector Ge(HP) coù theå tích 70 cm3, ñoä phaân giaûi 2,2 keV cuûa Co60. Heä soá αij ñöôïc xaùc ñònh töø phoå gamma cuûa caùc chuaån ñôn nguyeân toá. Caùc aây nhieãu thöôøng gaëp trong caùc loaïi quaëng Au ñöôïc kích hoaït trong loø vaø vaøo neàn phoâng cuûa ñænh uûa ñænh Ei (Ej > Ei). Tyû oá cadmium taïi vò trí chieáu maãu ñöôïc xaùc ñònh nhö trong coâng trình [2,3]. Caùc maãu quaëng eân maãu Zn Na Fe Sc Co Sb As La Ag Au n nguyeân toá g ño trong thôøi gian 10 ñeán 15 phuùt treân heä phoå keá ôû treân. Giaù trò αij laø heä soá ñoùng goùp naêng löôïng Ej vaøo vuøng naêng löôïng c s Au coù haøm löôïng caùc nguyeân toá gaây nhieãu ñöôïc ñöa ra trong baûng 3.16. Phoå gamma cuûa caùc maãu naøy raát phöùc taïp vaø cuõng raát ñaëc tröng cho caùc loaïi phoå quaëng Au cuûa Vieät nam khi ñöôïc chieáu xaï treân loø phaûn öùng haït nhaân Ñaø laït. Trong ña soá quaëng Au cuûa Vieät nam, caùc nguyeân toá gaây nhieãu thöôøng laø Na, As, Sb, La, Zn, Co, Fe vaø moät soá nguyeân toá khaùc. Trong phaân tích Au baèng phöông phaùp kích hoaït nôtron treân loø phaûn öùng, ñænh naêng löôïng ñaëc tröng 411,8 keV cuûa Au trong phoå gamma ñaõ ñöôïc söû duïng. Baûng 3.16. Haøm löôïng moät soá nguyeân toá trong maãu quaëng Au ( ppm) T GLN102 GHN203 43600 64600 6620 16000 11000 6500 18000 65000 30000 20,1 24 350 260 4,8 390 587 0,32 0,25 GHN122 NL00 5,8 19 150 10 217 0,12 1 1800 12000 3 14 6570 19,0 Baûng 3.17 ñöa ra keát quaû xaùc ñònh heä soá α ij cuûa heä phoå keá do caùc ñænh gamma cuûa nguyeân toá gaây nhieãu leân ñænh 411,8 keV cuûa Au, tyû soá cadmium Rcdj cuûa caùc nguyeân toá trong keânh 7-1 vaø heä soá so saùnh tính theo bieåu thöùc (3.25). 102 Baûng 3.17. Heä soá cadmium Rcdj , heä soá αij vaø heä soá so saùnh K ñöôïc tính theo bieåu thöùc (3.25) khi chieáu maãu taïi keânh 7-1 taïi vò trí chieáu maãu vaø ño treân heä phoå keá 4096 keânh vôùi detector Ge(HP) 70 cm3 K Ñoàng vò E (keV) α Rj ij cdj 198Au 76As 24Na 122Sb 124Sb 60Co 140La 110mAg 46 559,5 1368,5 564 602,7 1332 1596,5 657,7 0,0135 0,0142 0,0125 0,0120 0,0191 0,0300 0,0374 1,9 1,9 15,4 1,3 1,3 6,8 8,8 1,8 0,72 2,06 0,60 0,60 1,37 1,56 0,71 Sc 65Zn 1120,5 1115,4 0,0248 0,0116 23,5 5,5 59Fe 1291,6 0,0190 13,3 2,55 1,23 1,92 Keát quaû cuûa baûng 3.17 cho thaáy khi phaân tích Au trong caùc maãu coù caùc nguyeân toá gaây nhie ïn ôû treân. Baûng 3.18 Keát quaû tính toaùn theo bieåu thöùc (3.24) vaø thöïc nghieäm ñoái vôùi heä soá K trong maãu ña nguyeân Teân ma K tính theo bieåu thöùc (3.24) K thöïc nghieäm ãu chuû yeáu nhö As, Sb vaø Ag, heä soá so saùnh K seõ nhoû hôn 1. Ñieàu ñoù coù nghiaõ raèng, giôùi haïn phaùt hieän ñoái vôùi Au khi chieáu maãu khoâng boïc cadmium seõ toát hôn khi chieáu maãu coù boïc cadmium; coøn caùc maãu coù caùc nguyeân toá gaây nhieãu nhö Na, Co, La, Sc, Zn vaø Fe seõ coù K > 1, thì muoán taêng ñoä nhaïy cuûa pheùp phaân tích caàn phaûi chieáu maãu trong voû boïc cadmium. Tuy nhieân, khi maãu coù nhieàu nguyeân toá gaây nhieãu khaùc nhau leân vuøng ñænh cuûa nguyeân toá caàn phaân tích seõ phöùc taïp hôn. Trong baûng 3.18 ñöa ra keát quaû tính toaùn theo bieåu thöùc (3.24) vaø keát quaû thöïc nghieäm ñoái vôùi 4 maãu quaëng Au ñaõ ñöôïc löïa cho toá, thôøi gian ño sau 5 ngaøy ñeå raõ ãu GNL 102 GHN 203 GHN 122 0,71 0,67 0,65 0,66 0,70 0,68 NL 001 0,76 0,78 103 Keát quaû thöïc nghieäm vaø tính toaùn ñöôïc xaùc ñònh cho caùc tröôøng hôïp maãu sau 5 ngaøy ñeå raõ. Keát quaû cho thaáy giöõa thöïc nghi vaø tính toaùn hoaøn toaøn truøng hôïp nhau vôùi sai soá khoâng vöôït quaù 10%. Cuõng nhö keát quaû trong baûng 3.17 vaø 3.18, trong thöïc teá phoå gamma cuûa ña soá maãu quaëng Au cuûa Vieät nam ñöôïc chi eäm eáu trong keânh 7-1, cöôøng ñoä ñænh 559,5 keV cuûa 76 411,8 keV cuûa Vieät nam khi kích hoaït maãu coù boïc cadmium trong keânh 7-1 coù giôùi haïn phaùt hieän khoâng toát hi c ãu âng boï ium dö ,8 keV iaûm ø keát höïc va toaùn treân moät soá maãu quaëng Au cuûa Vieät nam cho thaáy raèng, neáu bieát tyû soá cadmium cuûa caùc á taïi vò trí caùc heä soá caùc nguyeân toá gaây nhieãu leân vuøng ñænh gamma cuûa nguyeân toá caàn phaân tích, döïa vaøo phoå gamma cuûa maãu ñaõ kích hoaït, coù theå duøng bieåu thöùc (3.24) hoaëc (3.25) deã daøng xaùc ñònh ñöôïc heä soá so saùnh K vaø töø ñoù coù theå nha ôïc vieäc hieáu maãu coù boïc hay khoâng boïc cadmium seõ öu ñieåm hôn hay keùm hôn veà giôùi haïn phaùt hieän. Töø ñoù, cho pheùp chuùng ta löïa saûn xuaát ñoàng vò phoùng xaï cuõng nhö trong phaân tích kích hoaït vieäc löïa choïn chieáu maãu trong keânh naøo cho toái öu coøn phuï thu rong phaàn naøy chuùng toâi ñöa ra p u trong phaân tích kích As, 564 keV cuûa 124Sb raát maïnh, gaây neân moät neàn phoâng chuû yeáu trong vuøng ñænh cuûa 198Au , neân vieäc xaùc ñònh Au trong ña soá caùc maãu quaëng Au baèng k hieáu ma kho c cadm , maëc duø giaù trò phoâng ôû ôùi ñænh 411 coù g ñi. Tö quûa t nghieäm ø tính nguyeân to chieáu, bieát αij cuûa än ñoaùn ñö c choïn ñöôïc pheùp chieáu thích hôïp, nhaèm naâng cao ñoä nhaïy, ñoä chính xaùc cuûa pheùp phaân tích ñoái vôùi caùc nguyeân toá caàn quan taâm. 3.4 Phöông phaùp löïa choïn keânh chieáu xaï Trong moät loø phaûn öùng coù theå coù nhieàu keânh chieáu xaï khaùc nhau. Tuøy thuoäc ñaëc tröng cuûa töøng keânh chieáu xaï, chuùng ta coù theå söû duïng vaøo muïc ñích chieáu xaï khaùc nhau. Ví duï, treân loø phaûn öùng haït nhaân Ñaø laït, caùc keânh 1-4 vaø baãy nôtron thöôøng ñöôïc daønh cho muïc ñích chieáu xaï maãu trong saûn xuaát ñoàng vò phoùng xaï, vì thoâng löôïng nôtron trong caùc keânh naøy raát cao; caùc keânh 7-1, 13-2 vaø maâm quay thöôøng duøng cho phaân tích kích hoaït. Tuy nhieân, trong oäc vaøo baûn chaát maãu vaø muïc ñính cuûa töøng baøi toaùn ñoøi hoûi. T höông phaùp löïa choïn keânh chieáu xaï toái ö 104 hoaït; ñaëc bieät trong phaân tích m keânh chieáu xaï ñoái vôùi caùc maãu cuï theå trong saûn xuaát ñoàng vò phoùng xaï treân loø Ñaø laït seõ ñöa ra trong muïc 4.1. Muïc ñíc choïn keânh chi ï toái öu trong phaân tích kích hoaït laø löïa choïn aãu quaëng Au cuûa Vieät nam. Phöông phaùp löïa choïn h löïa eáu xa keânh chieáu xaï coù ñoä nhaïy phaân tích toát nhaát cho töøng loaïi maãu. Giaû söû chuùng ta coù hai keânh chieáu xaï 1 vaø 2, töø bieåu thöùc tính giôùi haïn phaùt hieän (3.21) chuùng ta thaáy noù lieân quan ñeán giaù trò cöôøng ñoä cuûa ñænh nguyeân toá caàn phaân tích vaø dieän tích phoâng cuûa caùc nguyeân toá quaáy nhieãu trong vuøng ñænh phaân tích naøy. Trong tröôøng hôïp chuùng ta chæ xeùt ñeán hoaït ñoä maãu chæ do phaûn öùng (n,γ) vaø ño maãu treân cuøng moät heä ño thì dieän tích cuûa nguyeân toá phaân tích i khi chieáu trong keânh 1 laø: ))((~ 10111 αiepii QfS +Φ vaø trong keânh 2 seõ laø: ))((~ 20222 αiepii QfS +Φ hieãu j leân dieän tích ñænh cuûa nguyeân toá aàn phaân tích i trong keânh 1 seõ laø: Khi ñoù dieän tích cuûa nguyeân toá quaáy n c ))((~ 10111 αjepij QfS +Φ vaø trong keânh 2 seõ laø: ))((~ 20222 αjepij QfS +Φ Nhö vaäy, khi trong maãu chæ coù moät nguyeân toá quaáy nhieãu j leân nguyeân toá i thì tyû soá giôùi haïn phaùt hieän K giöõa hai keânh chieáu xaï 1 vaø 2 seõ ñöôïc tính: )( )( )( )( 2 1 101 202 2021 α α α i i jepi Qf Qf Qf Qf L L + + + + Φ Φ== (3.26) Do fQRcd =− )()1( 0 1012 αjepiK α , hay )1/()(0 −= cdRfQ α , neân bieåu thöùc (3.26) coù theå vieát: 1 1 1 1 2 1 2 1 1 2 1 2 1 12 1 2 − − − − Φ Φ== cdi cdi cdi cdi cdj cdj cdj cdj epi epi R R R R R R Rf Rf L LK (3.27) Nhö vaäy, trong tröôøng hôïp chæ coù moät nguyeân toá caûn trôû thì heä soá so saùnh giôùi haïn giöõa hai keânh chieáu xaï seõ phuï thuoäc vaøo 2 thoâng löôïng nôtron treân nhieät, tyû soá f vaø û soá cadmium cuûa nguyeân toá caàn phaân tích vaø nguyeân toá quaáy nhieãu trong hai keânh ty 105 chieáu xaï. Trong tröôøng hôïp coù nhieàu nguyeân toá quaáy nhieãu leân nguyeân toá phaân tích, uõng nhö trong phaàn 3.3 chuùng ta ñöa vaøo heä soá ñoùng goùp phoâng döôùi ñænh nguyeân toá c caàn phaân tích ijα thì tyû soá giôùi haïn phaùt hieän K ñöôïc tính theo bieåu thöùc: )1( )1( )1( )1(2 1 21 12 1 1 21 12 1 1 1 2 1 2 − − − −Φ Φ== ∑ ∑ = = cdicdi cdicdi n j j cdjcdj cdjcdj ij n j jij epi epi RR RR S RR RR S f f L LK α α (3.28) Bieåu thöùc (3.28) cho thaáy, trong tröôøng hôïp khi coù nhieàu nguyeân toá quaáy nhieãu, ngoaøi caùc thoâng soá lieân quan nhö trong bieåu thöùc (3.27) coøn lieân quan ñeán phoå gamma cuûa maãu khi chieáu trong moät keânh naøo ñoù (trong tröôøng hôïp chuùng ta xem xeùt laø keânh 1). Heä soá so saùnh K trong hai keânh chieáu xaï töø bieåu thöùc (3.27) vaø (3.28) chæ ñöôïc xeùt ong cuøng moät thôøi gian chieáu xaï, thôøi gian ñôïi vaø thôøi gian ño. ãu ong baûng 3.17 trong hai keânh 7-1, keânh 13-2 vaø maâm quay cuûa loø Ñaø Laït, keát quaû Baûng 3.19 Heä soá so saùnh K khi phaân tr AÙp duïng cho tröôøng hôïp maãu quaëng Au cuûa Vieät Nam vôùi caùc nguyeân toá nhie tr tính K cho caùc keânh chieáu xaï so vôùi keânh 7-1 ñöôïc ñöa ra trong baûng 3.19. tích Au trong maãu quaëng söû duïng caùc keânh 13-2 vaø maâm quay so vôùi keânh 7-1 Nguyeân toá quaáy nhieãu K = L7-1/L13-2 K = L7-1/Lmaâm quay 76As 24Na 124Sb 0,73 0,65 0,77 0,53 0,41 0,62 0,42 122Sb 0,78 0,64 60Co 140La 110m 0,66 0,66 0,43 Ag 46Sc 65Zn 59Fe 0,74 0,65 0,66 0,66 0,52 0,41 0,43 0,43 106 Roõ raøng, khi phaân tích Au trong maãu quaëng vaøng cuûa Vieät Nam söû duïng keânh 7-1 seõ coù giôùi haïn phaùt hieän toát hôn trong keânh 13-2 vaø maâm quay, bôûi vì haàu heát caùc giaù tri höôûng cu laø chính xaùc hô h baøy nhöõng sai soùt vaø vuøng öùng duïng thíc th ek ñaõ söû duïng. Trong quaù trình ñaùnh giaù cuõng cho thaáy raèng, do phoå nôt on trong caùc keânh chieáu xaï cuûa loø Ñaø Laït laø cöùng neân aûnh höôûng cuûa caùc thoâng soá nhö α vaø f leân keát quaû ph hoaït höông phaù arator hoaëc k át roõ neùt vaø caàn phaûi chuù yù trong phaân tích kích hoaït. -Ngoaøi ra, trong chöông 3 chuùng toâi cuõng ñaùng giaù aûnh höôûng cuûa caùc phaûn öùng nhieãu (n,n’)vaø (n,2n) do thoâng löôïng nôtro h leân hoaït ñoä coäng trong phaân tích kích hoaït treân caùc keânh chieáu xaï cuûa NÑL. Töø ñaùng giaù cho thaáy, thaønh phaàn ñoùng goùp cuûa phaûn öùng (n,2n) laø raát nhoû vaø coù theå boû qua trong phaân tích, ngoaïi tröø 137m phaàn n öùng (n,n' ùng keå, nhaát l ñoàng vò 111mCd, 117mSn, 135mBa, 137mBa. K ñoái vôùi caùc nguyeân toá quaáy nhieãu ñeàu nhoû hôn 1. Keát thuùc chöông 3, chuùng toâi coù keát luaän raèng: - Söû duïng bieåu thöùc (2.2) cuûa chuùng toâi ñöa ra trong chöông 2 ñeå ñaùnh giaù aûnh ûa caùc thoâng soá ñaëc tröng thoâng löôïng leân keát quaû phaân tích kích hoaït n so vôùi bieåu thöùc cuûa J. Op De Beek. Trong quaù trình khaûo saùt cuõng trìn h hôïp cuûa bieåu öùc maø J. Op De Be r aân tích kích duøng p p comp 0 laø ra n nhan toång LPÖH Ba. Thaønh do phaû ) laø ña aø caùc

Các file đính kèm theo tài liệu này:

  • pdf6.pdf
  • pdf0.pdf
  • pdf1.pdf
  • pdf10.pdf
  • pdf2.pdf
  • pdf3.pdf
  • pdf4.pdf
  • pdf5.pdf
  • pdf7.pdf
  • pdf8.pdf
  • pdf9.pdf
Tài liệu liên quan